ABSTRACT Urban areas are large sources of greenhouse gases (GHGs) to the atmosphere. Measurements of atmospheric GHGs in urban areas provide information on these emissions, which can complement bottom-up estimates. Here, we present an Open-Path Fourier Transform Infrared (OP-FTIR) spectroscopy system for GHG monitoring in Toronto, Canada. We describe the installation of the OP-FTIR and retrieval of CO2, CO, CH4, N2O, and H2O dry-air mole fractions and δD over a two-way atmospheric open path of approximately 320 m using non-linear least squares fitting. The OP-FTIR measurements of CO2, CO, and CH4 are then calibrated using measurements from two Picarro GHG Cavity Ringdown Spectrometers deployed at both ends of the system. Our results show that retrieved dry-air mole fractions of CO2, CO, CH4, and N2O are sensitive to urban emissions from Toronto. In addition, CH4 measurements are influenced by a localized source southwest of the observing system, presumably a natural gas leak, and N2O measurements are influenced by an undetermined source to the northeast of the OP-FTIR. By performing comparisons with measurements from an in situ detector 5.4 km south of the OP-FTIR system, it is demonstrated that the diurnal gradients in CO2 and CO between these sites are enhanced for weekdays relative to weekends, consistent with bottom-up emission inventories. Emissions of CO2 and CO are then calculated from the gradients between the sites. The emissions are found to be consistent with bottom-up estimates but are too imprecise to further refine the bottom-up inventories.

中文翻译：

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使用开路傅立叶变换光谱法监测城市温室气体

摘要 城市地区是大​​气中温室气体 (GHG) 的主要来源。城市地区大气温室气体的测量提供了有关这些排放的信息，可以补充自下而上的估计。在这里，我们展示了一种用于加拿大多伦多温室气体监测的开路傅立叶变换红外 (OP-FTIR) 光谱系统。我们使用非线性最小二乘拟合描述了 OP-FTIR 的安装和 CO2、CO、CH4、N2O 和 H2O 干空气摩尔分数和 δD 在大约 320 m 的双向大气开放路径上的检索。然后使用部署在系统两端的两台 Picarro 温室气体衰荡光谱仪的测量值校准 CO2、CO 和 CH4 的 OP-FTIR 测量值。我们的结果表明，回收的 CO2、CO、CH4 和 N2O 的干空气摩尔分数对多伦多的城市排放很敏感。此外，CH4 测量受到观测系统西南局部源的影响，推测是天然气泄漏，而 N2O 测量受到 OP-FTIR 东北部未确定源的影响。通过与 OP-FTIR 系统以南 5.4 公里处的原位探测器的测量结果进行比较，表明这些站点之间的 CO2 和 CO 的昼夜梯度相对于周末有所增强，这与自下而上的排放清单一致。然后根据站点之间的梯度计算 CO2 和 CO 的排放量。发现排放量与自下而上的估计一致，但过于不精确，无法进一步完善自下而上的清单。和 N2O 测量受 OP-FTIR 东北部未确定来源的影响。通过与 OP-FTIR 系统以南 5.4 公里处的原位探测器的测量结果进行比较，表明这些站点之间的 CO2 和 CO 的昼夜梯度相对于周末有所增强，这与自下而上的排放清单一致。然后根据站点之间的梯度计算 CO2 和 CO 的排放量。发现排放量与自下而上的估计一致，但过于不精确，无法进一步完善自下而上的清单。和 N2O 测量受 OP-FTIR 东北部未确定来源的影响。通过与 OP-FTIR 系统以南 5.4 公里处的原位探测器的测量结果进行比较，表明这些站点之间的 CO2 和 CO 的昼夜梯度相对于周末有所增强，这与自下而上的排放清单一致。然后根据站点之间的梯度计算 CO2 和 CO 的排放量。发现排放量与自下而上的估计一致，但过于不精确，无法进一步完善自下而上的清单。结果表明，这些站点之间的 CO2 和 CO 的昼夜梯度相对于周末有所增强，这与自下而上的排放清单一致。然后根据站点之间的梯度计算 CO2 和 CO 的排放量。发现排放量与自下而上的估计一致，但过于不精确，无法进一步完善自下而上的清单。结果表明，这些站点之间的 CO2 和 CO 的昼夜梯度相对于周末有所增强，这与自下而上的排放清单一致。然后根据站点之间的梯度计算 CO2 和 CO 的排放量。发现排放量与自下而上的估计一致，但过于不精确，无法进一步完善自下而上的清单。