Abstract Coastal waters are known to emit globally significant quantities of CH4, a potent greenhouse gas, but the potential of the rapid and ongoing human alterations to coastal areas to alter these emissions remains undefined. Here we addressed this gap by quantifying water-to-air CH4 fluxes and δ13C-CH4 values in sub-tropical estuaries at Low (n = 3), Moderate (n = 2), and High (n = 3) levels of human modification (agricultural land use, wastewater discharge), and sediment-to-water CH4 fluxes from the major benthic habitats in representative Low, Moderate, and High systems. An increase in water-to-air CH4 fluxes from 9.7 µmol m−2 d−1 (Low) to 28 µmol m−2 d−1 (Moderate) to 47 µmol m−2 d−1 (High) was accompanied by a shift from hydrogenotrophic to acetoclastic production pathways. Unexpectedly, benthic CH4 production, which ranged from −48 µmol m−2 d−1 to +180 µmol m−2 d−1 between habitats, estuaries, and seasons, was not the primary driver of this shift. Sediments produced more CH4 (∼600%) than emitted from the Low estuary, ∼90% of CH4 emitted from the Moderate estuary, but only 9% of CH4 emitted from the High estuary. Instead, a combination of wastewater, groundwater, and apparent water column production caused a ∼ 3-fold increase in estuary CH4 emissions. Our findings indicate that human alterations to the source, rate, and pathways of CH4 production are driving a net increase in emissions from estuaries, demonstrating a need to redefine how we quantify ‘anthropogenic’ CH4 emissions.

中文翻译：

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不断变化的沉积物和地表水过程会增加受人类影响的河口的 CH4 排放

摘要 众所周知，沿海水域会排放全球大量的 CH4，这是一种强效温室气体，但人类对沿海地区的快速和持续改变以改变这些排放的潜力仍未确定。在这里，我们通过量化亚热带河口中低 (n = 3)、中等 (n = 2) 和高 (n = 3) 人类改造水平的水-空气 CH4 通量和 δ13C-CH4 值来解决这一差距（农业土地利用、废水排放）以及代表性低、中和高系统中主要底栖栖息地的沉积物-水 CH4 通量。水-空气 CH4 通量从 9.7 µmol m-2 d-1（低）增加到 28 µmol m-2 d-1（中等）再到 47 µmol m-2 d-1（高）伴随着从氢营养生产途径转变为乙酰碎屑生产途径。出乎意料的是，底栖 CH4 生产，栖息地、河口和季节之间的范围从 -48 µmol m-2 d-1 到 +180 µmol m-2 d-1，并不是这种转变的主要驱动因素。沉积物产生的 CH4 (~600%) 多于低河口排放的 CH4，约 90% 的 CH4 从温和河口排放，但仅 9% 的 CH4 从高河口排放。相反，废水、地下水和表观水柱产生的组合导致河口 CH4 排放量增加了约 3 倍。我们的研究结果表明，人类对 CH4 产生的来源、速率和途径的改变正在推动河口排放的净增加，这表明需要重新定义我们如何量化“人为”CH4 排放。沉积物产生的 CH4 (~600%) 多于低河口排放的 CH4，约 90% 的 CH4 从温和河口排放，但仅 9% 的 CH4 从高河口排放。相反，废水、地下水和表观水柱产生的组合导致河口 CH4 排放量增加了约 3 倍。我们的研究结果表明，人类对 CH4 产生的来源、速率和途径的改变正在推动河口排放的净增加，这表明需要重新定义我们如何量化“人为”CH4 排放。沉积物产生的 CH4 (~600%) 多于低河口排放的 CH4，约 90% 的 CH4 从温和河口排放，但仅 9% 的 CH4 从高河口排放。相反，废水、地下水和表观水柱产生的组合导致河口 CH4 排放量增加了约 3 倍。我们的研究结果表明，人类对 CH4 产生的来源、速率和途径的改变正在推动河口排放的净增加，这表明需要重新定义我们如何量化“人为”CH4 排放。