Abstract Femtosecond near-infrared (NIR, 1030 nm) and near-ultraviolet (NUV, 257 nm) laser ablation (fs-LA) were evaluated for U-Pb dating of zircons using inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS). The apparent ages are in agreement with the reference ages, within expanded combined uncertainties, at both wavelengths, but NIR fs-LA produces poorer uncertainties and a ≈ 3.5% bias on the reference age of Mudtank and Plesovice zircon. The time resolved 238U signal intensity rises sharply and progressively decreases in NUV, whereas patterns in NIR follow progressive increase and then decrease during ablation. Synchrotron X-ray micro-tomography (XRMT) imaging of an ablated quartz permitted to link the morphology and dimensions of fs-LA craters to the performances of fs-LA-ICP-MS analyses on zircons. Average ablation rates are similar at 3 J.cm-2 for both wavelengths. However, the ablation rate is higher in NIR at 7 J.cm-2 than in NUV at 2 J.cm-2, whereas the fs-LA-ICP-MS yield (in counts.shot-1.ppm-1) is lower in NIR at 7 J.cm-2 than in NUV at 2 J.cm-2. This paradox as well as the biased or imprecise fs-LA-ICP-MS analyses are explained by nonlinear shot-to-shot ablation in NIR compared to NUV, induced by: (i) catastrophic ablation, (ii) incubation effects, and, to a minor extent (iii) preferential ionization of U relative to Pb. Consequently, NIR fs-LA is capable of producing accurate U-Pb ages thanks to the properties of femtosecond laser matter interactions, but with a higher fluence, sample consumption and poorer statistics than those obtained with NUV fs-LA.

中文翻译：

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通过飞秒激光烧蚀对 1030 nm 和 257 nm 波长的 U-Pb 锆石进行测年的比较 - 支持 3D 火山口成像的电感耦合等离子体质谱法

摘要 使用电感耦合等离子体质谱法 (ICP-MS) 评估飞秒近红外 (NIR, 1030 nm) 和近紫外 (NUV, 257 nm) 激光烧蚀 (fs-LA) 对锆石的 U-Pb 定年。表观年龄与参考年龄一致，在扩大的组合不确定性范围内，在两个波长下，但 NIR fs-LA 产生的不确定性较差，并且对 Mudtank 和 Plesovice 锆石的参考年龄有约 3.5% 的偏差。时间分辨的 238U 信号强度在 NUV 中急剧上升并逐渐减小，而 NIR 中的模式在消融过程中遵循逐渐增加然后减小。烧蚀石英的同步加速器 X 射线显微断层扫描 (XRMT) 成像允许将 fs-LA 陨石坑的形态和尺寸与 fs-LA-ICP-MS 对锆石的分析性能联系起来。平均消融率在 3 J 时相似。cm-2 对于两个波长。然而，7 J.cm-2 的 NIR 的烧蚀率高于 2 J.cm-2 的 NUV，而 fs-LA-ICP-MS 产量（以 counts.shot-1.ppm-1 计）为7 J.cm-2 处的 NIR 低于 2 J.cm-2 处的 NUV。这种悖论以及有偏差或不精确的 fs-LA-ICP-MS 分析是通过与 NUV 相比 NIR 中的非线性逐次烧蚀来解释的，由以下原因引起：（i）灾难性烧蚀，（ii）孵化效应，以及，在较小程度上 (iii) U 相对于 Pb 优先电离。因此，由于飞秒激光物质相互作用的特性，NIR fs-LA 能够产生准确的 U-Pb 年龄，但与 NUV fs-LA 获得的那些相比，具有更高的通量、样品消耗和更差的统计数据。而 fs-LA-ICP-MS 的产率（以 counts.shot-1.ppm-1 计）在 7 J.cm-2 的 NIR 中低于在 2 J.cm-2 的 NUV。这种悖论以及有偏差或不精确的 fs-LA-ICP-MS 分析是通过与 NUV 相比 NIR 中的非线性逐次烧蚀来解释的，由以下原因引起：（i）灾难性烧蚀，（ii）孵化效应，以及，在较小程度上 (iii) U 相对于 Pb 优先电离。因此，由于飞秒激光物质相互作用的特性，NIR fs-LA 能够产生准确的 U-Pb 年龄，但与 NUV fs-LA 获得的那些相比，具有更高的通量、样品消耗和更差的统计数据。而 fs-LA-ICP-MS 的产率（以 counts.shot-1.ppm-1 计）在 7 J.cm-2 的 NIR 中低于在 2 J.cm-2 的 NUV。这种悖论以及有偏差或不精确的 fs-LA-ICP-MS 分析是通过与 NUV 相比 NIR 中的非线性逐次烧蚀来解释的，由以下原因引起：（i）灾难性烧蚀，（ii）孵化效应，以及，在较小程度上 (iii) U 相对于 Pb 优先电离。因此，由于飞秒激光物质相互作用的特性，NIR fs-LA 能够产生准确的 U-Pb 年龄，但与 NUV fs-LA 获得的那些相比，具有更高的通量、样品消耗和更差的统计数据。这种悖论以及有偏差或不精确的 fs-LA-ICP-MS 分析是通过与 NUV 相比 NIR 中的非线性逐次烧蚀来解释的，由以下原因引起：（i）灾难性烧蚀，（ii）孵化效应，以及，在较小程度上 (iii) U 相对于 Pb 优先电离。因此，由于飞秒激光物质相互作用的特性，NIR fs-LA 能够产生准确的 U-Pb 年龄，但与 NUV fs-LA 获得的那些相比，具有更高的通量、样品消耗和更差的统计数据。这种悖论以及有偏差或不精确的 fs-LA-ICP-MS 分析是通过与 NUV 相比 NIR 中的非线性逐次烧蚀来解释的，由以下原因引起：（i）灾难性烧蚀，（ii）孵化效应，以及，在较小程度上 (iii) U 相对于 Pb 优先电离。因此，由于飞秒激光物质相互作用的特性，NIR fs-LA 能够产生准确的 U-Pb 年龄，但与 NUV fs-LA 获得的那些相比，具有更高的通量、样品消耗和更差的统计数据。