Anthropogenic emissions alter secondary organic aerosol (SOA) formation chemistry from naturally emitted isoprene. We use correlations of tracers and tracer ratios to provide new perspectives on sulfate, NOx, and particle acidity influencing isoprene-derived SOA in two isoprene-rich forested environments representing clean to polluted conditions-wet and dry seasons in central Amazonia and Southeastern U.S. summer. We used a semivolatile thermal desorption aerosol gas chromatograph (SV-TAG) and filter samplers to measure SOA tracers indicative of isoprene/HO2 (2-methyltetrols, C5-alkene triols, 2-methyltetrol organosulfates) and isoprene/NOx (2-methylglyceric acid, 2-methylglyceric acid organosulfate) pathways. Summed concentrations of these tracers correlated with particulate sulfate spanning three orders of magnitude, suggesting that 1 μg m-3 reduction in sulfate corresponds with at least ∼0.5 μg m-3 reduction in isoprene-derived SOA. We also find that isoprene/NOx pathway SOA mass primarily comprises organosulfates, ∼97% in the Amazon and ∼55% in Southeastern United States. We infer under natural conditions in high isoprene emission regions that preindustrial aerosol sulfate was almost exclusively isoprene-derived organosulfates, which are traditionally thought of as representative of an anthropogenic influence. We further report the first field observations showing that particle acidity correlates positively with 2-methylglyceric acid partitioning to the gas phase and negatively with the ratio of 2-methyltetrols to C5-alkene triols.

中文翻译：

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美国东南部和中部亚马逊地区的自然和人为影响的异戊二烯氧化。

人为排放物会改变自然排放异戊二烯的二次有机气溶胶（SOA）的形成化学。我们使用示踪剂和示踪剂比率的相关性来提供硫酸盐，NOx和颗粒酸度影响异戊二烯衍生的SOA的新观点，这两个异戊二烯茂密的森林环境代表了亚马逊中部和美国东南部夏季的干湿季节，从清洁到污染的状况。我们使用半挥发性热脱附气溶胶气相色谱仪（SV-TAG）和过滤器采样器来测量指示异戊二烯/ HO2（2-甲基四醇，C5-烯烃三醇，2-甲基四醇有机硫酸盐）和异戊二烯/ NOx（2-甲基甘油酸）的SOA示踪剂，2-甲基甘油酸有机硫酸盐）途径。这些示踪剂的总浓度与跨越三个数量级的颗粒硫酸盐相关，表明硫酸盐减少1μgm-3相当于异戊二烯衍生的SOA减少至少〜0.5μgm-3。我们还发现，异戊二烯/ NOx途径的SOA物质主要包含有机硫酸盐，在亚马逊地区约占97％，在美国东南部约占55％。我们推测，在自然条件下，高异戊二烯排放区域中，工业用气溶胶硫酸盐几乎完全是异戊二烯衍生的有机硫酸盐，传统上认为这是人为影响的代表。我们进一步报告了第一个现场观察结果，表明颗粒酸度与2-甲基甘油酸分配到气相呈正相关，与2-甲基四醇与C5-烯烃三醇的比率呈负相关。我们还发现，异戊二烯/ NOx途径的SOA物质主要包含有机硫酸盐，在亚马逊地区约占97％，在美国东南部约占55％。我们推断，在自然条件下，高异戊二烯排放区域中，工业用气溶胶硫酸盐几乎完全是异戊二烯衍生的有机硫酸盐，传统上认为这是人为影响的代表。我们进一步报告了第一个现场观察结果，表明颗粒酸度与2-甲基甘油酸分配到气相呈正相关，与2-甲基四醇与C5-烯烃三醇的比率呈负相关。我们还发现，异戊二烯/ NOx途径的SOA物质主要包含有机硫酸盐，在亚马逊地区约占97％，在美国东南部约占55％。我们推测，在自然条件下，高异戊二烯排放区域中，工业用气溶胶硫酸盐几乎完全是异戊二烯衍生的有机硫酸盐，传统上认为这是人为影响的代表。我们进一步报告了第一个现场观察结果，表明颗粒酸度与2-甲基甘油酸分配到气相呈正相关，与2-甲基四醇与C5-烯烃三醇的比率呈负相关。我们推测，在自然条件下，高异戊二烯排放区域中，工业用气溶胶硫酸盐几乎完全是异戊二烯衍生的有机硫酸盐，传统上认为这是人为影响的代表。我们进一步报告了第一个现场观察结果，表明颗粒酸度与2-甲基甘油酸分配到气相呈正相关，与2-甲基四醇与C5-烯烃三醇的比率呈负相关。我们推测，在自然条件下，高异戊二烯排放区域中，工业用气溶胶硫酸盐几乎完全是异戊二烯衍生的有机硫酸盐，传统上认为这是人为影响的代表。我们进一步报告了第一个现场观察结果，表明颗粒酸度与2-甲基甘油酸分配到气相呈正相关，与2-甲基四醇与C5-烯烃三醇的比率呈负相关。