The interaction between molecules is commonly ignored in surface-enhanced Raman scattering (SERS). Under this assumption, the total SERS signal is described as the sum of the individual contributions of each molecule treated independently. We adopt here an optomechanical description of SERS within a cavity quantum electrodynamics framework to study how collective effects emerge from the quantum correlations of distinct molecules. We derive analytical expressions for identical molecules and implement numerical simulations to analyze two types of collective phenomena: (i) a decrease of the laser intensity threshold to observe strong nonlinearities as the number of molecules increases, within very intense illumination, and (ii) identification of superradiance in the SERS signal, namely a quadratic scaling with the number of molecules. The laser intensity required to observe the latter in the anti-Stokes scattering is relatively moderate, which makes it particularly accessible to experiments. We treat the system on the basis of the individual molecules and demonstrate that for ideal systems with identical molecules this approach is equivalent to a description based on collective modes. The basis of individual molecules also allows for describing in a straightforward manner more general systems where the molecules might have different vibrational properties or suffer from pure-dephasing processes. Our results show that the collective phenomena can survive in the presence of the homogeneous and inhomogeneous broadening that might influence experimental results.

中文翻译：

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在许多分子的表面增强拉曼散射中的光机械集体效应

在表面增强拉曼散射（SERS）中，分子之间的相互作用通常被忽略。在此假设下，总SERS信号被描述为独立处理的每个分子各自贡献的总和。我们在这里采用腔量子电动力学框架内SERS的光机械描述来研究如何从不同分子的量子相关性中产生集体效应。我们导出相同分子的解析表达式，并进行数值模拟以分析两种类型的集体现象：（i）降低激光强度阈值，以便在非常强烈的光照下观察到随着分子数量增加而出现的强非线性，以及（ii）识别SERS信号中的超辐射度，即分子数量的二次缩放。在反斯托克斯散射中观察后者所需的激光强度相对适中，这使得它特别易于实验。我们根据单个分子对系统进行处理，并证明对于具有相同分子的理想系统，此方法等效于基于集体模式的描述。单个分子的基础还允许以直接的方式描述更通用的系统，其中分子可能具有不同的振动特性或遭受纯相过程。我们的结果表明，集体现象可以在可能影响实验结果的均匀和不均匀展宽下幸存下来。这使得它特别适合实验。我们根据单个分子对系统进行处理，并证明对于具有相同分子的理想系统，此方法等效于基于集体模式的描述。单个分子的基础还允许以直接的方式描述更通用的系统，其中分子可能具有不同的振动特性或遭受纯相过程。我们的结果表明，集体现象可以在可能影响实验结果的均匀和不均匀展宽下幸存下来。这使得它特别适合实验。我们根据单个分子对系统进行处理，并证明对于具有相同分子的理想系统，此方法等效于基于集体模式的描述。单个分子的基础还允许以直接的方式描述更通用的系统，其中分子可能具有不同的振动特性或遭受纯相过程。我们的结果表明，集体现象可以在可能影响实验结果的均匀和不均匀展宽下幸存下来。单个分子的基础还允许以直接的方式描述更通用的系统，其中分子可能具有不同的振动特性或遭受纯相过程。我们的结果表明，集体现象可以在可能影响实验结果的均匀和不均匀展宽下幸存下来。单个分子的基础还允许以直接的方式描述更通用的系统，其中分子可能具有不同的振动特性或遭受纯相过程。我们的结果表明，集体现象可以在可能影响实验结果的均匀和不均匀展宽下幸存下来。