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Layer-structured uranyl-oxide hydroxy-hydrates with Pr(iii) and Tb(iii) ions: hydroxyl to oxo transition driven by interlayer cations.
Dalton Transactions ( IF 3.5 ) Pub Date : 2020-04-17 , DOI: 10.1039/d0dt00526f Kimbal Thane Lu 1 , Yingjie Zhang , Tao Wei , Jiří Čejka , Rongkun Zheng
Dalton Transactions ( IF 3.5 ) Pub Date : 2020-04-17 , DOI: 10.1039/d0dt00526f Kimbal Thane Lu 1 , Yingjie Zhang , Tao Wei , Jiří Čejka , Rongkun Zheng
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We report the hydrothermal synthesis and characterization of two uranyl-oxide hydroxy-hydrate compounds with Pr(iii) (U-Pr) and Tb(iii) (U-Tb) ions prepared via direct hydrothermal reactions of lanthanide (Ln = Pr or Tb) ions with a uranyl-oxide hydroxy-hydrate phase, schoepite. Both compounds U-Pr and U-Tb show thin plate morphologies with atomic ratios of 2 (U : Pr) and 6 (U : Tb) and have been characterized by multiple techniques. The layered structures with interlayer hydrated Pr(iii) or Tb(iii) ions formed via uranyl-Pr/Tb interactions have been confirmed by synchrotron single crystal X-ray diffraction studies. In addition, the evolution of the uranyl oxide hydroxide layers and anion topologies upon increasing the concentration of interlayer cations by using different U : Ln (Ln = Pr or Tb) ratios has been discussed. The success in the preparation and characterization of compounds U-Pr and U-Tb with different U : Ln (Ln = Pr or Tb) ratios highlights the flexibility of the uranyl oxide hydroxide layers with respect to the incorporation of interlayer cations via a gradual hydroxyl to oxo transition. The study has direct implications in regard to the natural weathering of uraninite mineral and the alteration of spent nuclear fuels during the long-term geological disposal.
中文翻译：
具有Pr（iii）和Tb（iii）离子的层状结构的铀酰氧化物羟基水合物：由层间阳离子驱动的羟基到oxo的转变。
我们报告了通过镧系元素的直接水热反应制备的Pr（iii）（U-Pr）和Tb（iii）（U-Tb）离子的两种铀酰氧化物羟基水合物的水热合成和表征（Ln = Pr或Tb ）带有铀酰氧化物羟基水合物相的离子，钠镁辉石。化合物U-Pr和U-Tb均显示出原子比为2（U：Pr）和6（U：Tb）的薄板形态，并已通过多种技术进行了表征。已通过同步加速器单晶X射线衍射研究确认了具有通过铀酰-Pr / Tb相互作用形成的层间水合Pr（iii）或Tb（iii）离子的层状结构。此外，还讨论了通过使用不同的U：Ln（Ln = Pr或Tb）比来增加层间阳离子的浓度时，氢氧化铀酰氧化物层和阴离子拓扑的演变。制备和表征具有不同U：Ln（Ln = Pr或Tb）比的化合物U-Pr和U-Tb的成功之处突出了氢氧化铀酰氧化物层对于通过逐步羟基引入层间阳离子的灵活性向羰基过渡 该研究对铀矿矿物的自然风化和长期地质处置过程中乏核燃料的变化有着直接的影响。
更新日期：2020-04-02
中文翻译：
具有Pr（iii）和Tb（iii）离子的层状结构的铀酰氧化物羟基水合物：由层间阳离子驱动的羟基到oxo的转变。
我们报告了通过镧系元素的直接水热反应制备的Pr（iii）（U-Pr）和Tb（iii）（U-Tb）离子的两种铀酰氧化物羟基水合物的水热合成和表征（Ln = Pr或Tb ）带有铀酰氧化物羟基水合物相的离子，钠镁辉石。化合物U-Pr和U-Tb均显示出原子比为2（U：Pr）和6（U：Tb）的薄板形态，并已通过多种技术进行了表征。已通过同步加速器单晶X射线衍射研究确认了具有通过铀酰-Pr / Tb相互作用形成的层间水合Pr（iii）或Tb（iii）离子的层状结构。此外，还讨论了通过使用不同的U：Ln（Ln = Pr或Tb）比来增加层间阳离子的浓度时，氢氧化铀酰氧化物层和阴离子拓扑的演变。制备和表征具有不同U：Ln（Ln = Pr或Tb）比的化合物U-Pr和U-Tb的成功之处突出了氢氧化铀酰氧化物层对于通过逐步羟基引入层间阳离子的灵活性向羰基过渡 该研究对铀矿矿物的自然风化和长期地质处置过程中乏核燃料的变化有着直接的影响。
京公网安备 11010802027423号