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Ultrahigh-field 67Zn NMR reveals short-range disorder in zeolitic imidazolate framework glasses
Science ( IF 44.7 ) Pub Date : 2020-03-26 , DOI: 10.1126/science.aaz0251
Rasmus S K Madsen 1 , Ang Qiao 1 , Jishnu Sen 2 , Ivan Hung 3 , Kuizhi Chen 3 , Zhehong Gan 3 , Sabyasachi Sen 2 , Yuanzheng Yue 1, 4, 5
Affiliation  

Glassy metal-organic frameworks The node-and-linker structure of metal-organic frameworks could enable detailed structural studies of molecular glasses quenched from melts. Zinc-based zeolitic imidazole frameworks exhibit a high propensity for glass formation at conventional cooling rates. Madsen et al. used ultrahigh magnetic fields (19.5 and 35.2 tesla) to perform zinc-67 nuclear magnetic resonance of solid samples with magic-angle spinning on three samples with different ratios of imidazole and benzimidazole linkers. The structural disorder of the tetrahedral ligand environment around zinc nodes was higher in the glassy states than in the parent crystals. Science, this issue p. 1473 A high degree of short-range structural disorder was detected in melt-quenched metal-organic framework glasses. The structure of melt-quenched zeolitic imidazole framework (ZIF) glasses can provide insights into their glass-formation mechanism. We directly detected short-range disorder in ZIF glasses using ultrahigh-field zinc-67 solid-state nuclear magnetic resonance spectroscopy. Two distinct Zn sites characteristic of the parent crystals transformed upon melting into a single tetrahedral site with a broad distribution of structural parameters. Moreover, the ligand chemistry in ZIFs appeared to have no controlling effect on the short-range disorder, although the former affected their phase-transition behavior. These findings reveal structure-property relations and could help design metal-organic framework glasses.

中文翻译:

超高场67Zn NMR揭示沸石咪唑酯骨架玻璃中的短程无序

玻璃状金属有机框架金属有机框架的节点和连接体结构可以使从熔体淬火的分子玻璃的详细结构研究成为可能。锌基沸石咪唑骨架在常规冷却速率下具有形成玻璃的高倾向。马德森等人。使用超高磁场(19.5和35.2特斯拉)对三个具有不同比例的咪唑和苯并咪唑连接体的样品进行魔角旋转固体样品的锌67核磁共振。锌节点周围四面体配体环境的结构无序在玻璃态中比在母体晶体中更高。科学,这个问题 p。1473 在熔融淬火的金属有机骨架玻璃中检测到高度的短程结构无序。熔融淬火沸石咪唑骨架 (ZIF) 玻璃的结构可以提供对其玻璃形成机制的深入了解。我们使用超高场锌 67 固态核磁共振光谱直接检测 ZIF 玻璃中的短程无序。母体晶体的两个不同 Zn 位点在熔化后转变为具有广泛结构参数分布的单个四面体位点。此外,ZIF 中的配体化学似乎对短程无序没有控制作用,尽管前者影响了它们的相变行为。这些发现揭示了结构-性能关系,有助于设计金属-有机框架玻璃。我们使用超高场锌 67 固态核磁共振光谱直接检测 ZIF 玻璃中的短程无序。母体晶体的两个不同 Zn 位点在熔化后转变为具有广泛结构参数分布的单个四面体位点。此外,ZIF 中的配体化学似乎对短程无序没有控制作用,尽管前者影响了它们的相变行为。这些发现揭示了结构-性能关系,有助于设计金属-有机框架玻璃。我们使用超高场锌 67 固态核磁共振光谱直接检测 ZIF 玻璃中的短程无序。母体晶体的两个不同 Zn 位点在熔化后转变为具有广泛结构参数分布的单个四面体位点。此外,ZIF 中的配体化学似乎对短程无序没有控制作用,尽管前者影响了它们的相变行为。这些发现揭示了结构-性能关系,有助于设计金属-有机框架玻璃。ZIF 中的配体化学似乎对短程无序没有控制作用,尽管前者影响了它们的相变行为。这些发现揭示了结构-性能关系,有助于设计金属-有机框架玻璃。ZIF 中的配体化学似乎对短程无序没有控制作用,尽管前者影响了它们的相变行为。这些发现揭示了结构-性能关系,有助于设计金属-有机框架玻璃。
更新日期:2020-03-26
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