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Nitrogen-Defective Polymeric Carbon Nitride Nanolayer Enabled Efficient Electrocatalytic Nitrogen Reduction with High Faradaic Efficiency
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2020-03-26 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00698 Guiming Peng 1 , Jiawen Wu 1 , Mingzhan Wang 1 , Jens Niklas 2 , Hua Zhou 3 , Chong Liu 1
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2020-03-26 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.0c00698 Guiming Peng 1 , Jiawen Wu 1 , Mingzhan Wang 1 , Jens Niklas 2 , Hua Zhou 3 , Chong Liu 1
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Identifying highly selective catalysts and accurately measuring NH3 yield without false-positives from contaminations remain two challenges in electrochemical nitrogen reduction reaction (NRR). Here, we report N-defective carbon nitride grown on carbon paper (CN/C) as a highly selective electrocatalyst. The NH3 yield was determined reliably by the slope of mNH3-time plot rather than averaging the accumulated amount over time. Results showed the as-synthesized CN/C600 (synthesized at 600 °C) with a higher density of C=N–C N2C vacancies achieved an NH3 production of 2.9 μg mgcat.–1 h–1 at −0.3 V (versus RHE), ∼5.7-fold higher than CN/C500. The Faradaic efficiency for CN/C600 is among the highest of 62.1%, 33.9%, and 16.8% at −0.1 V, −0.2 V, and −0.3 V, respectively. The NH3 production was verified by isotope 15N2 experiments. Further increase of N-defects on CN/C600 using plasma etching led to higher NH3 yield than comparably larger current, pointing to N-defects sites for promoting NRR.
中文翻译：
氮缺陷型聚合氮化碳纳米层可实现高法拉第效率的高效电催化氮还原
在电化学氮还原反应（NRR）中，鉴定高选择性催化剂并准确测量NH 3收率而又不会因污染物造成假阳性仍然是两个挑战。在这里，我们报告在碳纸（CN / C）上生长的N缺陷氮化碳是一种高度选择性的电催化剂。的NH 3产量通过m的斜率可靠地确定NH3 -time情节而不是在时间平均的累积量。结果表明，合成后的CN / C 600（在600°C下合成）具有更高的C = N-CN 2C空位密度，可产生2.9μgmg猫的NH 3 。–1小时–1在-0.3 V时（相对于RHE），比CN / C 500高约5.7倍。CN / C 600的法拉第效率分别是-0.1 V，-0.2 V和-0.3 V时最高的62.1％，33.9％和16.8％。通过同位素15 N 2实验验证了NH 3的产生。使用等离子刻蚀在CN / C 600上进一步增加N缺陷会导致NH 3产量高于相对较大的电流，这表明N缺陷部位可促进NRR。
更新日期：2020-04-24
中文翻译：
氮缺陷型聚合氮化碳纳米层可实现高法拉第效率的高效电催化氮还原
在电化学氮还原反应（NRR）中，鉴定高选择性催化剂并准确测量NH 3收率而又不会因污染物造成假阳性仍然是两个挑战。在这里，我们报告在碳纸（CN / C）上生长的N缺陷氮化碳是一种高度选择性的电催化剂。的NH 3产量通过m的斜率可靠地确定NH3 -time情节而不是在时间平均的累积量。结果表明，合成后的CN / C 600（在600°C下合成）具有更高的C = N-CN 2C空位密度，可产生2.9μgmg猫的NH 3 。–1小时–1在-0.3 V时（相对于RHE），比CN / C 500高约5.7倍。CN / C 600的法拉第效率分别是-0.1 V，-0.2 V和-0.3 V时最高的62.1％，33.9％和16.8％。通过同位素15 N 2实验验证了NH 3的产生。使用等离子刻蚀在CN / C 600上进一步增加N缺陷会导致NH 3产量高于相对较大的电流，这表明N缺陷部位可促进NRR。
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