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Optoelectronic Properties of Two-Dimensional Bromide Perovskites: Influences of Spacer Cations
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2020-03-25 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00594 Dibyajyoti Ghosh 1, 2 , Amanda J. Neukirch 1 , Sergei Tretiak 1, 2, 3
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2020-03-25 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.0c00594 Dibyajyoti Ghosh 1, 2 , Amanda J. Neukirch 1 , Sergei Tretiak 1, 2, 3
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Two-dimensional (2D) halide perovskites have displayed unique emission properties, making them potential candidates for next-generation light-emitting devices. Here, we combine nonadiabatic molecular dynamics and time-domain density functional theory to investigate the fundamental mechanisms of carrier recombination processes. Considering monolayer bromide perovskites with dissimilar organic spacer molecules, n-butylammonium (BA) and phenylethylammonium (PEA) cations, we find a strong correlation between temperature-induced structural fluctuations and nonradiative carrier recombination rates in these materials. The more flexible geometry of (BA)2PbBr4 compared to that of (PEA)2PbBr4, results in faster electron–hole recombination and shorter carrier lifetime, diminishing the photoluminescence quantum yield for softer 2D perovskites. Reduced structural fluctuations in relatively rigid (PEA)2PbBr4 not only indicate of a longer carrier lifetime but also suggest a narrower emission line width, implying a higher purity of the emitted light. Our ab initio modeling of excited state properties in 2D perovskites conveys material designing strategies to fine-tune perovskite emissions for solid-state lighting applications.
中文翻译：
二维溴化钙钛矿的光电性质：间隔阳离子的影响
二维（2D）卤化物钙钛矿具有独特的发射特性，使其成为下一代发光器件的潜在候选者。在这里，我们结合非绝热分子动力学和时域密度泛函理论来研究载体重组过程的基本机制。考虑到具有不同有机间隔分子，正丁基铵（BA）和苯乙基铵（PEA）阳离子的单层溴化钙钛矿，我们发现这些材料中温度引起的结构波动与非辐射载流子复合速率之间存在很强的相关性。与（PEA）2 PbBr 4相比，（BA）2 PbBr 4的几何形状更灵活，导致更快的电子-空穴复合和更短的载流子寿命，从而降低了较软的2D钙钛矿的光致发光量子产率。相对较硬（PEA）2 PbBr 4的结构波动减小，不仅表明更长的载流子寿命，而且表明发射线宽度更窄，这意味着发射光的纯度更高。我们对2D钙钛矿中激发态性质的从头算建模，传达了材料设计策略，可针对固态照明应用微调钙钛矿的发射。
更新日期：2020-04-24
中文翻译：
二维溴化钙钛矿的光电性质：间隔阳离子的影响
二维（2D）卤化物钙钛矿具有独特的发射特性，使其成为下一代发光器件的潜在候选者。在这里，我们结合非绝热分子动力学和时域密度泛函理论来研究载体重组过程的基本机制。考虑到具有不同有机间隔分子，正丁基铵（BA）和苯乙基铵（PEA）阳离子的单层溴化钙钛矿，我们发现这些材料中温度引起的结构波动与非辐射载流子复合速率之间存在很强的相关性。与（PEA）2 PbBr 4相比，（BA）2 PbBr 4的几何形状更灵活，导致更快的电子-空穴复合和更短的载流子寿命，从而降低了较软的2D钙钛矿的光致发光量子产率。相对较硬（PEA）2 PbBr 4的结构波动减小，不仅表明更长的载流子寿命，而且表明发射线宽度更窄，这意味着发射光的纯度更高。我们对2D钙钛矿中激发态性质的从头算建模，传达了材料设计策略，可针对固态照明应用微调钙钛矿的发射。
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