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Self-Assembly of Allomelanin Dimers and the Impact of Poly(ethylene glycol) on the Assembly: A Molecular Dynamics Simulation Study
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2020-03-24 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.0c00226 Utkarsh Kapoor 1 , Arthi Jayaraman 1, 2
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2020-03-24 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.0c00226 Utkarsh Kapoor 1 , Arthi Jayaraman 1, 2
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Synthetic melanin nanoparticles that exhibit properties analogous to naturally found allomelanin can be formed by assembly of dimers/oligomers of the synthetic precursor of allomelanin, 1,8-dihydroxy naphthalene (DHN). To link the nanostructure within these assembled melanin nanoparticles to DHN dimer structure, we use explicit-solvent atomistic molecular dynamics (MD) simulations to study assembly of DHN dimers (2-2′, 2-4′, and 4-4′ and their mixture) into nanoparticles in aqueous solutions. We analyze how the dimer structure and mixture composition impact the molecular interactions that drive assembly, as well as the assembled nanostructure, both internally and on the surface. We find that, prominently, hydrogen-bonding interactions drive the assembly of like-dimers, whereas unlike-dimer stacking interactions play a role in the assembly of dimer mixtures. The aggregate/nanoparticle assembled from 2-2′ dimers assumes a spherical morphology as opposed to 4-4′ dimers that adopt an anisotropic shape. The surface of the aggregate formed by 2-2′ dimers is primarily hydrophobic, while the surface of aggregates formed by 2-4′ dimers, 4-4′ dimers, and their mixtures is amphiphilic. We also find that the addition of linear poly(ethylene glycol) (PEG) chains to the assembled particle does not alter the aggregate structure formed by a single dimer type. However, the PEG chains prefer to interact with 4-4′ dimers more than with 2-2′ and 2-4′. In aggregates formed by mixtures of dimers, PEG chains interact preferentially with 2-4′ dimers than with 4-4′ and 2-2′ dimers.
中文翻译：
Allomelanin二聚体的自组装和聚乙二醇对组装的影响：分子动力学模拟研究
具有类似于天然发现的Allomelanin的性质的合成黑色素纳米颗粒可以通过装配Allomelanin的合成前体1,8-二羟基萘（DHN）的二聚体/低聚物来形成。为了将这些组装的黑色素纳米颗粒中的纳米结构链接到DHN二聚体结构，我们使用显式溶剂原子分子动力学（MD）模拟来研究DHN二聚体（2-2'，2-4'和4-4'及其组装混合物）制成水溶液中的纳米颗粒。我们分析了二聚体结构和混合物组成如何影响内部和表面上驱动组装以及组装的纳米结构的分子相互作用。我们发现，氢键相互作用主要驱动类似二聚体的组装，而与二聚体不同的堆叠相互作用在二聚体混合物的组装中起作用。与采用各向异性形状的4-4'二聚体相反，由2-2'二聚体组装而成的聚集体/纳米颗粒呈现球形形态。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，与4-4'和2-2'二聚体相比，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用。与采用各向异性形状的4-4'二聚体相反，由2-2'二聚体组装而成的聚集体/纳米颗粒呈现球形形态。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。与采用各向异性形状的4-4'二聚体相反，由2-2'二聚体组装而成的聚集体/纳米颗粒呈现球形形态。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，与4-4'和2-2'二聚体相比，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，与4-4'和2-2'二聚体相比，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用。
更新日期：2020-03-24
中文翻译：
Allomelanin二聚体的自组装和聚乙二醇对组装的影响：分子动力学模拟研究
具有类似于天然发现的Allomelanin的性质的合成黑色素纳米颗粒可以通过装配Allomelanin的合成前体1,8-二羟基萘（DHN）的二聚体/低聚物来形成。为了将这些组装的黑色素纳米颗粒中的纳米结构链接到DHN二聚体结构，我们使用显式溶剂原子分子动力学（MD）模拟来研究DHN二聚体（2-2'，2-4'和4-4'及其组装混合物）制成水溶液中的纳米颗粒。我们分析了二聚体结构和混合物组成如何影响内部和表面上驱动组装以及组装的纳米结构的分子相互作用。我们发现，氢键相互作用主要驱动类似二聚体的组装，而与二聚体不同的堆叠相互作用在二聚体混合物的组装中起作用。与采用各向异性形状的4-4'二聚体相反，由2-2'二聚体组装而成的聚集体/纳米颗粒呈现球形形态。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，与4-4'和2-2'二聚体相比，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用。与采用各向异性形状的4-4'二聚体相反，由2-2'二聚体组装而成的聚集体/纳米颗粒呈现球形形态。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。与采用各向异性形状的4-4'二聚体相反，由2-2'二聚体组装而成的聚集体/纳米颗粒呈现球形形态。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，与4-4'和2-2'二聚体相比，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。由2-2'二聚体形成的聚集体表面主要是疏水性的，而由2-4'二聚体，4-4'二聚体及其混合物形成的聚集体的表面是两亲的。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用，而不是4-4'和2-2'二聚体。我们还发现，将线性聚（乙二醇）（PEG）链添加到组装好的颗粒中不会改变由单个二聚体类型形成的聚集结构。但是，与2-2'和2-4'相比，PEG链更喜欢与4-4'二聚体相互作用。在由二聚体混合物形成的聚集体中，与4-4'和2-2'二聚体相比，PEG链优先与2-4'二聚体相互作用。
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