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Probing the Surface of La0.6Sr0.4MnO3 in Water Vapor by In Situ Photon-In/Photon-Out Spectroscopy
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2020-03-26 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c00840 Philipp Busse 1, 2, 3 , Zhong Yin 1, 2 , Daniel Mierwaldt 3 , Julius Scholz 3 , Birte Kressdorf 3 , Leif Glaser 2 , Piter S. Miedema 2 , André Rothkirch 2 , Jens Viefhaus 2 , Christian Jooss 3, 4 , Simone Techert 1, 2, 5 , Marcel Risch 3, 6
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2020-03-26 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c00840 Philipp Busse 1, 2, 3 , Zhong Yin 1, 2 , Daniel Mierwaldt 3 , Julius Scholz 3 , Birte Kressdorf 3 , Leif Glaser 2 , Piter S. Miedema 2 , André Rothkirch 2 , Jens Viefhaus 2 , Christian Jooss 3, 4 , Simone Techert 1, 2, 5 , Marcel Risch 3, 6
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Resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) is a promising method for elucidating detailed electronic structure of materials in a broad range of chemical and physical applications. Here, we use the fine fluorescence energy resolution of a RIXS spectrometer to obtain various proxies of the Mn-L edge X-ray absorption spectra (XAS) of the perovskite La0.6Sr0.4MnO3 (LSMO) as a model catalyst for the oxygen evolution reaction (OER) and evaluate the suitability for in situ surface studies of this electrocatalyst. We conclude that the inverse partial fluorescence yield (IPFY) of the O 2p–1s transition and the partial fluorescence yield of the 3s–2p transition (3s-PFY) are most suitable for determining changes at the surface of the perovskite because distortions at grazing incidence measurements are low. In particular, the negligible angular dependence of the 3s-PFY spectra can be perfectly simulated by using a fluorescence model in the thin sample limit which is justified by low reabsorption of 3s photons. Remarkably, the 3s-PFY reveals an influence of water vapor on the electronic reconstruction of the LSMO surface. Thus, our work paves the road for quantitative distortion-free X-ray spectroscopy of transition metal oxide surfaces under in situ conditions, which is needed to understand fundamental chemical processes such as corrosion and catalysis.
中文翻译：
用原位光子进/光子出光谱技术探测水蒸气中La 0.6 Sr 0.4 MnO 3的表面
共振非弹性X射线散射（RIXS）是一种在广泛的化学和物理应用中阐明材料详细电子结构的有前途的方法。在这里，我们使用RIXS光谱仪的精细荧光能量分辨率来获得钙钛矿La 0.6 Sr 0.4 MnO 3（LSMO）的Mn-L边缘X射线吸收光谱（XAS）的各种代理，作为氧的模型催化剂演化反应（OER）并评估其原位适应性该电催化剂的表面研究。我们得出的结论是，O 2p-1s跃迁的逆部分荧光产量（IPFY）和3s-2p跃迁的部分荧光产量（3s-PFY）最适合用于确定钙钛矿表面的变化，因为放牧时的变形发病率测量值低。特别是，通过在稀薄样品极限中使用荧光模型，可以完美模拟3s-PFY光谱的可忽略的角度依赖性，这可以通过3s光子的低吸收来证明。值得注意的是，3s-PFY揭示了水蒸气对LSMO表面电子重建的影响。因此，我们的工作为原位过渡金属氧化物表面定量无畸变的X射线光谱学铺平了道路。 理解腐蚀和催化等基本化学过程所需的条件。
更新日期：2020-03-27
中文翻译：
用原位光子进/光子出光谱技术探测水蒸气中La 0.6 Sr 0.4 MnO 3的表面
共振非弹性X射线散射（RIXS）是一种在广泛的化学和物理应用中阐明材料详细电子结构的有前途的方法。在这里，我们使用RIXS光谱仪的精细荧光能量分辨率来获得钙钛矿La 0.6 Sr 0.4 MnO 3（LSMO）的Mn-L边缘X射线吸收光谱（XAS）的各种代理，作为氧的模型催化剂演化反应（OER）并评估其原位适应性该电催化剂的表面研究。我们得出的结论是，O 2p-1s跃迁的逆部分荧光产量（IPFY）和3s-2p跃迁的部分荧光产量（3s-PFY）最适合用于确定钙钛矿表面的变化，因为放牧时的变形发病率测量值低。特别是，通过在稀薄样品极限中使用荧光模型，可以完美模拟3s-PFY光谱的可忽略的角度依赖性，这可以通过3s光子的低吸收来证明。值得注意的是，3s-PFY揭示了水蒸气对LSMO表面电子重建的影响。因此，我们的工作为原位过渡金属氧化物表面定量无畸变的X射线光谱学铺平了道路。 理解腐蚀和催化等基本化学过程所需的条件。
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