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Identifying the catalyst chemical state and adsorbed species during methanol conversion on copper using ambient pressure X-ray spectroscopies.
Physical Chemistry Chemical Physics ( IF 2.9 ) Pub Date : 2020-03-19 , DOI: 10.1039/d0cp00347f Baran Eren 1 , Christopher G Sole , Jesús S Lacasa , David Grinter , Federica Venturini , Georg Held , Cruz S Esconjauregui , Robert S Weatherup
Physical Chemistry Chemical Physics ( IF 2.9 ) Pub Date : 2020-03-19 , DOI: 10.1039/d0cp00347f Baran Eren 1 , Christopher G Sole , Jesús S Lacasa , David Grinter , Federica Venturini , Georg Held , Cruz S Esconjauregui , Robert S Weatherup
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Methanol is a promising chemical for the safe and efficient storage of hydrogen, where methanol conversion reactions can generate a hydrogen-containing gas mixture. Understanding the chemical state of the catalyst over which these reactions occur and the interplay with the adsorbed species present is key to the design of improved catalysts and process conditions. Here we study polycrystalline Cu foils using ambient pressure X-ray spectroscopies to reveal the Cu oxidation state and identify the adsorbed species during partial oxidation (CH3OH + O2), steam reforming (CH3OH + H2O), and autothermal reforming (CH3OH + O2 + H2O) of methanol at 200 °C surface temperature and in the mbar pressure range. We find that the Cu surface remains highly metallic throughout partial oxidation and steam reforming reactions, even for oxygen-rich conditions. However, for autothermal reforming the Cu surface shows significant oxidation towards Cu2O. We rationalise this behaviour on the basis of the shift in equilibrium of the CH3OH* + O* ⇌ CH3O* + OH* reaction step caused by the addition of H2O.
中文翻译：
使用环境压力X射线光谱仪鉴定在铜上甲醇转化过程中催化剂的化学状态和吸附的物质。
甲醇是安全有效地储氢的一种有前途的化学品，其中甲醇转化反应可以生成含氢的气体混合物。了解发生这些反应的催化剂的化学状态以及与存在的吸附物质的相互作用是设计改进的催化剂和工艺条件的关键。在这里，我们使用环境压力X射线光谱学研究多晶铜箔，以揭示铜的氧化态并确定部分氧化（CH 3 OH + O 2），蒸汽重整（CH 3 OH + H 2 O）和自热过程中的吸附物种。重整（CH 3 OH + O 2 + H 2O）在200°C表面温度和毫巴压力范围内的甲醇。我们发现，即使在富氧条件下，Cu表面在部分氧化和蒸汽重整反应中仍保持高度金属化。但是，对于自热重整，Cu表面显示出明显的向Cu 2 O的氧化。我们根据CH 3 OH * + O *⇌CH 3 O * + OH *反应步骤引起的平衡平衡偏移，合理化此行为。H 2 O的添加
更新日期：2020-03-19
中文翻译：
使用环境压力X射线光谱仪鉴定在铜上甲醇转化过程中催化剂的化学状态和吸附的物质。
甲醇是安全有效地储氢的一种有前途的化学品，其中甲醇转化反应可以生成含氢的气体混合物。了解发生这些反应的催化剂的化学状态以及与存在的吸附物质的相互作用是设计改进的催化剂和工艺条件的关键。在这里，我们使用环境压力X射线光谱学研究多晶铜箔，以揭示铜的氧化态并确定部分氧化（CH 3 OH + O 2），蒸汽重整（CH 3 OH + H 2 O）和自热过程中的吸附物种。重整（CH 3 OH + O 2 + H 2O）在200°C表面温度和毫巴压力范围内的甲醇。我们发现，即使在富氧条件下，Cu表面在部分氧化和蒸汽重整反应中仍保持高度金属化。但是，对于自热重整，Cu表面显示出明显的向Cu 2 O的氧化。我们根据CH 3 OH * + O *⇌CH 3 O * + OH *反应步骤引起的平衡平衡偏移，合理化此行为。H 2 O的添加
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