Abstract Lithium-oxygen (Li–O2) batteries with excellent theoretical energy density (~3500 Wh kg−1) have attracted much attention as next generation energy storage and conversion devices. However, the safety issues caused by the growth of lithium dendrites hinder the commercial application of Li–O2 batteries at the current stage. Here, we propose a novel gel polymer electrolytes (GPE) based on poly (vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene (PVDF-HFP)/poly (ethylene oxide) (PEO)/Ti3C2Tx MXene (refer to as PPM). The weak trapping interactions between ethylene oxide (EO) unit in PEO and anions in lithium salts can solidify anions and promote the dissociation of lithium salts. In addition, the parallel packed two-dimensional Ti3C2Tx MXene nanosheets can effectively guide the uniform nucleation and growth of lithium on the surface of lithium electrode, inhibiting the formation of lithium dendrites during lithium plating. Based on the above advantages, the ionic conductivity and the lithium ion migration amount of the synthetic GPE can reach 5.45 × 10−4 s cm−1 and 0.47, respectively, at room temperature. Base on the above merits, the Li/PVDF-HFP-PEO-5% Ti3C2Tx MXene/Li (Li/PPM-5/Li) symmetric cell can cycle steadily for more than 650 h at a current density of 0.5 mA cm−2. Moreover, PPM-5 based Li–O2 battery can cycle more than 200 cycles at room temperature. This work is of great significance to improve both safety and cycleability of Li–O2 batteries.

中文翻译：

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通过抑制基于混合凝胶聚合物电解质的 Li-O2 电池中的阴离子迁移，实现优异的电解质 - 电极界面稳定性

摘要 具有优异理论能量密度（~3500 Wh kg-1）的锂氧（Li-O2）电池作为下一代能量存储和转换装置备受关注。然而，锂枝晶生长引起的安全问题阻碍了现阶段Li-O2电池的商业应用。在这里，我们提出了一种基于聚（偏二氟乙烯-共-六氟丙烯（PVDF-HFP）/聚（环氧乙烷）（PEO）/Ti3C2Tx MXene（简称 PPM）的新型凝胶聚合物电解质（GPE））。 PEO中的环氧乙烷（EO）单元与锂盐中的阴离子之间可以固化阴离子并促进锂盐的离解。平行堆积的二维Ti3C2Tx MXene纳米片可以有效引导锂在锂电极表面均匀成核和生长，抑制锂电镀过程中锂枝晶的形成。基于上述优点，合成GPE的离子电导率和锂离子迁移量在室温下分别可以达到5.45×10-4 s cm-1和0.47。基于上述优点，Li/PVDF-HFP-PEO-5% Ti3C2Tx MXene/Li（Li/PPM-5/Li）对称电池可以在0.5 mA cm-2的电流密度下稳定循环超过650小时. 此外，基于 PPM-5 的 Li-O2 电池在室温下可循环超过 200 次。这项工作对提高锂氧电池的安全性和循环性具有重要意义。基于上述优点，合成GPE的离子电导率和锂离子迁移量在室温下分别可以达到5.45×10-4 s cm-1和0.47。基于上述优点，Li/PVDF-HFP-PEO-5% Ti3C2Tx MXene/Li（Li/PPM-5/Li）对称电池可以在0.5 mA cm-2的电流密度下稳定循环超过650小时. 此外，基于 PPM-5 的 Li-O2 电池在室温下可循环超过 200 次。这项工作对提高锂氧电池的安全性和循环性具有重要意义。基于上述优点，合成GPE的离子电导率和锂离子迁移量在室温下分别可以达到5.45×10-4 s cm-1和0.47。基于上述优点，Li/PVDF-HFP-PEO-5% Ti3C2Tx MXene/Li（Li/PPM-5/Li）对称电池可以在0.5 mA cm-2的电流密度下稳定循环超过650小时. 此外，基于 PPM-5 的 Li-O2 电池在室温下可循环超过 200 次。这项工作对提高锂氧电池的安全性和循环性具有重要意义。Li/PVDF-HFP-PEO-5% Ti3C2Tx MXene/Li (Li/PPM-5/Li) 对称电池可以在 0.5 mA cm-2 的电流密度下稳定循环超过 650 小时。此外，基于 PPM-5 的 Li-O2 电池在室温下可循环超过 200 次。这项工作对提高锂氧电池的安全性和循环性具有重要意义。Li/PVDF-HFP-PEO-5% Ti3C2Tx MXene/Li (Li/PPM-5/Li) 对称电池可以在 0.5 mA cm-2 的电流密度下稳定循环超过 650 小时。此外，基于 PPM-5 的 Li-O2 电池在室温下可循环超过 200 次。这项工作对提高锂氧电池的安全性和循环性具有重要意义。