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Synthesis and Rare-Earth-Element Chelation Properties of Linear Poly(ethylenimine methylenephosphonate)
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2020-03-12 , DOI: 10.1021/acs.macromol.9b02472 William R. Archer 1 , Agustin Fiorito 1 , Sherrie L. Heinz-Kunert 1 , Piper L. MacNicol 1 , Samantha A. Winn 1 , Michael D. Schulz 1
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2020-03-12 , DOI: 10.1021/acs.macromol.9b02472 William R. Archer 1 , Agustin Fiorito 1 , Sherrie L. Heinz-Kunert 1 , Piper L. MacNicol 1 , Samantha A. Winn 1 , Michael D. Schulz 1
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Rare-earth elements (REEs) are indispensable for modern technology; consequently, effective materials for REE extraction and separation are in demand. Polymeric chelators—polymers with metal binding functional groups—are often used in these applications due to their low cost and high selectivity for target ions, with phosphonate-containing polymers often proving particularly effective. We synthesized linear poly(ethylenimine methylenephosphonate), a material previously made only with a branched architecture, and studied its rare-earth-element chelation properties as a function of molecular weight (7–680 kDa) and degree of phosphonation (0–85%) using isothermal titration calorimetry (ITC). ITC enabled the determination of the full thermodynamic profile (ΔG, ΔH, ΔS, Ka, and stoichiometry) for each polymer–REE interaction in aqueous solution. We observed entropically driven metal–polymer binding with five REEs, independent of polymer molecular weight and degree of functionalization. Finally, we characterized the metal-ion-induced aggregation behavior of these polymers using dynamic light scattering.
中文翻译：
线性聚亚乙基亚胺亚甲基膦酸酯的合成及稀土元素螯合性能
稀土元素（REE）是现代技术必不可少的。因此，需要用于REE提取和分离的有效材料。聚合物螯合剂（具有金属键合官能团的聚合物）因其低成本和对目标离子的高选择性而经常用于这些应用中，含膦酸酯的聚合物通常被证明特别有效。我们合成了线性聚（亚乙基亚乙基亚甲基亚膦酸酯），这是以前仅具有支链结构的材料，并研究了其稀土元素螯合特性随分子量（7–680 kDa）和膦化程度（0–85％）的变化。 ），使用等温滴定热分析（ITC）。ITC可以确定完整的热力学曲线（ΔG，ΔH，ΔS，K a和化学计量）对于水溶液中的每种聚合物-REE相互作用。我们观察到由熵驱动的金属-聚合物与五个REE的结合，与聚合物分子量和官能化程度无关。最后，我们使用动态光散射表征了这些聚合物的金属离子诱导的聚集行为。
更新日期：2020-03-12
中文翻译：
线性聚亚乙基亚胺亚甲基膦酸酯的合成及稀土元素螯合性能
稀土元素（REE）是现代技术必不可少的。因此，需要用于REE提取和分离的有效材料。聚合物螯合剂（具有金属键合官能团的聚合物）因其低成本和对目标离子的高选择性而经常用于这些应用中，含膦酸酯的聚合物通常被证明特别有效。我们合成了线性聚（亚乙基亚乙基亚甲基亚膦酸酯），这是以前仅具有支链结构的材料，并研究了其稀土元素螯合特性随分子量（7–680 kDa）和膦化程度（0–85％）的变化。 ），使用等温滴定热分析（ITC）。ITC可以确定完整的热力学曲线（ΔG，ΔH，ΔS，K a和化学计量）对于水溶液中的每种聚合物-REE相互作用。我们观察到由熵驱动的金属-聚合物与五个REE的结合，与聚合物分子量和官能化程度无关。最后，我们使用动态光散射表征了这些聚合物的金属离子诱导的聚集行为。
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