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Reversible Cu–S Motif Transformation and Au4 Distortion via Thiol Ligand Exchange Engineering
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2020-03-25 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c00204 Manman Zhou 1, 2 , Shan Jin 2, 3 , Xiao Wei 1, 2 , Qianqin Yuan 1, 2 , Shuxin Wang 1, 2 , Yuanxin Du 1, 2 , Manzhou Zhu 1, 2, 3
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2020-03-25 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.0c00204 Manman Zhou 1, 2 , Shan Jin 2, 3 , Xiao Wei 1, 2 , Qianqin Yuan 1, 2 , Shuxin Wang 1, 2 , Yuanxin Du 1, 2 , Manzhou Zhu 1, 2, 3
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The thiol ligand-induced structural change is a good strategy to construct new metal nanoclusters. In this paper, ligand engineering was exploited to render reversible Cu–S motif transformation between [Au4Cu4(SAdm)5(Dppm)2]Br and [Au4Cu5(C6H11S)6(Dppm)2](BPh4) (SAdmH = 1-adamantane mercaptan, C10H15SH; C6H11SH = cyclohexyl mercaptan; Dppm = bis-(diphenylphosphino)methane, Ph2PCH2PPh2), which was well characterized by single-crystal X-ray crystallography (SCXC) and monitored by time-dependent UV–vis absorption spectroscopy. Surprisingly, by etching with cyclohexyl mercaptan (C6H12S), [Au4Cu4(SAdm)5(Dppm)2]+ was converted to [Au4Cu5(C6H11S)6(Dppm)2]+, accompanied by the transformation of Cu4(SAdm)5 to Cu5(C6H11S)6. Besides, a reversible transformation reaction can be achieved via HSAdm etching with [Au4Cu5(C6H11S)6(Dppm)2]+. These reversible Cu–S motif transformations via thiol ligand engineering between [Au4Cu4(SAdm)5(Dppm)2]+ and [Au4Cu5(C6H11S)6(Dppm)2]+ present a new desirable model to tailor the structure of Au–Cu alloy nanoclusters capped with Dppm and thiol ligands at the atomic level.
中文翻译：
硫醇配体交换工程可逆的Cu-S基序转变和Au 4畸变
硫醇配体诱导的结构变化是构建新的金属纳米簇的好策略。在本文中，利用配体工程技术使[Au 4 Cu 4（SAdm）5（Dppm）2 ] Br和[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ]（BPh 4）（SAdmH = 1-金刚烷硫醇，C 10 H 15 SH; C 6 H 11 SH =环己基硫醇; Dppm =双-（二苯基膦基）甲烷，Ph 2 PCH 2 PPh 2），其通过单晶X射线晶体学（SCXC）进行了很好的表征，并通过时间相关的紫外可见吸收光谱进行了监控。令人惊讶地，通过用环己基硫醇（C 6 H 12 S）蚀刻，将[Au 4 Cu 4（SAdm）5（Dppm）2 ] +转化为[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ] +，伴随着Cu 4（SAdm）5到Cu 5（C 6 H 11 S）6的转变。此外，通过用[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ] +的HSAdm蚀刻可以实现可逆的转化反应。通过[Au 4 Cu 4（SAdm）5（Dppm）2 ] +和[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ] +之间的硫醇配体工程，这些可逆的Cu-S基序转变 提出了一种新的理想模型，用于定制在原子水平上以Dppm和硫醇配体封端的Au-Cu合金纳米簇的结构。
更新日期：2020-03-26
中文翻译：
硫醇配体交换工程可逆的Cu-S基序转变和Au 4畸变
硫醇配体诱导的结构变化是构建新的金属纳米簇的好策略。在本文中，利用配体工程技术使[Au 4 Cu 4（SAdm）5（Dppm）2 ] Br和[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ]（BPh 4）（SAdmH = 1-金刚烷硫醇，C 10 H 15 SH; C 6 H 11 SH =环己基硫醇; Dppm =双-（二苯基膦基）甲烷，Ph 2 PCH 2 PPh 2），其通过单晶X射线晶体学（SCXC）进行了很好的表征，并通过时间相关的紫外可见吸收光谱进行了监控。令人惊讶地，通过用环己基硫醇（C 6 H 12 S）蚀刻，将[Au 4 Cu 4（SAdm）5（Dppm）2 ] +转化为[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ] +，伴随着Cu 4（SAdm）5到Cu 5（C 6 H 11 S）6的转变。此外，通过用[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ] +的HSAdm蚀刻可以实现可逆的转化反应。通过[Au 4 Cu 4（SAdm）5（Dppm）2 ] +和[Au 4 Cu 5（C 6 H 11 S）6（Dppm）2 ] +之间的硫醇配体工程，这些可逆的Cu-S基序转变 提出了一种新的理想模型，用于定制在原子水平上以Dppm和硫醇配体封端的Au-Cu合金纳米簇的结构。
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