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Fe、Mg 和 Ca 元素对玻璃蚀变的影响:相互关联的过程
Geochimica et Cosmochimica Acta ( IF 5 ) Pub Date : 2018-10-01 , DOI: 10.1016/j.gca.2018.08.007
H. Aréna , D. Rébiscoul , R. Podor , E. Garcès , M. Cabie , J.-P. Mestre , N. Godon

摘要 本研究通过 511 天的水浸实验研究了 Fe、Mg 和 Ca 元素对国际简单玻璃 (ISG) 蚀变的影响。目的是确定所涉及的过程以及它们对玻璃变化影响的附加性或竞争性。这三种元素分别或一起作为 XCl2 氯化物盐(X = Fe、Mg 或 Ca)加入溶液中,每月添加以补偿它们的消耗。通过浸出液分析 (ICP-AES) 确定玻璃变质,并在成分、形貌和微观结构 (SEM、TEM-EDX、ToF-SIMS 和 XRD) 方面对变质产物进行表征。确定了两个主要过程:(i) 第二相的沉淀结合添加的元素和 (ii) 将添加的元素结合到凝胶层中。第一个过程增强了玻璃的变化并导致 pH 值降低。沉淀发生在 Fe 和/或 Mg 的存在下。当这两种元素同时添加时,它们的效果是相加的。这种现象是自限性的;当达到 pH 阈值(镁硅酸盐为 7.8,铁硅酸盐为 6.2)时,沉淀停止。第二个过程主要通过 Ca 的行为来说明。随着该元素保留/结合到凝胶层中,凝胶层变得更加致密,并且其保护性能增加。以较低的比例,Fe 和 Mg 也可以结合到凝胶层中。在彼此存在的情况下,Ca、Fe 和 Mg 之间存在竞争以掺入凝胶层。掺入凝胶层的元素数量遵循 Ca ≫ Fe > Mg 的顺序。这两个过程与 pH 值的演变密切相关。随着第二相沉淀,pH 值降低,使 Ca 更易溶解并较少保留在凝胶中。当沉淀停止时,Fe 和/或 Mg 可以掺入凝胶中以替代 Ca。根据这些结论,建立了一个器官图,可用于根据化学元素的行为预测化学元素对玻璃变化的影响。



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更新日期:2018-10-01
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