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Transformation of 6:2 Fluorotelomer Sulfonate by Cobalt(II)-Activated Peroxymonosulfate.
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2020-02-16 , DOI: 10.1021/acs.est.9b07113 Yanyan Zhang 1 , Jinxia Liu 1 , Audrey Moores 2 , Subhasis Ghoshal 1
Environmental Science & Technology ( IF 10.8 ) Pub Date : 2020-02-16 , DOI: 10.1021/acs.est.9b07113 Yanyan Zhang 1 , Jinxia Liu 1 , Audrey Moores 2 , Subhasis Ghoshal 1
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Peroxymonosulfate (PMS)-based advanced oxidation processes generate highly reactive SO4•- and are promising for water treatment. In this study, we investigated the reaction mechanism of 6:2 fluorotelomer sulfonate (6:2 FTS) with Co2+ activated PMS. 6:2 FTS was simultaneously transformed to perfluoroalkyl carboxylic acids (C2-C7 PFCAs) of different chain length, with perfluorohexanoic acid (C6) as the predominant one. The mass balance of the intermediates and products versus initial added 6:2 FTS was close to 100% over the reaction period. Using chemical scavenging methods, we identified that •OH, instead of SO4•-, was the oxidant initiating the reaction of 6:2 FTS. •OH was mainly produced from SO4•- reacting with H2O. Thus, the reactivity of 6:2 FTS was controlled by the factors affecting the production and scavenging of both SO4•- and •OH. Density functional theory calculations showed that •OH oxidizes 6:2 FTS by H-abstraction from the ethyl carbons. This is the first study that demonstrates •OH in Co2+ activated PMS can play a significant role in contaminant transformations. The results indicate that great caution should be taken when PMS or other agents that generate •OH are used for treatment of water containing 6:2 FTS or its structural analogs.
中文翻译：
钴（II）活化的过氧一硫酸盐转化6：2氟调聚物磺酸盐。
基于过氧一硫酸盐（PMS）的高级氧化工艺会产生高反应性的SO4•-，有望用于水处理。在这项研究中，我们研究了6：2含氟调聚物磺酸盐（6：2 FTS）与Co2 +活化PMS的反应机理。将6：2 FTS同时转化为不同链长的全氟烷基羧酸（C2-C7 PFCA），其中全氟己酸（C6）为主要成分。在反应期间，中间体和产物相对于初始添加的6：2 FTS的质量平衡接近100％。使用化学清除方法，我们确定了•OH而不是SO4•-是引发6：2 FTS反应的氧化剂。•OH主要由SO4•-与H2O反应生成。因此，6：2 FTS的反应性受影响SO4•-和•OH生成和清除的因素控制。密度泛函理论计算表明，•OH通过从乙基碳中进行H萃取而氧化了6：2 FTS。这是第一个证明Co2 +活化的PMS中的•OH在污染物转化中起重要作用的研究。结果表明，当使用PMS或其他产生•OH的试剂处理含有6：2 FTS或其结构类似物的水时，应格外小心。
更新日期：2020-03-12
中文翻译：
钴（II）活化的过氧一硫酸盐转化6：2氟调聚物磺酸盐。
基于过氧一硫酸盐（PMS）的高级氧化工艺会产生高反应性的SO4•-，有望用于水处理。在这项研究中，我们研究了6：2含氟调聚物磺酸盐（6：2 FTS）与Co2 +活化PMS的反应机理。将6：2 FTS同时转化为不同链长的全氟烷基羧酸（C2-C7 PFCA），其中全氟己酸（C6）为主要成分。在反应期间，中间体和产物相对于初始添加的6：2 FTS的质量平衡接近100％。使用化学清除方法，我们确定了•OH而不是SO4•-是引发6：2 FTS反应的氧化剂。•OH主要由SO4•-与H2O反应生成。因此，6：2 FTS的反应性受影响SO4•-和•OH生成和清除的因素控制。密度泛函理论计算表明，•OH通过从乙基碳中进行H萃取而氧化了6：2 FTS。这是第一个证明Co2 +活化的PMS中的•OH在污染物转化中起重要作用的研究。结果表明，当使用PMS或其他产生•OH的试剂处理含有6：2 FTS或其结构类似物的水时，应格外小心。
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