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Bottom-Up Fabrication of a Sandwich-Like Carbon/Graphene Heterostructure with Built-In FeNC Dopants as Non-Noble Electrocatalyst for Oxygen Reduction Reaction.
Chemistry - An Asian Journal ( IF 3.5 ) Pub Date : 2020-01-20 , DOI: 10.1002/asia.201901616 Xiaoxia Lv 1 , Xue Xue 1 , Xingyu Gan 1 , Chenhao Lv 1 , Xiaochen Sun 1 , Yun Wang 1 , Liangjun Li 2 , Hua Wang 1
Chemistry - An Asian Journal ( IF 3.5 ) Pub Date : 2020-01-20 , DOI: 10.1002/asia.201901616 Xiaoxia Lv 1 , Xue Xue 1 , Xingyu Gan 1 , Chenhao Lv 1 , Xiaochen Sun 1 , Yun Wang 1 , Liangjun Li 2 , Hua Wang 1
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High-performance non-noble electrocatalysts for oxygen reduction reaction (ORR) are the prerequisite for large-scale utilization of fuel cells. Herein, a type of sandwiched-like non-noble electrocatalyst with highly dispersed FeNx active sites embedded in a hierarchically porous carbon/graphene heterostructure was fabricated using a bottom-up strategy. The in situ ion substitution of Fe3+ in a nitrogen-containing MOF (ZIF-8) allows the Fe-heteroatoms to be uniformly distributed in the MOF precursor, and the assembly of Fe-doped ZIF-8 nano-crystals with graphene-oxide and in situ reduction of graphene-oxide afford a sandwiched-like Fe-doped ZIF-8/graphene heterostructure. This type of heterostructure enables simultaneous optimization of FeNx active sites, architecture and interface properties for obtaining an electron-catalyst after a one-step carbonization. The synergistic effect of these factors render the resulting catalysts with excellent ORR activities. The half-wave potential of 0.88 V vs. RHE outperforms most of the none-noble metal catalyst and is comparable with the commercial Pt/C (20 wt %) catalyst. Apart from the high activity, this catalyst exhibits excellent durability and good methanol-tolerance. Detailed investigations demonstrate that a moderate content of Fe dopants can effectively increase the intrinsic activities, and the hybridization of graphene can enhance the reaction kinetics of ORR. The strategy proposed in this work gives an inspiration towards developing efficient noble-metal-free electrocatalysts for ORR.
中文翻译：
自底向上的类似三明治的碳/石墨烯异质结构的自底向上制备，其中内置有FeNC掺杂剂作为非贵金属的氧还原反应催化剂。
用于氧气还原反应（ORR）的高性能非贵金属电催化剂是大规模利用燃料电池的先决条件。在本文中，使用自下而上的策略制造了一种具有高度分散的FeNx活性位点的三明治状非贵族电催化剂，该FeNx活性位点嵌入在分层的多孔碳/石墨烯异质结构中。Fe3 +在含氮MOF（ZIF-8）中的原位离子取代使Fe杂原子均匀地分布在MOF前驱体中，并用氧化石墨烯和氧化铁组装了掺杂Fe的ZIF-8纳米晶体。原位还原氧化石墨烯可得到夹心状铁掺杂ZIF-8 /石墨烯异质结构。这种异质结构可以同时优化FeNx活性位点，一步碳化后获得电子催化剂的结构和界面特性。这些因素的协同作用使所得催化剂具有优异的ORR活性。相对于RHE而言，0.88 V的半波电势优于大多数非贵金属催化剂，可与市售的Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。这些因素的协同作用使所得催化剂具有优异的ORR活性。相对于RHE而言，0.88 V的半波电势优于大多数非贵金属催化剂，可与市售的Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。这些因素的协同作用使所得催化剂具有优异的ORR活性。相对于RHE而言，0.88 V的半波电势优于大多数非贵金属催化剂，可与市售的Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。RHE胜过大多数非贵金属催化剂，可与市售Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。RHE胜过大多数非贵金属催化剂，可与市售Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。石墨烯的杂化可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。石墨烯的杂化可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。
更新日期：2020-01-21
中文翻译：
自底向上的类似三明治的碳/石墨烯异质结构的自底向上制备，其中内置有FeNC掺杂剂作为非贵金属的氧还原反应催化剂。
用于氧气还原反应（ORR）的高性能非贵金属电催化剂是大规模利用燃料电池的先决条件。在本文中，使用自下而上的策略制造了一种具有高度分散的FeNx活性位点的三明治状非贵族电催化剂，该FeNx活性位点嵌入在分层的多孔碳/石墨烯异质结构中。Fe3 +在含氮MOF（ZIF-8）中的原位离子取代使Fe杂原子均匀地分布在MOF前驱体中，并用氧化石墨烯和氧化铁组装了掺杂Fe的ZIF-8纳米晶体。原位还原氧化石墨烯可得到夹心状铁掺杂ZIF-8 /石墨烯异质结构。这种异质结构可以同时优化FeNx活性位点，一步碳化后获得电子催化剂的结构和界面特性。这些因素的协同作用使所得催化剂具有优异的ORR活性。相对于RHE而言，0.88 V的半波电势优于大多数非贵金属催化剂，可与市售的Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。这些因素的协同作用使所得催化剂具有优异的ORR活性。相对于RHE而言，0.88 V的半波电势优于大多数非贵金属催化剂，可与市售的Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。这些因素的协同作用使所得催化剂具有优异的ORR活性。相对于RHE而言，0.88 V的半波电势优于大多数非贵金属催化剂，可与市售的Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。RHE胜过大多数非贵金属催化剂，可与市售Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。RHE胜过大多数非贵金属催化剂，可与市售Pt / C（20 wt％）催化剂相比。除了高活性外，该催化剂还显示出优异的耐久性和良好的耐甲醇性。详细的研究表明，适量的Fe掺杂剂可以有效地提高内在活性，而石墨烯的杂交可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。石墨烯的杂化可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发用于ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。石墨烯的杂化可以增强ORR的反应动力学。这项工作中提出的策略为开发ORR的高效无贵金属电催化剂提供了灵感。
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