Abstract In order to obtain high-performance facilitated transport membrane for CO2/N2 separation, we prepared mixed-matrix composite membranes (MMCMs) by polyvinylamine (PVAm) and the amorphous layered metakaolin (MK), with polysulfone (PSf) as a support. The attenuated total reflectance Fourier-transform infrared spectroscopy results revealed the strong interfacial interaction between the PVAm and the oxygen-rich MK. MK was homogenously dispersed in the PVAm matrix, as confirmed by scanning electron microscopy. The MMCMs showed the enhanced CO2 separation performance with a CO2 permeance of 152 GPU and a CO2/N2 selectivity of 78 at 1 bar under pure gas condition, when the MK loading was 1 wt%. These values were much higher than those of the PVAm membrane loaded with the crystalline multi-layer kaolin, with a CO2 permeance of 85 GPU and a CO2/N2 selectivity of 55. The enhanced separation performance is mainly ascribed to the increase of the intermolecular distance between the polymer chains after the addition of the MK sheets to the PVAm matrix, which was validated by X-ray diffraction. Moreover, the addition of the amorphous MK to PVAm can increase more tortuosity of gas transport than multi-layered and other shape fillers in the MMCMs as a result of the homogenous dispersion of the fully exfoliated MK in the membrane. Besides, the MMCMs exhibited excellent long-term stability performance even under mixed-gas conditions for over 300 h, with a CO2 permeance of 188 GPU and a CO2/N2 selectivity of 83.8, surpassing the Robeson's upper bound proposed in 2008.

中文翻译：

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具有易传输载体的聚乙烯胺/无定形偏高岭土混合基质复合膜，用于高效分离 CO2/N2

摘要 为了获得高性能的 CO2/N2 分离促进传输膜，我们以聚砜 (PSf) 为载体，以聚乙烯胺 (PVAm) 和无定形层状偏高岭土 (MK) 为载体制备了混合基质复合膜 (MMCM)。衰减全反射傅里叶变换红外光谱结果揭示了 PVAm 和富氧 MK 之间的强界面相互作用。MK 均匀地分散在 PVAm 基质中，正如扫描电子显微镜所证实的那样。当 MK 负载为 1 wt% 时，MMCM 显示出增强的 CO2 分离性能，在纯气体条件下，152 GPU 的 CO2 渗透率和 78 的 CO2/N2 选择性。这些值远高于负载结晶多层高岭土的 PVAm 膜的值，具有 85 GPU 的 CO2 渗透性和 55 的 CO2/N2 选择性。 分离性能的提高主要归因于将 MK 片添加到 PVAm 基质后聚合物链之间的分子间距离的增加，这得到了验证X射线衍射。此外，由于完全剥离的 MK 在膜中的均匀分散，将无定形 MK 添加到 PVAm 中可以增加比 MMCM 中的多层和其他形状填料更多的气体传输弯曲度。此外，MMCMs即使在混合气体条件下超过300小时也表现出优异的长期稳定性，CO2渗透率为188 GPU，CO2/N2选择性为83.8，超过了2008年提出的Robeson上限。增强的分离性能主要归因于将 MK 片添加到 PVAm 基质后聚合物链之间的分子间距离的增加，这通过 X 射线衍射进行了验证。此外，由于完全剥离的 MK 在膜中的均匀分散，将无定形 MK 添加到 PVAm 中可以增加比 MMCM 中的多层和其他形状填料更多的气体传输弯曲度。此外，MMCMs即使在混合气体条件下超过300小时也表现出优异的长期稳定性，CO2渗透率为188 GPU，CO2/N2选择性为83.8，超过了2008年提出的Robeson上限。增强的分离性能主要归因于将 MK 片添加到 PVAm 基质后聚合物链之间的分子间距离的增加，这通过 X 射线衍射得到了验证。此外，由于完全剥离的 MK 在膜中的均匀分散，将无定形 MK 添加到 PVAm 中可以增加比 MMCM 中的多层和其他形状填料更多的气体传输弯曲度。此外，MMCMs即使在混合气体条件下超过300小时也表现出优异的长期稳定性性能，CO2渗透率为188 GPU，CO2/N2选择性为83.8，超过了2008年提出的Robeson上限。X 射线衍射证实了这一点。此外，由于完全剥离的 MK 在膜中的均匀分散，将无定形 MK 添加到 PVAm 中可以增加比 MMCM 中的多层和其他形状填料更多的气体传输弯曲度。此外，MMCMs即使在混合气体条件下超过300小时也表现出优异的长期稳定性，CO2渗透率为188 GPU，CO2/N2选择性为83.8，超过了2008年提出的Robeson上限。X 射线衍射证实了这一点。此外，由于完全剥离的 MK 在膜中的均匀分散，将无定形 MK 添加到 PVAm 中可以增加比 MMCM 中的多层和其他形状填料更多的气体传输弯曲度。此外，MMCMs即使在混合气体条件下超过300小时也表现出优异的长期稳定性，CO2渗透率为188 GPU，CO2/N2选择性为83.8，超过了2008年提出的Robeson上限。