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On the Role of Water as a Catalyst in Prebiotic Chemistry.
ChemPhysChem ( IF 2.3 ) Pub Date : 2020-01-27 , DOI: 10.1002/cphc.201901069 José M Saa 1 , Antonio Frontera 1
ChemPhysChem ( IF 2.3 ) Pub Date : 2020-01-27 , DOI: 10.1002/cphc.201901069 José M Saa 1 , Antonio Frontera 1
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In this manuscript we provide computational support to the catalytic role of water in all kinds of pseudopericyclic reactions operating in the reductive acid cycle, as well as in other metabolic processes. Water catalysis is not limited to those reactions where simple translocation of hydrogen atoms occurs, such as those represented by NuH+E→Nu‐EH general equation. Indeed, water catalysis is more general and extremely important in tautomerization reactions of the type HX−Y=Z→X=Y−ZH, which operate in the reductive citric acid cycle and metabolic processes. Moreover, the comprehensive theoretical study reported herein illustrates that these reactions appear to behave as authentic enzyme‐catalyzed reactions showing Michaelis‐Menten behavior, however with the abnormal singularity that the concentration of the catalytic “water clusters” of different length and nature must be taken as a huge number. Overall, the results presented are suggestive of the workability of the so‐called “metabolism first” proposal in a hot water world, as water catalysis eliminates the dilution problem frequently associated to this proposal.
中文翻译：
关于水在益生元化学中作为催化剂的作用。
在这份手稿中，我们为水在还原酸循环以及其他代谢过程中的各种假周环反应中的催化作用提供了计算支持。水催化不仅限于发生简单氢原子易位的反应，例如由NuH+E→Nu-EH通式表示的那些反应。实际上，水催化在 HX-Y=Z→X=Y-ZH 类型的互变异构反应中更为普遍且极为重要，该互变异构反应在还原性柠檬酸循环和代谢过程中起作用。此外，本文报道的综合理论研究表明，这些反应似乎表现为真正的酶催化反应，显示出 Michaelis-Menten 行为，然而，具有异常奇点的是，不同长度和性质的催化“水团”的浓度必须被视为一个巨大的数字。总体而言，所呈现的结果暗示了所谓的“代谢优先”提议在热水世界中的可行性，因为水催化消除了经常与该提议相关的稀释问题。
更新日期：2020-01-27
中文翻译：
关于水在益生元化学中作为催化剂的作用。
在这份手稿中，我们为水在还原酸循环以及其他代谢过程中的各种假周环反应中的催化作用提供了计算支持。水催化不仅限于发生简单氢原子易位的反应，例如由NuH+E→Nu-EH通式表示的那些反应。实际上，水催化在 HX-Y=Z→X=Y-ZH 类型的互变异构反应中更为普遍且极为重要，该互变异构反应在还原性柠檬酸循环和代谢过程中起作用。此外，本文报道的综合理论研究表明，这些反应似乎表现为真正的酶催化反应，显示出 Michaelis-Menten 行为，然而，具有异常奇点的是，不同长度和性质的催化“水团”的浓度必须被视为一个巨大的数字。总体而言，所呈现的结果暗示了所谓的“代谢优先”提议在热水世界中的可行性，因为水催化消除了经常与该提议相关的稀释问题。
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