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From an organic ligand to a metal–organic coordination polymer, and to a metal–organic coordination polymer–cocrystal composite: a continuous promotion of the proton conductivity of crystalline materials
CrystEngComm ( IF 3.1 ) Pub Date : 2020/01/06 , DOI: 10.1039/c9ce01716j Xiaoqiang Liang 1, 2, 3, 4 , Tingting Cao 1, 2, 3, 4 , Li Wang 1, 2, 3, 4 , Changzheng Zheng 1, 2, 3, 4 , Yamei Zhao 1, 2, 3, 4 , Feng Zhang 4, 5, 6, 7, 8 , Chen Wen 4, 9, 10 , Lei Feng 4, 9, 10 , Chengan Wan 4, 9, 10
CrystEngComm ( IF 3.1 ) Pub Date : 2020/01/06 , DOI: 10.1039/c9ce01716j Xiaoqiang Liang 1, 2, 3, 4 , Tingting Cao 1, 2, 3, 4 , Li Wang 1, 2, 3, 4 , Changzheng Zheng 1, 2, 3, 4 , Yamei Zhao 1, 2, 3, 4 , Feng Zhang 4, 5, 6, 7, 8 , Chen Wen 4, 9, 10 , Lei Feng 4, 9, 10 , Chengan Wan 4, 9, 10
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Improving proton conductivity is of great importance for the further application of metal–organic frameworks (MOFs) or metal–organic coordination polymers (MOCPs) in proton exchange membrane fuel cells. In this paper, we proposed a new approach to increase proton conductivities in MOCPs coming from organic ligands, e.g. coordination inducement and MOCP–cocrystal composite formation strategies, which is based on the potential function of organic ligands. By employing the approach, we have successfully synthesized and characterized three crystalline compounds, PPA (1), [Cu(PPA)I] (2) and [Co(PPA)2(BDC)(H2O)2·(PPA)2(H2BDC)2(H2O)] (3) (PPA = 4-(3-pyridinyl)-2-amino pyrimidine, H2BDC = 1,4-benzenedicarboxylic acid). These compounds show high water stabilities and different proton conducting behaviours, especially compound 3 with a proton conductivity of 2.29 × 10−4 S cm−1 at 325 K and ∼97% RH, which is higher than or comparable to those of some reported compounds. More importantly, a persistent increase in proton conductivity is observed from 1 to 3, which is about one order of magnitude. Furthermore, single crystal analyses show that coordination and hydrogen-bonding interactions play a crucial role in improving proton-conductive properties for these compounds. The study reveals that it is practical to boost the proton conductivity of crystal materials by means of their intrinsic merits and the strategy of molecular design.
中文翻译：
从有机配体到金属-有机配位聚合物，再到金属-有机配位聚合物-共晶体复合材料，晶体材料的质子传导性不断提高
质子传导性的提高对于在质子交换膜燃料电池中进一步应用金属有机骨架（MOF）或金属有机配位聚合物（MOCP）至关重要。在本文中，我们基于有机配体的潜在功能，提出了一种新的方法来提高来自有机配体的MOCP中的质子电导率，例如配位诱导和MOCP-共晶体复合物形成策略。通过使用该方法，我们成功地合成和表征了三种结晶化合物PPA（1），[Cu（PPA）I]（2）和[Co（PPA）2（BDC）（H 2 O）2 ·（PPA）2（H 2 BDC）2（H 2 O）]（ 3）（PPA ＝ 4-（3-吡啶基）-2-氨基嘧啶，H 2 BDC ＝ 1，4-苯二甲酸）。这些化合物显示出高水稳定性和不同的质子传导行为，尤其是质子电导率为2.29×10 -4 S cm -1的化合物3在325 K和约97％RH的条件下，高于或与某些报道的化合物相当。更重要的是，观察到质子电导率从1到3持续增加，大约是一个数量级。此外，单晶分析表明配位和氢键相互作用在改善这些化合物的质子传导性能中起着至关重要的作用。研究表明，利用晶体材料的内在优点和分子设计策略来提高其质子传导性是可行的。
更新日期：2020-02-24
中文翻译：
从有机配体到金属-有机配位聚合物，再到金属-有机配位聚合物-共晶体复合材料，晶体材料的质子传导性不断提高
质子传导性的提高对于在质子交换膜燃料电池中进一步应用金属有机骨架（MOF）或金属有机配位聚合物（MOCP）至关重要。在本文中，我们基于有机配体的潜在功能，提出了一种新的方法来提高来自有机配体的MOCP中的质子电导率，例如配位诱导和MOCP-共晶体复合物形成策略。通过使用该方法，我们成功地合成和表征了三种结晶化合物PPA（1），[Cu（PPA）I]（2）和[Co（PPA）2（BDC）（H 2 O）2 ·（PPA）2（H 2 BDC）2（H 2 O）]（ 3）（PPA ＝ 4-（3-吡啶基）-2-氨基嘧啶，H 2 BDC ＝ 1，4-苯二甲酸）。这些化合物显示出高水稳定性和不同的质子传导行为，尤其是质子电导率为2.29×10 -4 S cm -1的化合物3在325 K和约97％RH的条件下，高于或与某些报道的化合物相当。更重要的是，观察到质子电导率从1到3持续增加，大约是一个数量级。此外，单晶分析表明配位和氢键相互作用在改善这些化合物的质子传导性能中起着至关重要的作用。研究表明，利用晶体材料的内在优点和分子设计策略来提高其质子传导性是可行的。
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