This work concerns the design, the synthesis, and the characterization of the N-butyl-N-ethylpiperidinium N,N-bis(trifluoromethane)sulfonimide (PP(24)TFSI) ionic liquid (IL). To impart Li-ion transport, a suitable amount of lithium N,N-bis-(trifluoromethane)sulfonimide (LiTFSI) is added to the IL. The Li-IL mixture displays ionic conductivity values on the order of 10(-4) S cm(-1) and an electrochemical stability window in the range of 1.8-4.5 V vs Li(+)/Li. The voltammetric analysis demonstrates that the cathodic decomposition gives rise to a passivating layer on the surface of the working electrode, which kinetically extends the stability of the Li/IL interface as confirmed by electrochemical impedance spectroscopy measurements. The LiTFSI-PP(24)TFSI mixture is incorporated in a poly(vinylidene fluoride-co-hexafluoropropylene) matrix to form various electrolyte membranes with different LiTFSI-PP(24)TFSI contents. The ionic conductivity of all the membranes resembles that of the LiTFSI-IL mixture, suggesting an ionic transport mechanism similar to that of the liquid component. NMR measurements demonstrate a reduction in the mobility of all ions following the addition of LiTFSI to the PP(24)TFSI IL and when incorporating the mixture into the membrane. Finally, an unexpected but potentially significant enhancement in Li transference number is observed in passing from the liquid to the membrane electrolyte system.

中文翻译：

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锂离子导电电解质：从离子液体到聚合物膜

这项工作涉及 N-丁基-N-乙基哌啶鎓 N,N-双 (三氟甲烷) 磺酰亚胺 (PP(24)TFSI) 离子液体 (IL) 的设计、合成和表征。为了赋予锂离子传输能力，将适量的 N,N-双-(三氟甲烷)磺酰亚胺锂 (LiTFSI) 添加到 IL 中。Li-IL 混合物显示的离子电导率值约为 10(-4) S cm(-1)，电化学稳定性窗口范围为 1.8-4.5 V vs Li(+)/Li。伏安分析表明，阴极分解在工作电极表面产生钝化层，这在动力学上扩展了 Li/IL 界面的稳定性，正如电化学阻抗谱测量所证实的那样。LiTFSI-PP(24)TFSI 混合物被掺入聚（偏二氟乙烯-共-六氟丙烯）基质中，以形成具有不同 LiTFSI-PP(24)TFSI 含量的各种电解质膜。所有膜的离子电导率类似于 LiTFSI-IL 混合物的离子电导率，表明其离子传输机制类似于液体组分的离子传输机制。NMR 测量表明，在将 LiTFSI 添加到 PP(24)TFSI IL 后以及将混合物加入膜时，所有离子的迁移率都会降低。最后，在从液体到膜电解质系统的过程中，观察到锂转移数的意外但可能显着增加。表明离子传输机制类似于液体组分的离子传输机制。NMR 测量表明，在将 LiTFSI 添加到 PP(24)TFSI IL 之后以及将混合物加入膜时，所有离子的迁移率都会降低。最后，在从液体到膜电解质系统的过程中，观察到锂转移数的意外但可能显着增加。表明离子传输机制类似于液体组分的离子传输机制。NMR 测量表明，在将 LiTFSI 添加到 PP(24)TFSI IL 后以及将混合物加入膜时，所有离子的迁移率都会降低。最后，在从液体到膜电解质系统的过程中，观察到锂转移数的意外但可能显着增加。