华东师大Nat Commun：人工智能算法助力燃烧化学研究

华东师范大学化学与分子工程学院朱通副研究员（点击查看介绍）指导学生结合人工智能算法、量子化学理论以及分子动力学方法，实现了燃料燃烧的高精度计算机模拟，在原子尺度和亚飞秒时间分辨率下获得了甲烷燃烧的化学反应网络。该成果近日发表在Nature Communications，华东师范大学为论文第一单位，2019届本科毕业生曾晋哲为论文的第一作者，朱通副研究员和张增辉教授为论文的共同通讯作者。

航空发动机是国防、交通等领域的核心装备，反应了一个国家的科技和工业能力。只有掌握先进的航空发动机技术，才能使我国在航空航天领域与发达国家的竞争中获得优势地位。掌握燃料燃烧的本质和基础理论，发现和阐明航空发动机燃烧过程的基本规律和其中涉及的物理化学机制，是我国在发动机设计领域追赶直至超越发达国家的必要条件。

发动机工作在高温高压的严苛工况下，很难通过实验手段对其进行全景式的定量研究。而传统计算模拟方法无法正确高效地处理燃烧过程中剧烈化学反应带来的大量反应路径的量子化学计算。最近，基于人工神经网络的深度学习方法为构建具有量子化学精度、同时十分高效的模拟算法提供了可能。本研究专门为燃烧反应设计了数据库构建方案，采用人工神经网络模型在0.1飞秒的分辨率下对甲烷燃烧过程进行了长达1纳秒的反应分子动力学模拟。

数据集的优劣决定了深度学习势能面的精度。燃烧过程会产生大量的自由基以及未知物化学种，目前尚没有针对燃烧体系的数据构建方案。为解决这一问题，作者首先基于反应分子力场（ReaxFF）采集了大量包含不同化学物种的分子簇，构建了初始训练集，并采用库仑矩阵作为初始训练集中每个结构的标签，经由Mini Batch KMeans算法聚类后去除训练集中的冗余结构并保证训练集的多样性。然后，作者在MN15/ 6-31G(d,p)水平下得到了训练集中所有结构的能量和梯度。接着，用DeePMD-kit软件在GPU上训练了深度张量神经网络，结合LAMMPS软件实现了燃烧反应动力学模拟。根据模型偏差和分析结果，迭代式地重复上述过程，直到模型准确且结果合理。

在团队近期开发的ReacNetGenerator软件（Phys. Chem. Chem. Phys., 2020, 22, 683）的帮助下，该工作不仅复现了多年来积累的甲烷燃烧骨架反应机理，还发现了数百个中间反应路径，揭示了甲烷燃烧的完整反应网络。

目前团队正将该方法应用于碳烟的生成机理、航空煤油的热解以及含能材料的起爆机理研究中。该方法的进一步发展还有望为有机合成路径的逆分析提供新的思路。相关算法已集成至DP-GEN软件中（Comput. Phys. Commun., 2020, 253, 107206）供用户下载使用。

值得一提的是本工作也是曾晋哲同学本科毕业论文的一部分，该毕业论文获得了第二十五届上海市大学生化学化工优秀论文交流会一等奖。相关算法还获得了全国及上海市的大学生计算机能力大赛一等奖。

本工作得到了国家自然科学基金重大研究计划《面向发动机的湍流燃烧基础研究》培育项目、科技部重点研发计划、国家级大学生创新创业训练计划和华东师范大学超算中心的支持。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Complex reaction processes in combustion unraveled by neural network-based molecular dynamics simulation

Jinzhe Zeng, Liqun Cao, Mingyuan Xu, Tong Zhu, John Z. H. Zhang

Nat. Commun., 2020, 11, 5713, DOI: 10.1038/s41467-020-19497-z

朱通课题组链接

https://computchem.cn/

https://www.x-mol.com/groups/Zhu_Tong