利用铁电转换调控二维 AgBiP2Se6单层的光解水性能

光解水产氢被认为是当今最有前途的解决能源危机和环境危机的途径。自1972年TiO₂被发现具有光解水功能后，大量的光解水催化剂被设计和制备出来。但是传统的光解水催化剂往往存在着光利用率过低，光生载流子复合严重等问题，使其难以实现工业大规模应用。针对此问题，探寻有效的调控手段来提高光解水催化剂的催化性能成为该领域的研究热点。目前采用的调控手段主要是通过能带调节工程，提高催化剂的光利用率。然而对催化反应进行有效调控的手段尚欠缺。

近日，昆士兰科技大学寇良志（点击查看介绍）研究团队通过第一性原理计算，发现铁电和顺电相的AgBiP₂Se₆单层在水溶液中都具有强的抗光腐蚀性，并且铁电-顺电相变可以很好地调节光催化活性，从而实现控制光催化反应。具体来说，铁电相AgBiP₂Se₆单层的光生空穴具有较高的氧化电势，从而使其具有较强的氧化反应驱动力，反应动力学的计算结果表明，铁电相AgBiP₂Se₆单层甚至可以在酸性环境下（7>pH≥3）自发地将水氧化成氧气，是一种非常出色的光解水氧化剂。而顺电相该材料的光生电子则具有较高的还原电势，从而使其具有较强的还原反应驱动力。在酸性溶液中，小的压缩形变就可以使其自发地将水中质子还原成氢气。该项工作首次提出了，可以通过铁电转换来控制全解水氧化还原反应，这一全新的调控方式。此外，该研究团队还发现，通过铁电转换可以对AgBiP₂Se₆单层的太阳能-氢能转换效率进行调节，由于载流子利用率更高，在铁电相上转换效率高达10.04％，而在顺电相上转换效率仅为6.66％。另外，两种相下AgBiP₂Se₆单层以及其类似化合物（CuBiP₂Se₆、CuInP₂S₆、AgBiP₂S₆）单层的极子结合能的计算结果表明，铁电相下的该类化合物具有较高的极子结合能，这表明铁电转换可以对该类化合物的极子结合能进行定向调控。该项理论研究不仅揭示了铁电极化对光解水催化性质的重要性，而且为将来通过铁电转换改善二维铁电材料的光催化性能提供了理论依据。

这一成果近期发表在Journal of the American Chemical Society 上，文章的第一作者是安阳师范学院的鞠林副教授（CSC访问学者）。

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Tunable Photocatalytic Water Splitting by the Ferroelectric Switch in a 2D AgBiP₂Se₆ Monolayer

Lin Ju, Jing Shang, Xiao Tang, Liangzhi Kou

J. Am. Chem. Soc., 2020, 142, 1492-1500, DOI:10.1021/jacs.9b11614

寇良志博士简介

Dr. Liangzhi Kou received his Ph.D. in 2011 from Nanjing University of Aeronautics and Astronautics. He was an Alexander von Humboldt Fellow at the Bremen Center of Computational Materials Sciences (BCCMS) in Germany during 2012–2014, a Research Associate at UNSW Australia in 2014, and ARC-DECRA fellow during 2015–2018. He has been a Lecturer at Queensland University of Technology since 2015 and was promoted to senior lecturer in 2017. His research mainly focuses on computational discovery and design of novel 2D materials for energy applications and 2D topological insulators.

https://www.x-mol.com/university/faculty/38299