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掺杂调控钙钛矿(CH3NH3PbI3)-二氧化钛界面的电子-空穴复合动力学

非辐射电子-空穴复合是钙钛矿(CH3NH3PbI3)-二氧化钛太阳能电池能量损失的主要通道,限制了光诱导载流子的量子产率。为了提高太阳能电池的光电转换效率,必须降低界面电子-空穴复合。


北京师范大学龙闰教授南加州大学Oleg. V. Prezhdo教授合作,利用含时密度泛函理论结合非绝热动力学模拟,详细研究了掺杂元素对钙钛矿(CH3NH3PbI3)-二氧化钛界面电子-空穴的影响,研究表明Cl、Br替位掺杂I可以降低界面电子-空穴复合,Sn替位掺杂Pb加快界面电子-空穴复合。

研究进一步指出了掺杂元素调控电子-空穴复合率的微观机制。Cl、Br掺杂减小了非绝热耦合强度,加快了量子退相干过程,增加了带隙,从而减小了复合率;Sn掺杂虽然带隙变大了,但是非绝热耦合强度增减了,同时量子退相干时间几乎不变,结果加快了电子-空穴复合。这一研究成果表明,实验上可以选择合适的掺杂元素降低界面电子-空穴复合过程,优化太阳能电池的性能。


这一研究成果发表于《ACS Nano》上。


http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.5b05843


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