通过螺旋体密堆积实现自组装手性光子晶体

螺旋结构是最普遍也是最简单的手性几何构型之一，具有左手和右手之分。作为一种新型的纳米微结构，螺旋结构已经在不同的尺度，利用各种不同的物理化学方法被制备出来。近年来，微纳尺寸的螺旋阵列被发现具有奇特的光学性质，可用于制备光子晶体，负折射率材料，以及光子拓扑绝缘体。然而目前螺旋光子晶体主要依赖3D打印等自上而下（top-down）的制备方法。大尺寸廉价的具有相位差的螺旋光子晶体的制备仍存在瓶颈。

最近，南京大学马余强教授（点击查看介绍）课题组和新加坡南洋理工大学倪冉教授（点击查看介绍）课题组合作，在手性螺旋光子晶体的自组装方面的研究取得突破，通过模拟和理论计算证明可通过两种手性相反的硬螺旋体的几何密堆积来实现自组装手性光子晶体。相关研究成果发表在ACS Nano 杂志上，雷群利博士为文章的第一作者 ^[1]。

利用螺旋自身的对称性，该工作首次从理论上证明了平行的同种和异种手性螺旋体之间的体积排斥（几何堆积）相互作用具有类似自旋的性质（图1，图2），并得到了简化的相互作用公式。基于上述简化的螺旋手性相互作用，作者提出了一种新的自下而上（bottom-up）自组装策略，即同等数量但手性相反的螺旋体所组成的外消旋液晶混合物在二维受限条件下进行自组装（图3a）。在利用蒙特卡洛方法对体系进行动力学模拟后，作者发现仅在纯粹的堆积熵驱动下，螺旋间的特殊的手性相互作用就可以使体系自组装成各种复杂密堆积结构（图3b）。其中包括四角结晶/蜂窝状结晶/链状结晶/层状结晶的二元外消旋晶体以及手性相分离态（图3c-i）。在得到自组装密堆积结构后，作者们还对这些结构进行了光学模拟计算，发现半四角和半蜂窝状螺旋晶体都具有很宽的全光子带隙（图4a,b）。不仅如此，他们还发现其中的半四角晶体（图4d）在不同的频率区间同时具有两条手性相反的极化光子带隙（polarization photonic band gaps）（图4e），能选择性地允许/阻止单种手性的的圆偏正光（左旋或者右旋）通过（图4c）。在对能带进行偏振耦合分析之后（图4f），该工作成功地解释了这种极化光子带隙产生的原因。

图1.（a）右手(R)和左手(L)螺旋体结构，其中r为螺旋半径，p为螺距。（b，c）螺旋体间的最近接触距离分别相对于自旋角度（b）和两螺旋体间方位角（c）的关系。

图2. 同种和异种螺旋体间的手性相互作用（最近接触距离）随着螺旋半径r 以及螺距p的变化关系。

图3.（a）自组装中的外消旋螺旋液晶层。（b）以r和p为变量的自组装相图。（c-i）各种自组装结构俯视图。

图4.（a）半四角晶体，（b）半蜂窝状晶体的能带图。（c）左旋/右旋圆偏振光对半四角晶体（图 d）的光入射模拟。（e）测量得到的偏振光穿透系数显示两条极化光带隙。（f）能带的偏正耦合分析与穿透系数一致。

小结

简单的几何结构的堆积，一直是物理和几何领域的经典问题。利用螺旋体自身的对称性，作者从理论上得到螺旋体间的手性相互作用公式，使得研究两种不同手性的螺旋体的堆积问题成为可能。螺旋体堆积出了丰富的晶体结构，这种结构的光学性质也被充分地展示，例如全光子带隙和极化光子带隙。这种奇特的光学性质可被利用于自备以极化光子为量子比特的量子逻辑门。

该论文作者为：Qun-li Lei, Ran Ni, Yu-qiang Ma

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Self-Assembled Chiral Photonic Crystals from a Colloidal Helix Racemate

ACS Nano, 2018, 12, 6860-6868, DOI: 10.1021/acsnano.8b02116

导师介绍

马余强

http://www.x-mol.com/university/faculty/45873

倪冉

http://www.x-mol.com/university/faculty/49821

1. 南京大学官网报道：

https://physics.nju.edu.cn/2018-6/143753_974625.html