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上海交大JPCL快讯 | 金纳米棒表面非巯基修饰DNA的高效组装

英文标题：Efficient Poly-Adenine-Tailed DNA Functionalization of Gold Nanorods for Tailored Nanostructure Assembly通讯作者：张欢、张宏陆（上海交通大学）作者：Zeyu Chen#（陈泽宇）, Xu Chen#（陈旭）, Bin Zhao（招斌）, Honglu Zhang（张宏陆）*, and Huan Zhang（张欢）*金纳米棒（AuNRs）在NIR-II区域展现出独特的光学特性，这使它们在纳米探针、传感检测和药物递送等领域具有广泛应用。然而，由于AuNRs表面的CTAB双分子层阻碍了AuNRs与DNA分子的接触，因此DNA在AuNRs表面的功能化变得困难。目前，对于AuNRs的DNA功能化主要依赖于巯基修饰的DNA（SH-DNA），但这种方法成本较高，且难以对表面DNA的密度和分布进行调节，因此迫切需要一种快速、便捷的功能化方法来实现对AuNRs表面DNA的调控。在这一背景下，本文提出了一种新的DNA功能化策略，即利用腺嘌呤与AuNRs的亲和性，成功将非巯基修饰的polyA-DNA组装在AuNRs上，并实现了对表面DNA的密度和分布的精准调控。近日，上海交通大学张欢课题组在Journal of Physical Chemistry Letters 上发表了关于在金纳米棒（AuNRs）表面快速高效组装polyA-DNA的研究成果。研究人员设计并使用了长度分别为10、15、30、40、50、65和80 nt的polyA-DNA（polyA10-80）与AuNRs进行组装。研究发现，至少需要50 nt的polyA长度才能成功组装在AuNRs表面，并且需要足够的组装比例。通过组装密度的测定和计算，研究人员证实可以通过调节polyA的长度来调控AuNRs表面组装的DNA密度。图1. DNA-AuNRs的组装示意图，成功的将不同结构的DNA组装在AuNRs上。基于这一发现，研究人员进一步探究了影响AuNRs构建核-卫星结构效率的因素，包括DNA键密度、力学刚性和价键数量。研究结果表明，由于SH-DNA组装的AuNRs表面DNA分子较为密集，导致DNA难以与其他分子相互作用，限制了更高层次的组装。通过调节不同polyA序列的长度，可精准调控AuNRs表面的DNA分子的组装密度和空间位阻，有助于DNA指导的AuNRs构建更高层次的核-卫星结构。同时，通过增加DNA分子的价键数量，进一步提高了核-卫星结构的构建效率（图2）。图2. 通过PolyA-DNA调控组装密度进而调控AuNRs核-卫星结构的构建效率。图3. 通过在DNA结构中增加价键数量调控AuNRs核-卫星结构的构建效率。总结与展望综上所述，该研究介绍了一种在AuNRs表面进行无需巯基修饰的DNA功能化的新方法。研究揭示了polyA-DNA成功组装到AuNRs上所需的最低长度为50 nt，并探究了DNA键密度、刚性和价键数量对AuNRs构建核-卫星结构的影响。通过调节这些参数，有效克服了与高DNA密度相关的空间阻碍和静电排斥效应，从而提高了核-卫星结构的构建效率。这一策略填补了在AuNRs表面组装非巯基修饰DNA的研究空白，并为生物传感、疾病治疗、纳米电子学等潜在应用开辟了道路。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Efficient Poly-Adenine-Tailed DNA Functionalization of Gold Nanorods for Tailored Nanostructure AssemblyZeyu Chen, Xu Chen, Bin Zhao, Honglu Zhang*, and Huan Zhang*J. Phys. Chem. Lett., 2024, 15, XXX, 4400–4407Publication Date: April 16, 2024https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c00326 © 2024 American Chemical Society通讯作者信息张欢，上海交通大学农业与生物学院长聘教轨副教授（PI）。课题组研究方向为框架核酸材料及其在植物与可持续发展等领域的应用。张宏陆，上海交通大学电子信息与电气工程学院长聘教轨副教授（PI）。课题组研究方向为IT与BT融合，发展可编程生物技术拓展的生命精准感知、人工智能生命构建、DNA存储与计算等应用场景。（本稿件来自ACS Publications）
来源： The Journal of Physical Chemistry Letters 2024-05-08

中国科学院化学所JPCA | 分子振动频率的新的高效数值计算方法

英文原题：Efficient Method for Numerical Calculations of Molecular Vibrational Frequencies by Exploiting Sparseness of Hessian Matrix通讯作者：边文生、逯擎（中国科学院化学研究所）作者：Xingyu Yang, Haitao Ma, Qing Lu*, and Wensheng Bian*分子振动频率分析在化学领域占据非常重要的地位，其应用范围横跨有机化学、天体化学以及医药化学等多个领域。在理论化学研究中，分子振动频率的计算不仅是分析分子体系驻点性质的关键，也是各种优化算法的重要基础。然而，在实际应用中，常很难获得解析梯度和频率，而传统的数值频率计算方法又往往成本高昂，效率较低。最近，边文生课题组提出了一种基于稀疏性门槛的数值频率计算方法。该方法的核心是利用Hessian矩阵的稀疏性来降低计算量，通过构建N重双变量局部势能面来精确拟合所需参数，进而构建Hessian矩阵。以图1为例，左图为苯环的Hessian矩阵热力图，右图为苯环结构。当原子间相距较远时，二者耦合较弱，反映在Hessian矩阵中就是对应矩阵元接近于0。如图所示，H1氢原子与C2原子直接相连，则其对应矩阵元颜色接近黄色，而H1远离H8，于是对应矩阵元接近深紫色。图1. 左: 原子单位的苯分子解析Hessian矩阵热图。右：对应的苯分子的原子标签。基于这一事实，作者引入了一种基于原子间距离的阈值选择机制，在阈值以下的矩阵元可以被近似为0。这种优化策略显著降低了拟合局部势能面所需的网格点数，有效减少了计算矩阵元时的配对数量。通过大量测试计算表明，该方法可保持Hessian矩阵特征值的准确性。这一改进显著提高了计算效率，使得对于较大分子振动频率的数值计算更加高效。为了验证上述方法的准确性和性能，作者对一系列不同大小和复杂度的典型分子进行了基准计算。结果表明，该方法计算得到的分子振动频率与准确值高度吻合，最大误差约为20 cm-1。图2给出了辛四烯的结构及对应的振动频率。低频区域位于黄色阴影部分，频率范围在0~1000 cm-1。在此区域内，均方根误差（RMSE）较大，这是由于部分低频振动模式对数值误差具有更高的敏感性。中频区域位于粉色阴影部分，频率范围在1000~2000 cm-1。这一区域包含了众多有机官能团的特征峰，是红外光谱分析的重要部分，该区域RMSE为3.8 cm-1，显示出较高的准确性。高频区域则位于浅蓝色阴影部分，频率范围在2000~3000 cm-1，对应的RMSE为1.1 cm-1，显示出很高的计算精度。同时，与传统的数值频率计算方法相比，本文方法显著减少了所需的计算资源。对于中等大小的分子，该方法将计算规模从传统的O(N2)降低到了O(N1.6)。对于更大的分子，该方法对计算资源的节省更为显著，预期可达到计算规模随分子增大呈准线性增长。图2. 左: 辛四烯的分子结构。右:解析方法和本文方法计算得到的各振动模式的频率比较。图3. 不同方法的计算量比较。综上所述，该研究团队创新性地提出了一种基于稀疏性门槛的数值计算方法，该方法巧妙地利用Hessian矩阵的稀疏性，实现了分子振动频率的高效数值计算。该方法在无法应用解析方法的情况下展现出独特的优势。并且对于较大分子体系，其计算效率表现出近线性的可扩展性。这项工作为大分子体系振动频率的高效计算开辟了新途径。该项研究近日发表在The Journal of Physical Chemistry A，并被评为封面论文。该论文第一作者为中国科学院大学博士研究生杨兴宇，中国科学院化学研究所逯擎副研究员及边文生研究员为共同通讯作者。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Efficient Method for Numerical Calculations of Molecular Vibrational Frequencies by Exploiting Sparseness of Hessian MatrixXingyu Yang, Haitao, Ma, Qing Lu*, Wensheng Bian*J. Phys. Chem. A, 2024, 128, 15, 3024–3032Publication Date: March 14, 2024https://doi.org/10.1021/acs.jpca.3c07645 （本稿件来自ACS Publications）
来源： X-MOL 2024-04-24

深圳大学周学昌团队Chem. Mater. | 基于液态金属纳米反应器的“活性”置换反应

英文原题：Liquid Metal Nanoreactor Enables Living Galvanic Replacement Reaction通讯作者：周学昌（深圳大学化学与环境工程学院）作者：Tiansheng Gan (甘田生), Wenhui Shang (尚文慧), Stephan Handschuh-Wang, Yaokang Zhang (张耀康), Xuechang Zhou (周学昌)电化学置换反应（Galvanic Replacement Reaction）在金属纳米结构的制备以及组成和结构调控方面有较大的应用潜力。以一种金属的纳米颗粒为牺牲模板，通过其与另一种还原电位较高的金属离子进行置换反应，可获得空心的双金属纳米结构。通过金属纳米颗粒与不同的金属离子进行多步置换反应，可以得到多金属的纳米结构。然而，多步反应过程较为复杂，固体金属纳米颗粒在反应过程中的形态变化难以控制，不同金属离子的反应顺序和浓度也需要精确调控。因此，利用多步置换反应制备多金属纳米颗粒仍具有较大的挑战。近日，深圳大学周学昌教授课题组提出了一种基于室温液态金属纳米反应器的“活性”置换反应（LGRR），实现在室温和水溶液环境中制备多金属纳米结构。该液态金属纳米反应器由液态金属（镓铟锡合金）纳米内核和聚多巴胺外壳所构成。当该纳米反应器与金属离子的水溶液混合时，内部的液态金属纳米液滴与金属离子发生置换反应，而被还原的金属纳米颗粒则沉积在聚多巴胺层上，形成“核壳-卫星”型纳米结构。重要的是，尽管经过了多步反应，由于被还原的金属沉积在聚多巴胺外壳上，不与液态金属直接接触，液态金属纳米内核仍可保持活性，继续与其他金属离子反应。当液态金属纳米反应器逐步与不同的金属离子反应时，不同的金属纳米晶体依次沉积在聚多巴胺层上，在液态金属液滴周围形成相分离的多金属壳层。另外，将该纳米反应器与不同金属离子的混合溶液进行置换反应时，可以在室温下快速制得纳米合金。如图1所示，将聚多巴胺包覆的液态金属纳米液滴依次与金、铂、钯、银金属的前驱体水溶液反应，金、铂、钯、银金属纳米离子依次沉积到液滴表面，形成包含七种不同金属的核“壳-卫星”型多金属纳米结构。由于镓的还原电位最低，镓作为还原剂，参与置换反应，并逐步被消耗。随着反应的进行，液态金属液滴由于其高表面张力而发生体积收缩。图1. 液态金属纳米液滴依次与金、铂、钯、银金属的前驱体反应，制备核壳-卫星型多金属纳米结构。改变金属前驱体的添加顺序，不影响置换反应的进行。在进行多步置换反应时，后面被还原的金属纳米颗粒的沉积受到前一种沉积的金属的影响。因此，使用同样的金属前驱体，通过改变不同的反应顺序，可以制备不同形态结构的多金属纳米结构。图2. 通过改变金属前驱体的添加顺序，制备不同形貌的多金属纳米结构。此外，基于液态金属纳米反应器的活性置换反应还提供了简便和高效的方法制备纳米合金材料。将不同金属离子的混合水溶液与液态金属纳米液滴悬浮液在室温下进行混合。反应5分钟后，这些金属离子都被还原，并在液滴周围形成了纳米合金结构，而且纳米合金结构中的金属组分比例与其离子的浓度比保持一致。图3. 液态金属纳米反应器与不同金属离子的混合溶液进行反应，制备纳米合金结构。该研究成果为多金属纳米结构材料在温和条件下的制备和应用提供了新的思路。相关论文发表于Chemistry of Materials，深圳大学化学与环境工程学院甘田生博士和博士生尚文慧同学为共同第一作者，周学昌教授为通讯作者。该研究获得国家自然科学基金、广东省自然科学基金、深圳市基础研究重点项目的支持。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Liquid Metal Nanoreactor Enables Living Galvanic Replacement ReactionTiansheng Gan, Wenhui Shang, Stephan Handschuh-Wang, Yaokang Zhang, and Xuechang Zhou*Chem. Mater. 2024, 36, 6, 3042–3053Publication Date: March 15, 2024https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.4c00608 © 2024 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： Chemistry of Materials 2024-03-27

上海药物所黄永焯团队ACS Mater. Lett. | 双重阻断的工程化细胞外囊泡用于预防和治疗新冠的不同突变株

英文原题：Heparin-conjugated ACE2-bearing extracellular vesicles as engineered dual-decoy for combating SARS-CoV-2 Omicron variant via pulmonary delivery通讯作者：黄永焯研究员、王慧媛副研究员（中国科学院上海药物研究所）作者：Bin Tu+（涂斌），Zhenzhen Pan+（潘真真），Huiyuan Wang*（王慧媛）， Jingkun Qu（屈景坤）, Feifei Sun（孙菲菲）, Mingjie Shi（施明杰）, Yingyan Zhang（张颖妍）,Han Wu（吴涵）, Bahtiyor Muhitdinov, and Yongzhuo Huang*（黄永焯）SARS-CoV-2仍在广泛传播，其传染性仍维持在较高水平。疫苗是预防SARS-CoV-2感染的主要手段之一，但随着突变株的不断出现，原有疫苗的预防作用明显减弱。为应对SARS-CoV-2不断出现的突变株及突破性感染的风险，开发可早期干预、方便使用的防治方法具有十分重要的意义。硫酸乙酰肝素（HS）是细胞表面的一种多糖受体，能够与病毒表面的Spike蛋白结合，并介导Spike蛋白与宿主细胞表面ACE2的结合从而参与SARS-CoV-2感染宿主细胞的过程。同时，SARS-CoV-2的突变株与细胞表面的ACE2蛋白的结合能力展现出增强的趋势。肝素是HS的类似物，也具有与Spike蛋白结合的能力 [1]。因此，中国科学院上海药物研究所黄永焯研究员团队构建了一种共载肝素和ACE2蛋白的工程化细胞外囊泡作为纳米双诱饵（haEVs），可高效阻断SARS-CoV-2原始毒株、Delta、Delta plus及Omicron 等突变株的感染（图1）。图1. 工程化细胞外囊泡（haEVs）作为纳米双诱饵阻断SARS-CoV-2感染的示意图人体在感染SARS-CoV-2后，SARS-CoV-2除了存在于高表达ACE2的肺、心脏、鼻粘膜、肠等组织与器官外，也出现在包括大脑、肌肉、皮肤等多种低表达ACE2的组织与器官中 [2]，这提示除ACE2外，宿主细胞表面其他病毒受体对于病毒入侵也起着重要的作用。在细胞感染阻断实验中，haEVs可同时高效抑制SARS-CoV-2及突变株对ACE2低/高表达细胞株的感染（图2），展现出很强的抗感染能力。这表明，采用肝素和ACE2双重中和作用，可有效地抑制病毒对不同类型细胞的感染。图2. 纳米双诱饵阻断SARS-CoV-2及突变株感染的效果。（A-D）AEC2低表达细胞株；（E-H）AEC2高表达细胞株。（hEVs: 肝素修饰EVs；aEVs: ACE2 EVs；haEVs: 肝素/ACE2 EVs）通过吸入由打喷嚏、咳嗽或呼吸产生的病毒颗粒飞沫是最重要的传播途径，并且肺部是SARS-CoV-2攻击的主要部位，感染SARS-CoV-2后会引起不同程度的肺损伤。吸入给药可以直接到达被感染的部位，阻断病毒进一步的感染，可实现方便的自我用药，能够在高风险暴露的环境中使用，是用于预防和治疗病毒感染的理想给药形式 [3]。该研究通过雾化和支气管给药的方式，考察了可吸入haEVs阻断Omicron突变株感染肺组织的效果。相比于其它对照组，haEVs可显著减弱Omicron突变株假病毒对肺组织的感染（图3A），并且haEVs与Omicron突变株的结合后可有效促进病毒在肺组织中的清除（图3B-C）。进一步研究显示，在吸入给药8 h后，haEVs在肺组织中仍有约50%保留，给药24 h后，haEVs在肺组织中还有存留，表明可吸入haEVs在肺部能维持较为长效的作用（图3D-E）。图3.（A）经过治疗后Omicron假病毒在肺组织的感染情况；（B）通过成像检测Omicron假病毒在肺组织中的治疗情况；（C）对图B的定量分析；（D）通过成像检测haEVs在肺组织中的滞留情况；（E）对图D的定量分析。总结/展望该研究基于硫酸乙酰肝素在介导SARS-CoV-2入胞中的重要作用及突变株Spike蛋白与ACE2结合增强的特点，制备了一种可自我用药、肝素/ACE2共修饰的工程化细胞外囊泡，用于肺部给药。haEVs作为一种纳米双诱饵在感染早期阶段可有效阻断高传播的SARS-CoV-2突变株对宿主细胞的感染，为应对仍在全球广泛传播的SARS-CoV-2提供了一种高效且方便使用的新方法。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Heparin-Conjugated ACE2-Bearing Extracellular Vesicles As Engineered Dual-Decoy for Combating the SARS-CoV-2 Omicron Variant via Pulmonary DeliveryBin Tu, Zhenzhen Pan, Huiyuan Wang*, Jingkun Qu, Feifei Sun, Mingjie Shi, Yingyan Zhang, Han Wu, Bahtiyor Muhitdinov, and Yongzhuo Huang*ACS Materials Lett. 2024, 6, 1247–1255Publication Date: March 5, 2024https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.3c01442 © 2024 American Chemical Society参考文献(1) Tu, B.; Wang, H.; An, X.; Qu, J.; Li, Q.; Gao, Y.; Shi, M.; Qiu, H.; Huang, Y. Inhaled heparin polysaccharide nanodecoy against SARS-CoV-2 and variants. Acta Pharm Sin B 2022, 12 (7), 3187-3194. DOI: 10.1016/j.apsb.2022.01.019.(2) Stein, S. R.; Ramelli, S. C.; Grazioli, A.; Chung, J. Y.; Singh, M.; Yinda, C. K.; Winkler, C. W.; Sun, J.; Dickey, J. M.; Ylaya, K.; et al. SARS-CoV-2 infection and persistence in the human body and brain at autopsy. Nature 2022, 612 (7941), 758-763. DOI: 10.1038/s41586-022-05542-y.(3) Tu, B.; Gao, Y.; An, X.; Wang, H.; Huang, Y. Localized delivery of nanomedicine and antibodies for combating COVID-19. Acta Pharm Sin B 2022, 13 (5), 1828-1846. DOI: 10.1016/j.apsb.2022.09.011.通讯作者信息黄永焯，中国科学院上海药物研究所，研究员，课题组长。分别于2014年和2019年入选优青和杰青，入选上海浦江人才计划，中国科学院特聘研究员计划及科技部中青年创新领军人才。研究方向：药物新剂型与递药新技术。王慧媛，中国科学院上海药物研究所，副研究员。研究方向：基因治疗，药物的靶向递送。（本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2024-03-20

浙江大学JPCL | 离子链中离子键的方向性控制

英文原题：Linear Calcium Carbonate Chains by Directional Control of Ionic Bonding通讯作者：唐睿康、刘昭明（浙江大学）作者：Kangren Kong, Jie Wang, Pilan Zhang, Xiaoming Ma, Yifei Xu, Zaiqiang Ma, Yanhua Sang, Zhisen Zhang, Tianren Liu, Chuanhong Jin, Zhaoming Liu*, and Ruikang Tang*在经典化学理论中，共价键是一类共享电子对的化学键，拥有明确的方向性。与之相反，离子键被认为缺乏共价键那样的方向性，是带电粒子间的静电相互作用。这导致离子通常聚集形成致密的团簇或晶体（图1）。对离子组装的控制不足限制了无机离子化合物在分子尺度上实现类似共价化合物的结构调控，例如构建线性分子链等。之前研究（Nature, 2019, 574, 394-398）发现合成出的碳酸钙寡聚体可以由少数几个碳酸钙离子对组成并具有线型结构。这一现象表明了在离子组合中控制离子相互作用方向性的可能。图1. 离子聚集形成的致密结构碳酸钙作为自然界中最常见的无机离子化合物之一，是一种典型的离子化合物，并被广泛用于研究离子组装过程。本研究进一步发展了对碳酸钙离子对的组装调控。通过加入三乙胺并利用其与碳酸根的氢键作用作为封端剂得到了一系列支链/链状的碳酸钙结构，并且这些链的直径小于1 纳米。在原位冷冻电镜（图2a-d）下可以看到这些支链/链状的碳酸钙（图2b-d）与没有添加封端剂的球状碳酸钙（图2a）有明显的结构差异，并且这些支链/链状结构的分形维数随着封端剂/钙的比例提高将减小到接近1的状态，这意味着这些结构几乎是线性的。同时，通过模拟原位同步辐射小角散射数据，作者还原了这些支链/链状碳酸钙的三维结构（图2e），其结果与原位冷冻电镜一致，即在高比例添加封端剂的情况下碳酸钙组装成了接近线性的链。此外，分子模拟也佐证了封端剂参与下碳酸钙所展现出的不寻常的链状结构（图2f）。图2. (a-d) 不同封端剂比例下冷冻电镜中的碳酸钙结构. (e) 通过X射线小角散射重构的链状碳酸钙结构. (f) 分子模拟中的碳酸钙链作者基于分子模拟进一步讨论了这种链状碳酸钙的形成机制。与类似点电荷的自由离子不同，碳酸钙离子对之间的相互作用类似于偶极-偶极相互作用，而这一特性将诱导碳酸钙离子对首先以线性方式结合成链（图3a），导致结构方向性的产生。而以三乙胺为代表的封端剂则能通过空间位阻阻止这些链的折叠并使之保持稳定（图3b）。基于这一理解研究建立了一个封端效应控制离子链结构的化学模型，并使用不同的溶剂、封端剂验证了该模型（图3c）。该模型揭示出封端效应与封端剂的浓度、氢键强度、位阻大小以及链的折叠能相关。基于这一化学模型，在优化的反应条件下甚至可以得到长度接近100纳米的线性碳酸钙离子链（图3d）。图3. (a) 偶极诱导的碳酸钙离子对取向与折叠. (b) 封端剂抑制离子链折叠. (c) 不同条件下的碳酸钙离子链分形维数. (d) 长度接近100纳米的碳酸钙离子链该研究扩展了人们对离子键的理解，并在分子尺度上发展了对无机离子化合物拓扑结构的控制。这一发现还可以促进对分子工程方法学的理解，通过在分子水平上建立类似的拓扑控制，将有望打破有机化学（共价化合物）和无机化学（离子化合物）之间的传统界限，这将改变未来材料科学的合成策略。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Linear Calcium Carbonate Chains by Directional Control of Ionic BondingKangren Kong, Jie Wang, Pilan Zhang, Xiaoming Ma, Yifei Xu, Zaiqiang Ma, Yanhua Sang, Zhisen Zhang, Tianren Liu, Chuanhong Jin, Zhaoming Liu*, and Ruikang Tang*J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, 2624–2631Publication Date: February 29, 2024https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c00069 © 2024 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： X-MOL 2024-03-18

JPCL | 熵驱动的纳米成核相变中的倒易关系

英文原题：Entropy-Driven Phase Transition in Nanonucleation via Reciprocal Relations通讯作者：朱熹（香港中文大学（深圳））；Jiagen Li（Fine-Fanta Technology）作者：Rulin Liu, Yao Xu, Yihua Lu, Jiagen Li*, and Xi Zhu*香港中文大学（深圳）的朱熹教授（点击查看介绍）实验室在J. Phys. Chem. Lett. 上发表文章“Entropy Driven Phase Transition in Nano Nucleation via Reciprocal Relations”，在纳米技术领域提出了创新性研究，深入探讨了纳米粒子在熵的影响下发生的相变现象。文章突出了Soret效应和Dufour效应的作用，这两种效应分别描述了粒子在温度梯度和质量分布激发的能量流动下的响应。该研究挑战了将纳米粒子视为刚性体的传统观点，指出质量与能量梯度的相互作用能够驱动纳米粒子周边的能量流动，通过调节成核单体浓度来诱发量子点的相变。图1. (a) Soret效应与Dufour效应之间的倒易关系。图中灰色点代表溶液中不同大小的粒子。Soret效应指出温度分布驱动质量分布，而Dufour效应描述了由质量分布驱动的能量流。(b) 假设粒子为刚体（蓝色点），diffusion force会将它们推挤在一起可以减小配体（黄色点）的可用空间，从而获得更高的熵增益。(c) 不同质量浓度下的成核动力学，其中高浓度导致更高的生长速率，因而更可能发生堆叠错误。本研究利用自动化实验平台，在不同的前驱体浓度条件下，成功合成了金（Au）、银（Ag）、钯（Pd）以及混合卤化物钙钛矿材料的面心立方（FCC）和六方密堆积（HCP）相量子点。通过对溶液中量子点的能量流和成核动力学的Dufour效应分析，将相变与材料的熵建立联系，计算出了不同材料量子点由于Dufour效应而发生相变的阈值，并据此绘制了相图。特别地，针对混合卤化物钙钛矿材料，研究通过多次实验验证了相变阈值随卤素比例——即材料结晶熵的变化——而变化的现象。此方法强调了熵在成核动力学中的重要性，揭示了纳米颗粒的组装及相变行为，为纳米材料的精准合成开辟了新途径。图2. 贵金属、混合卤化物钙钛矿的关于溶液中熵的相图。其中，xN代表的是对应物质合成中前驱液的浓度。对于贵金属，指的是贵金属盐和还原剂；对于钙钛矿，指的则是OA/OLA。研究还详细介绍了合成方法、实验设置及自动化高通量合成平台的运用。该平台的模块化设计，包括原料、配液、温控、震荡、氮吹、光谱等功能模块，保障了实验条件的精确性和产物表征的实时性。特别是在量子点的合成及其光致发光（PL）测试中，该平台展现了其高效与精准的实验执行能力。混合卤化物钙钛矿在合成阶段即表现出了相变导致的荧光消失现象。之后，通过人工进行的X射线衍射（XRD）测试，贵金属及混合卤化物钙钛矿的XRD分析清晰显示了相变晶相的存在，也验证了结果的准确性。文中所有实验方案均由自动化平台的实验配方文件记录，确保了后续对实验的精确复现。图3. Fine-Fanta高通量合成平台示意图。图中以字母标注了装置的各个组件，具体如下：A：氮吹，B：瓶子固定，C：震荡，D：温控，E：反应瓶，F：原料瓶，G：机械臂，H：液体泵。该研究的意义深远，为我们提供了熵驱动下纳米粒子行为和相变的深刻理解，有可能改变特定性质纳米材料的合成方法。这项工作不仅促进了围绕纳米颗粒合成的理论框架建设，还提供了一种通过浓度控制，精确操纵纳米粒子相态的实用方法。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Entropy-Driven Phase Transition in Nanonucleation via Reciprocal RelationsRulin Liu, Yao Xu, Yihua Lu, Jiagen Li*, and Xi Zhu*J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, 2111–2116Publication Date: February 15, 2024https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c00118 © 2024 American Chemical Society导师介绍朱熹https://www.x-mol.com/university/faculty/250544 （本稿件来自ACS Publications）
来源： X-MOL 2024-03-13

ACS AMI 编辑良择 | 基于DNA编码纳米酶传感器阵列的增强型”电子舌”用于口腔细菌的识别与清除

英文原题：Enhanced “Electronic Tongue” for Dental Bacterial Discrimination and Elimination Based on a DNA-Encoded Nanozyme Sensor Array通讯作者：鲁娜，上海工程技术大学材料科学与工程学院；唐子圣，上海交通大学医学院附属新华医院口腔科作者：Ling Zhang (张灵), Zhengnan Qi (漆正楠) ，Yichi Yang(杨一驰)，Na Lu*(鲁娜)，Zisheng Tang*(唐子圣)背景介绍龋病、牙周炎、种植体周围炎等口腔疾病通常由多种口腔细菌共同作用引起，这对人们的生活质量产生了严重的影响。长期的口腔细菌感染甚至会导致全身系统性疾病。因此，快速鉴别多种细菌并及时抗菌有利于早期控制感染并提高治愈率。然而，传统的细菌检测方法如培养法、PCR、ELISA 等技术均存在着操作复杂、耗时耗力、成本高等不足，且等待检测结果通常需要数小时或数天，此时再利用抗菌手段进行治疗往往会错过治疗的窗口期，导致治疗延误。而近些年基于“锁-钥”的检测模式尽管具有高灵敏度与高特异性，但往往只能检测某种特异性的目标细菌，难以同时针对多种细菌进行检测，这使其在复杂的临床应用中受限。因而，开发一种同时检测多种细菌且同时有效抗菌的一体化平台对于口腔疾病的预防和诊治具有重要意义。文章亮点近日，上海交通大学医学院附属新华医院唐子圣教授团队与上海工程技术大学鲁娜研究员团队提出并构建了DNA编码的纳米酶传感器阵列，实现了多种口腔细菌的准确识别及同时有效抗菌的目标。提出DNA编码的四氧化三铁纳米粒子（IONPs）为传感元件，利用细菌对DNA编码纳米酶的差异相互作用，成功鉴定了11种口腔细菌和6种蛋白质，并且实现了细菌的定量测定、细菌混合物样本、以及盲样和人工唾液样本的准确区分。更重要的是，该传感器阵列可及时有效地杀死多种细菌。受到哺乳动物味觉系统的启发，基于阵列的传感器模式被提出（又称为“电子舌”），其具有高通量的检测效率，引起了众多研究者的关注。与传统 “一对一”的传感模式不同，传感阵列基于多种传感元件与目标分析物的非特异性交叉反应，传感信号经检测量化后利用统计学方法（如LDA等）来进行相互鉴别（图1A）。图1. （A）哺乳动物味觉系统工作原理示意图；（B）DNA/IONPs纳米传感阵列检测多种细菌与抗菌示意图。利用3种非特异性DNA修饰四氧化三铁纳米酶作为传感元件，构建比色型纳米传感器阵列（图1B）。利用传感元件与多种目标细菌样本相互作用，催化无色底物TMB产生蓝色产物获得吸光度值矩阵，经统计分析后进行识别区分。图2的实验结果表明，该纳米传感器阵列可准确鉴别变异链球菌、嗜酸乳杆菌等11种常见的具有不同尺寸、表面形态及电荷的口腔细菌。LDA图（图2B）可直观地将同一种细菌聚集成一类，而11种细菌则被准确地分为11个类别，相互之间无重叠，表明检测的准确率为100%。图2. 纳米传感器阵列检测11种口腔细菌。（A）柱状图；（B）LDA图；（C）热图；（D）HCA图。此外，为评价该纳米传感器阵列的临床应用潜能，人工唾液细菌样本和人牙菌斑样本也同样作为检测目标进行鉴别分析。如图3所示，11种代表性的人工唾液细菌样本的95%置信椭圆彼此之间没有重叠和交叉，被准确地鉴别开来。图3. （A） 纳米传感器阵列对人工唾液样本的检测；(B) 柱状图；（C）LDA图；（D）热图；（E）HCA图。本研究在临床中收集了6例龋病患者与3例健康人群的牙菌斑样本，利用纳米传感器阵列进行检测。这些比人工唾液细菌样本更为复杂的人牙菌斑样本也可根据口腔健康状态准确地分为两类（图4），即左侧为龋病患者样本，右侧为健康人群样本。表明该纳米传感器阵列具有较好的临床应用前景。图4. 纳米传感器阵列检测人牙菌斑样本LDA图。本文进一步研究了上述构建的纳米传感器阵列在检测细菌过程中的抗菌作用。如图5所示，该纳米传感器阵列对所选取的3种代表性口腔细菌均有较好的抗菌作用，表明其为兼具检测多种细菌以及抗菌为一体的多功能平台。图5. （A）纳米传感器阵列抗菌示意图；（B）CFU计数图；（C）细菌平板计数图；（D）SEM图。总结/展望基于上述构建的DNA编码的纳米传感器阵列，可成功鉴别11种口腔细菌且能在细菌检测的同时有效抗菌，并具有很好的临床应用前景。该纳米传感器阵列具有以下优势：首先，可同时实现多种细菌的检测，提高了检测效率；其次，DNA链的可编码性和多样性，可为传感阵列提供无限数量的传感元件；然后，在检测细菌的同时还可早期快速杀菌。该传感策略操作快速简便，成本低，为细菌感染性疾病的早期诊断和治疗提供了新的思路。相关论文发表在ACS Appl. Mater. Interfaces上，上海交通大学医学院博士研究生张灵、复旦大学附属口腔医院牙体牙髓科主治医师漆正楠为文章的共同第一作者， 上海工程技术大学材料科学与工程学院的鲁娜研究员与上海交通大学医学院附属新华医院口腔科的唐子圣教授为共同通讯作者。通讯作者简介唐子圣 教授唐子圣，主任医师，教授，博士生导师，上海交通大学医学院附属新华医院口腔科主任。中国非公立医疗机构协会牙体牙髓病学专委会主任委员，中国康复医学会口腔疾病预防与康复专委会副主任委员，中华口腔医学会牙体牙髓病学专委会委员，中国仿真学会医疗仿真专委会委员，上海口腔医学会牙体牙髓病学专委会常委，上海口腔医学会口腔医学数字化专委会常委。主持国家级市级各类科研项目15项。已发表通讯作者或第一作者论文60篇。已获授权专利4项。研究方向为口腔纳米抗菌材料的研究和口腔3D数字化技术的应用。获教育部高等学校科学研究优秀成果奖（科学技术）自然奖二等奖，上海市白玉兰口腔医学科技奖三等奖。近5年来主持包括上海高校本科重点教改项目等各类教学项目6项。“十二五”规划国家级教材《牙髓病学》编委。上海市住院医师规范化培训优秀带教老师。获上海交通大学教学成果特等奖，上海市优秀教学成果奖一等奖，高等教育（本科）国家级教学成果奖二等奖。鲁娜 研究员鲁娜，上海工程技术大学研究员，硕士生导师。入选上海市高校特聘教授（东方学者）岗位计划、上海市优秀学术带头人（青年）计划。主要从事微纳传感、纳米生物器件、疾病早期诊断等方面研究。在JACS等权威学术杂志发表SCI论文50余篇，他引2000余次。授权中国发明专利十余件。作为项目负责人先后主持科技部重点研发计划课题、国家自然科学基金面上和青年项目、上海市自然科学基金面上项目、企业委托项目等。担任Journal of Analysis and Testing和《分析试验室》青年编委。曾获中国分析测试协会科学技术奖CAIA奖二等奖1项（第一完成人）。https://www.x-mol.com/university/faculty/46726 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Appl. Mater. Interfaces. 2024, ASAPPublication Date: Feb 25, 2024https://doi.org/10.1021/acsami.3c17134 Copyright © 2024 American Chemical SocietyACS Applied Materials & Interfaces serves the interdisciplinary community of chemists, engineers, physicists and biologists focusing on how newly-discovered materials and interfacial processes can be developed and used for specific applications. The editors are proud of the rapid growth of the journal since its inception in 2009, both in terms of the number of published articles and the impact of the research reported in those articles. ACS AMI is also truly international, with the majority of published articles now coming from outside the United States, capturing the rapid growth in applied research around the globe.
来源： ACS Applied Materials & Interfaces 2024-03-12

复旦大学陈琳团队Nano Lett. | 用于感存算一体化的光电神经形态器件技术取得突破

英文原题：Self-Rectifying All-Optical Modulated Optoelectronic Multistates Memristor Crossbar Array for Neuromorphic Computing通讯作者：陈琳，孟佳琳（复旦大学）作者：Chen Lu, Jialin Meng*, Jieru Song, Tianyu Wang, Hao Zhu, Qing-Qing Sun, David Wei Zhang, and Lin Chen*背景介绍近年来，感-存-算一体的器件已成为实现先进计算架构的重要硬件，在信息捕获、数据存储和处理方面具有显着的优势。受人类大脑的启发，神经形态器件得到了广泛关注。相比于电学信号刺激下工作的仿生突触器件，光学信号调制的突触具有高带宽、高抗干扰性和低功耗等优势，更适合超高速计算。此外，光突触器件提供了非接触式写入来实现无线通信的可能。更重要的是，其还有利于模仿真实人眼中的视网膜神经元，从而进一步实现类人脑的感存算一体功能。另一方面，大脑包含大约1011个神经元和1015个突触，仅在单一器件上实现突触性能远远不足以构建神经网络。高密度阵列集成允许在忆阻器之间建立高效且并行的连接，来模拟生物突触的错综复杂连接。忆阻阵列当中的串扰问题限制了高密度神经形态器件的集成，因此具有防串扰特性的全光学调控忆阻器阵列具有巨大研发意义。图1 全光控忆阻器阵列示意图文章亮点近日，复旦大学陈琳教授团队在Nano Letters 上报道了一种具有自整流特性的全光学调制电导的忆阻器阵列。首先利用能带调制在器件内部建立内建电场，从而实现>104的整流比来抑制器件在阵列集成中的串扰问题，使得器件在阵列中不需要额外的非线性元件如1S1R或1T1R，极大简化工艺流程，进一步降低硬件设计成本。通过蓝光/紫外光脉冲信号的刺激，可使得器件电导可逆地升高/降低，从而实现传统电学忆阻器的set/reset。基于上述性能，研究团队成功通过纯光学脉冲信号调制实现了人脑中突触功能，包括长时程增强、长时程抑制、短期记忆到长期记忆的转变和学习遗忘行为，显示出阵列在光学信号刺激下的感知和学习能力。图2. 阵列在蓝光/紫外光脉冲作用下实现的突触特性。除对光学信号刺激有感知的学习能力外，器件还表现出良好的非易失性。在连续光照下，器件的电阻态可在高阻态与低阻态之间切换，并具有超过1000秒的保持特性，实现了阵列在光学信号作用下的信息存储能力。图3. 阵列在蓝光/紫外光连续照射下表现出的多态存储及阵列均一性。总结/展望随着传统的CMOS集成电路尺寸正在接近物理极限，新型神经形态计算器件是一种潜在的解决方案。研究团队制备了一种具有自整流特性的全光调控忆阻器阵列，深入研究了器件在蓝光/紫外光下的响应，通过脉冲/连续光照实现了感存算一体化功能。这项工作对光电神经形态器件的应用提供了一种行之有效的解决路径。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Self-Rectifying All-Optical Modulated Optoelectronic Multistates Memristor Crossbar Array for Neuromorphic ComputingChen Lu, Jialin Meng*, Jieru Song, Tianyu Wang, Hao Zhu, Qing-Qing Sun, David Wei Zhang, and Lin Chen*Nano Lett. 2024, 24, 5, 1667–1672Publication Date: January 19, 2024https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c04358 © 2024 American Chemical Society通讯作者信息陈琳：复旦大学教授，博士生导师。致力于集成电路新原理器件与工艺领域研究，在新型存储器及存算一体、柔性电子及三维集成技术等方向开展了系列研究工作。已发表高水平论文100余篇，多篇文章在Nature Communications、Science Advances、Advanced Materials、Nano Letters、IEEE EDL、IEEE TED等国际顶级期刊上发表，申请发明专利80余项。主持承担国家重点研发计划、国家中长期重大科技专项、国家自然科学基金重大研发、上海市科技行动计划等多个项目或课题。获得国家重大人才工程“青年学者”、上海市“科技启明星”、上海市“晨光计划”等人才计划，获教育部、上海市科学技术奖。https://www.x-mol.com/university/faculty/62728 （本稿件来自ACS Publications）
来源： Nano Letters 2024-02-28

ACS Nano | MXene基微型超级电容器：油墨流变学、微电极设计与集成系统

英文原题：MXene-based Micro-Supercapacitors: Ink Rheology, Microelectrode Design and Integrated System通讯作者：杨维清（西南交通大学）作者：Haichao Huang, Weiqing Yang*MXenes 通常具有高金属导电性、优异的亲水性、可调节的层间间距和高电荷存储容量，在微型超级电容器领域具有突出的优势：(ⅰ) 主链中存在的自由电子使 MXenes 具有金属导电性，从而实现快速电子传输；(ⅱ) MXenes 的二维性质提高了电化学活性，从而实现高效离子传输；(iii) 丰富的表面终端基团具有极佳的亲水性，可作为快速氧化还原反应的活性中心；(iv) 可通过插层 H+、Li+、Na+、K+、Zn2+、Al3+或其他分子来调整 MXenes 的层间间隔，从而存储更多的电解质离子。除优异的电化学特性外，MXenes 还具有亲水性和由表面官能团带来的高负电荷（zeta 电位约为 -38 mV），这使其可以在水性和有机溶剂中形成稳定的胶体分散体，进一步拓展了其作为印刷和涂覆电极油墨的应用。目前，MXenes 已直接应用于多种溶液处理技术，包括涂层、印刷，以构建基于 MXene材料 的高性能微型超级电容器（MXene MSCs）。同时，将MXene MSCs整合到功能性微电子器件中也是其产业化发展的关键动力。这需要 MXene MSCs与其他功能器件在制造和功能上的相互兼容。在此，本文从油墨流变学、微电极设计和集成系统等方面总结了 MXene 微型超级电容器的最新进展。介绍了不同溶液处理过程下的油墨配方和 MXene 的流变行为，这对高质量印刷/涂布薄膜至关重要。详细讨论了 MXene 及其化合物、三维电极结构和非对称结构设计对 MXene MSCs 电化学性能的影响。此外，本文系统总结了 MXene MSCs的集成系统和智能应用，并阐明了当前开发高性能 MXene MSCs所面临的挑战和前景。图1. MXene MSCs概述:可调节MXenes油墨、平面内MXene MSCs及其集成系统。图2. 通过溶液加工过程制造MXene MSCs的方法，包括喷涂/旋涂、3D打印、墨水书写、图案涂覆、丝网印刷等涂层和印刷技术。表1. MXene MSCS的电化学性能及其集成应用。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：MXene-Based Micro-Supercapacitors: Ink Rheology, Microelectrode Design and Integrated SystemHaichao Huang, Weiqing Yang*ACS Nano 2024, 18, 6, 4651–4682Publication Date: February 2, 2024https://doi.org/10.1021/acsnano.3c10246 Copyright © 2024 American Chemical Society通讯作者简介杨维清教授简介：西南交通大学前沿科学研究院院长，从事能源信息材料与器件研究，在Chem. Soc. Rev., Adv. Mater，ACS Nano，Nano Lett，Adv. Funct. Mater.，等国际著名刊物上发表SCI收录论文共计240余篇，入选Elsevier高被引学者、Stanford-Elsevier全球全领域2% Top科学家；长期担任科技部重大研发计划项目会评专家和国家科技奖评审专家；科技成果转化专利30余项，转化经费3000余万元；担任中国超级电容器产业联盟副秘书长；获得教育部创新团队、省“青年科技创新研究团队”、省杰出青年基金、省“QR计划”创新人才。所做工作被美国国家自然基金委（NSF)、Newscientist，CCTV等近20家媒体专题报道。Email：wqyang@swjtu.edu.cn主页：https://faculty.swjtu.edu.cn/yangweiqing/zh_CN/index/128089/list/index.htm （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Nano 2024-02-26

复旦大学Nano Lett.│钙钛矿微聚焦光学微腔的高品质因子单模激光研究

英文原题：High Q-Factor Single-Mode Lasing in Inorganic Perovskite Microcavities with Microfocusing Field Confinement通讯作者：王俊、吴翔、赵海斌（复旦大学）作者：Shuangshuang Tian (田爽爽), Qi Wang (汪琪), Shuang Liang, Qi Han, Debao Zhang, Zhongmin Huang, Jiqiang Ning, Shiliang Mei, Wei Xie, Haibin Zhao (赵海斌)*, Xiang Wu (吴翔)*, and Jun Wang (王俊)*高品质因子（Q）微纳激光器作为光源在集成光子器件、光电子器件和光通信应用中起着重要的作用。其中Q因子和Purcell因子（Fp）是决定激光器单色性和辐射速率的两个关键参数。通过减小微腔的尺寸和维度，可以降低光场的模式体积，进而提高激光的辐射速率（即Fp）。然而，当模式体积减小、Fp增加时，体系的Q因子则会急剧降低，如何在微米尺度同时提高激光的Q因子和辐射速率仍然是一个挑战。为了解决这一挑战，具有光学聚焦约束的微结构被应用到微型激光器中。通过制备或集成微透镜可限制光场，有助于抑制衍射和横向漂移所引起的光学损耗，从而大幅提高激光的Q因子和辐射速率。图1. 零维钙钛矿微腔的示意图和特征光谱基于这一思路，复旦大学光科学与工程系王俊课题组与合作者团队制备了具有微聚焦功能的零维钙钛矿光学微腔，通过嵌入式微透镜三维调制了光场，成功实现了微米尺度上的高品质因子单模激光，以及线性和非线性（双光子）光泵浦的激光发射。实验上取得了Q因子为16700、偏振度为99.6%、Purcell因子为11.40的高性能单模激光发射，超过了当前大多数钙钛矿微腔激光的表现。这一成果在光芯片的集成光源领域具有重要意义，解决了提升激光发射速率与光场局域化之间的协调问题。研究团队将微透镜阵列和CsPbBr3钙钛矿单晶薄膜集成嵌入法布里-珀罗光学微腔中，实现了横向和纵向的腔内光场约束。这种微聚焦约束可以有效地在腔内3.66 μm3的体积内形成很强的局域电场，并引起能量-动量色散和空间电磁场分布的离散化，增强光与物质相互作用以及非线性光学现象。图2. 零维钙钛矿微腔的光场调制。（a）角分辨荧光光谱，呈现分立化的能级；（b）实空间荧光成像和归一化荧光光谱，对应与a图中分立化的能级。研究团队使用低重复频率（LF：400 nm，1 kHz）、高重复频率（HF：450 nm，80 MHz）飞秒脉冲泵浦以及双光子泵浦（TP：800 nm，1 kHz）这三种激发手段，成功展示了零维微腔中的线性和非线性单模激光发射。实验中表征了不同激发条件下的激光性能，包括线宽（HF：0.14 meV，TP：0.49 meV）、偏振度（HF：99.6%，TP：98.1%）、阈值（HF：61 μJ cm-2，TP：1.65 mJ cm-2。图3. 零维钙钛矿微腔中高Q、高偏振单模激光的实验表征研究团队未来将继续优化微透镜的设计，进一步提高Q因子、减小模式体积以及降低激光阈值，这将为实现高性能的片上微激光器、低阈值连续波泵浦激光器和电泵浦微激光器提供新的途径。上述研究工作发表于国际学术期刊Nano Letters 上。复旦大学光科学与工程系王俊副研究员、吴翔教授和赵海斌教授为论文通讯作者，研究生田爽爽和汪琪为论文共同第一作者。研究工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、上海市科委扬帆项目等基金的支持。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：High Q-Factor Single-Mode Lasing in Inorganic Perovskite Microcavities with Microfocusing Field ConfinementShuangshuang Tian, Qi Wang, Shuang Liang, Qi Han, Debao Zhang, Zhongmin Huang, Jiqiang Ning, Shiliang Mei, Wei Xie, Haibin Zhao*, Xiang Wu*, and Jun Wang*Nano Lett. 2024, ASAPPublication Date: January 16, 2024https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c04797 © 2024 American Chemical Society（本稿件来自ACS Publications）
来源： Nano Letters 2024-02-05

苏州大学张晓宏、李盛亮团队ACS Materials Lett. | 近红外有机自由基纳米应用于光热抗菌

英文原题：Stabilizing Organic Radical Anion in Water by Metal–Organic Frameworks with Enhanced Stability for NIR Photothermal Antibacterial Therapy通讯作者：张晓宏，李盛亮（苏州大学）作者：Zhongming Huang (黄钟明), Yu Wang, Yuliang Yang, Yijian Gao, Yu Luo, Xiliang Li, Ning Li, Ying Liu, Qi Zhao, Shengliang Li (李盛亮)*, and Xiao-Hong Zhang (张晓宏)*自1900年首次发现以来，有机自由基因其具有独特的物理化学性质，被广泛应用于诸多研究领域，主要包括磁性材料、有机发光二极管、有机场效应晶体管（OFET）和自旋探针等。近来，有机自由基作为治疗或成像工具在生物医学领域取得了一些新的进展。然而，有机自由基本身具有动力学和热力学不稳定性、寿命短、难以分离等特点限制了其在生物医学领域的应用。因此，迫切需要开发新策略以实现自由基持续稳定。为了解决上述问题，近年来研究者发展出来一系列稳定有机自由基的新策略，其中包括自由基中心原子自旋离域保护、延长共轭主链、超分子调控、金属有机框架等。然而，大多数报道的自由基稳定策略仍然存在自由基寿命短以及在环境温度、水中不稳定等难题。此外，自由基的水分散能力还需要进一步提高，以满足生物医学的基本需求。因此，如何实现在水溶液中稳定性自由基成为了自由基材料生物医学应用的关键科学问题。在前期工作基础上，苏州大学张晓宏（点击查看介绍）、李盛亮（点击查看介绍）团队从稳定有机自由基这一挑战入手，开发了一种具有优异稳定性的水分散MOF稳定有机自由基（图1）。为了实现这一目标，研究者通过原位装载的方式将7,7,8,8-四氰喹诺二甲烷（TCNQ）有机自由基阴离子原位铆钉进有机金属框架（ZIF-8）纳米颗粒的纳米孔网络中。相比与水中游离的TCNQ自由基相比，ZIF-8 NPs保护自由基阴离子纳米颗粒（ZIF-Radical NPs）的稳定性提高了1770倍。在808 nm光照射下，ZIF-Radical NPs表现出良好的光热转换性能，并实现了较好的光热杀菌效果。该研究首次利用ZIF-8骨架稳定了原本水不稳定的TNCQ有机自由基，提高了其在水和高温中的稳定性，为稳定有机自由基提供了一种方便的策略。图1. 水溶性自由基纳米颗粒的结构及其优越性。作者首先使用原位封装的办法将激活的TCNQ自由基铆钉进ZIF-8纳米颗粒中，通过SEM 表征、紫外吸收、红外光谱表征及电子自旋共振表征，证明了自由基分子的成功包被（图2a到图2d）。理论计算得到TCNQ 分子态和自由基态的HOMO、LUMO 能级图，通过DFT 计算得到可能的包埋分子空间构型及其自由基自旋分布（图2g和图2h）。图2. ZIF-8 ZIF-Radical NPs的制备过程及表征。接下来，作者对比了自由基纳米颗粒和单独的自由基分子在水溶液中的稳定性。通过紫外吸收和电子自旋表征证明了自由基纳米颗粒在水中能稳定至少8天，相比于单独的自由基分子，稳定性提高了约1770倍（图3c）。接下来证明了浓度依赖的光热转换效果及较好的光热稳定性，计算发现其光热转换效率达到44.1%（图3g和图3h），为以后的光热应用打下基础。图3. ZIF-Radical NPs的稳定性和光热转换表征。基于获得的水溶性自由基纳米颗粒较好的光热转换性质，随后作者们评价了其光热抗菌的效果。通过制备杂化的功能化光热薄膜，实现了对革兰氏阳性菌和阴性菌较好的光热杀菌效果，抗菌效果高达99%（图4b和4d）。图4. 基于ZIF-Radical NPs TCNQ 功能薄膜的光热杀菌效果。通过上述研究，作者首次发现通过简单的原位纳米封装策略，将水不稳定的有机自由基稳定到水中，并实现了其在水中的长时间稳定性及较好的光热转换稳定性。这项研究有助于发现和丰富自由基稳定的新策略和新材料开发，为开发稳定其他自由基种类、研究自由基反应化学机理过程及新型自由基材料提供了新思路。上述成果近期在ACS Materials Letters 发表，第一作者为苏州大学药学院博士后研究员黄钟明，通讯作者为苏州大学李盛亮教授、张晓宏教授。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Stabilizing Organic Radical Anion in Water by Metal–Organic Frameworks with Enhanced Stability for NIR Photothermal Antibacterial TherapyZhongming Huang, Yu Wang, Yuliang Yang, Yijian Gao, Yu Luo, Xiliang Li, Ning Li, Ying Liu, Qi Zhao, Shengliang Li*, and Xiao-Hong Zhang*ACS Materials Lett. 2024, 6, 535–542Publication Date: January 5, 2024https://doi.org/10.1021/acsmaterialslett.3c01377 © 2024 American Chemical Society论文作者简介通讯作者张晓宏，苏州大学教授、博士生导师，教育部“苏州纳米科技协同创新中心”常务副主任，江苏省先进负碳技术重点实验室主任。是国家杰出青年基金获得者，国家“万人计划”科技创新领军人才，国家重大研究计划项目(973)首席科学家，英国皇家化学会会士，国务院政府特殊津贴获得者。长期从事有机和纳米光电材料与器件的研究，近年来先后主持国家基金委创新研究群体项目、基金委重大研究计划集成项目、基金委重点项目等20余项国家级科研项目，在Nat. Photon., Nat. Energy, Nat. Mater., Nat. Commun., Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed. 等国际知名学术期刊发表论文500余篇，获美国和中国专利50余项。相关成果获国家自然科学二等奖1项(排名1)、省部级科学技术一等奖3项。课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/zhang_xiaohong 李盛亮，苏州大学特聘教授，博士生导师。研究兴趣主要聚焦于生物光子学与纳米医学范畴，发展光热磁技术实现精准与高效低毒的重大疾病治疗、生物成像和生物活性调控。入选国家级高层次人才、江苏省杰出青年基金、江苏特聘教授（重点资助）、姑苏创新青年领军人才等国家及省市项目。近年来发表高水平SCI论文90余篇，其中包括以第一或通讯作者在Adv. Mater., Angew. Chem. In. Ed., ACS Nano等国际权威刊物上发表的论文50余篇，其中ESI高被引论文5篇。申请 PCT 国际专利 4项，获授权中国专利 4 项，参与撰写2本纳米材料领域书籍。同时长期担任Angew. Chem. In. Ed., Adv. Mater., ACS Nano, Adv. Funct. Mater.等30余个国际期刊的独立审稿人。主要研究方向：光学药物、探针以及药物递送。课题组主页：https://www.x-mol.com/groups/photon-med （本稿件来自ACS Publications）
来源： ACS Materials Letters 2024-01-29

山东大学Nano Lett. | Ru单原子激活赤铁矿光阳极高效酸性光电催化析氧性能

英文原题：Efficient Acidic Photoelectrochemical Water Splitting Enabled by Ru Single Atoms Anchored on Hematite Photoanodes通讯作者：王建军，刘宏，徐明霞，宋克鹏（山东大学）作者：Tian-Tian Li (李天天), Jun-Yuan Cui, Mingxia Xu (徐明霞)*, Kepeng Song (宋克鹏)*, Zhao-Hua Yin, Chao Meng, Hong Liu (刘宏)*, Jian-Jun Wang (王建军)*由于在酸性条件下长期水裂解制氢的候选材料极其有限，在酸性条件下开发高活性和稳定的光阳极仍然是一个重大挑战。为了克服稳定性和低反应动力学的挑战，基于贵金属的催化剂，特别是基于 Ru 和 Ir 氧化物及合金的催化剂，由于其催化活性高且在苛刻的酸性环境中具有显著的稳定性，经常被用于析氧反应。然而，这些贵金属基材料数量有限且成本高昂，阻碍了它们的广泛应用。单原子催化剂的特点是通过孤立的金属原子将活性位点完全暴露出来，从而提高金属利用率并增加了活性表面积。完全分散的金属原子与载体材料之间的强相互作用赋予了单原子催化剂独特的电子结构，从而实现了反应界面的优化。近日，山东大学王建军教授、刘宏教授、徐明霞副教授、宋克鹏研究员等在Nano Letters 上发表了锚定Ru单原子的赤铁矿光阳极实现高效酸性光电化学水分离的研究。通过简单的浸渍-退火方法，在赤铁矿表面负载了均匀分散的Ru单原子 (Fe2O3-Ru)。在酸性电解液 (pH=1) 及1.23 VRHE 条件下，Fe2O3-Ru光阳极的光电流密度达到 1.42 mA cm-2，比 Fe2O3 高出2.45倍，优于之前报道的赤铁矿基光阳极在酸性介质中的光电流密度。全面的实验和理论研究揭示了Ru修饰光阳极优越活性的机制。单个Ru原子的存在对改善水氧化反应动力学起着至关重要的作用。它可以延长载流子寿命，促进光生载流子的有效分离和转移。理论计算进一步支持了这些发现，表明负载的Ru单原子降低了速率决定步骤的能量势垒，并在赤铁矿带隙内产生额外的能级，作为电子和空穴陷阱，有效地促进了光生电子-空穴对的分离，最终提高了Fe2O3-Ru光阳极的反应活性。图1. 单原子修饰赤铁矿的结构形貌表征图2. 光电化学水氧化性能测试图3. 理论计算这些结果突出了单原子工程在光阳极中的重要影响。它促进了有效的电荷分离和转移，改善了水氧化反应动力学，这对开发高效的光电化学制氢系统至关重要。相关论文发表在Nano Letters 上，山东大学硕士研究生李天天为文章的第一作者，王建军教授、刘宏教授、徐明霞副教授、宋克鹏研究员为通讯作者，研究工作获得了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、山东省高校生物诊疗技术与装备协同创新中心等项目资助。原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：Efficient Acidic Photoelectrochemical Water Splitting Enabled by Ru Single Atoms Anchored on Hematite PhotoanodesTian-Tian Li, Jun-Yuan Cui, Mingxia Xu*, Kepeng Song*, Zhao-Hua Yin, Chao Meng, Hong Liu*, and Jian-Jun Wang*Nano Lett. 2024,  24, 958–965Publication Date: January 11, 2024https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c04374 © 2024 American Chemical Society通讯作者信息王建军，山东大学晶体材料国家重点实验室教授，博导，齐鲁青年学者，山东省优青，中国化学会会员。于中国科学院化学研究所获得博士学位。先后在爱尔兰利莫瑞克大学（UL）、瑞士联邦材料科学与技术研究所（EMPA）、西班牙光子科学研究所（ICFO）从事博士后研究工作。主要从事纳米材料设计、合成、性能调控及其在光/电催化等领域的应用研究。近五年，主持承担山东大学齐鲁青年学者人才项目、国家自然科学基金青年与面上项目、北京分子科学国家研究中心课题、深圳科创委面上项目、山东省自然科学基金优青项目和面上项目等科研项目10余项。近些年，在JACS（5篇）、Nano letters、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Adv. Science、Chinese J. Catal.等国际知名期刊上发表SCI收录论文70余篇，授权发明专利16项。其中，部分研究成果被J. Am. Chem. Soc.、Small等期刊选为封面文章发表，并受到Nature China、Materials Views、材料人和能源学人等专业/综合学术媒体的广泛报道。获得中科院优博、中科院院长优秀奖、玛丽居里学者、唐敖庆化学奖、卢嘉锡优秀研究生奖、北京市优秀毕业生等奖励与资助。受邀担任《Molecules》编委、《Materials Letters》客座编辑、《EcoEnergy》和《International Journal of Smart and Nano Materials》首届青年编委、全国研究生教育评估监测专家、“学术桥”评审专家、自然科学基金网评专家等。刘宏，山东大学晶体材料国家重点实验室，教授，博士生导师，国家杰出青年科学基金获得者。中国硅酸盐学会晶体生长分会理事，中国光学学会材料专业委员会会员理事，中国材料研究学会纳米材料与器件分会理事。主要研究方向：组织工程与干细胞分化、生物传感与体外诊断、光电材料与纳米能源等。十年来，主持了包括十五、十一五、十二五、863、十三五国家重点研发项目和自然基金重点项目在内的十余项国家级科研项目，取得了重要进展。2004至今，在包括Adv. Mater., Nano Letters，ACS Nano，J. Am. Chem. Soc, Adv. Fun. Mater，Envir. Eng. Sci.等学术期刊上发表SCI文章400余篇，其中，影响因子大于10的超过110篇，个人文章总被引次数超过23000次，H因子为72，40余篇文章被Web of Science的ESI选为高被引用论文，文章入选2013年中国百篇最具影响国际学术论文、2015和2019年度进入英国皇家化学会期刊“Top 1% 高被引中国作者”榜单。2018、2019、2020连续三年被科睿唯安评选为“全球高被引科学家”。应邀在化学顶尖期刊ChemicalSociety Review和材料顶尖期刊Advanced Materials和 Advanced Energy Materials上发表综述性学术论文，在国际上产生重要影响。授权专利40余项，有关生化传感器研究在山东大学进行了千万元成果转让，与企业合作进行产业化生产。2019年获山东省自然科学奖一等奖。徐明霞，副教授，山东大学晶体材料国家重点实验室，博导，入选山东大学青年学者未来计划。主要从事功能晶体材料制备与性能研究。主持并参与国家重大科技专项、教育部支撑项目、国家自然科学基金及横向项目等多项。近年来主要围绕晶体生长动力学、缺陷表征及理论计算、晶体损伤动力学等方面开展研究。宋克鹏，研究员。本科毕业于山东大学，博士毕业于中国科学院金属研究所，师从电子显微学家叶恒强院士。先后在德国马普学会斯图加特电镜中心，中科院金属所沈阳材料科学国家实验室，和沙特国王科技大学（KAUST)）学习和从事研究工作。2019年12月以入职山东大学，负责筹建山东大学电子显微中心，目前负责电子显微中心的运行。主要研究方向为像差校正透射电子显微学在材料领域的应用，包括定量电子显微学方法，材料表面与界面，电子能量损失谱等。在AM, AEM, PRL, JPCL等期刊发表论文30余篇。（本稿件来自ACS Publications）
来源： X-MOL 2024-01-26

2024 ACS Nano Impact Award开放提名

2024 ACS Nano Impact Award开放提名 （截止日期：2024年1月15日）ACS Nano 设立 ACS Nano Impact Award 奖项，2024年该奖项将颁发给2022年-2023年在 ACS Nano 期刊上发表一篇或多篇论文的作者团队。请您于2024年1月15日之前完成提名表格内容填写！请复制申请链接至浏览器填写提名信息：https://americanchemical.co1.qualtrics.com/jfe/form/SV_9n52igJhvj14Sns 获奖团队的第一作者和通讯作者将共同获得： 奖牌奖金2000美元提供参加2024年7月3-5日参加 Nano Korea 的住宿、旅行资金，上限1,000美元。ACS Nano 主编将撰写社论，公布 ACS Nano Impact Award 获奖者及其获奖原因。提名资格：可以自我提名被提名人必须是2022年-2023年在 ACS Nano 发表论文的第一作者和/或通讯作者被提名人可提交一篇或多篇符合条件的论文供评委审议以下人员不可参与提名：✔  ACS Publicaitons 的现任主编，执行主编，高级编辑，副主编和专题编辑。✔  该奖项的在职遴选委员会成员。更多信息：作为提名过程的一部分并遵守有关个人数据处理的规定，在提名之前，您必须得到被提名人的同意以分享他们的信息如有问题，请联系 managing.editor@nano.acs.org提名截止日期：2024年1月15日提名及更多详情：https://americanchemical.co1.qualtrics.com/jfe/form/SV_9n52igJhvj14Sns 扫码提名/了解更多信息
来源： X-MOL 2024-01-10

ACS Nano | 基于功能核酸的免疫调节用于T细胞介导的癌症治疗

英文原题：Functional nucleic acid-based immunomodulation for T cell-mediated cancer therapy通讯作者：邱丽萍，中国科学院杭州医学研究所/湖南大学作者：Hui Wu‡（吴慧），Jie Lin‡（林婕），Neng Ling（凌能），Yutong Zhang（张雨彤），Yao He（贺窅），Liping Qiu*（邱丽萍），Weihong Tan（谭蔚泓）背景介绍T细胞在癌症免疫治疗中发挥着关键作用，其抗癌作用是通过一系列生物过程协调的，包括抗原呈递细胞（APC）对抗原的捕获和呈递、APC对T细胞的活化、以及活化的T细胞对癌细胞的杀伤效应。与此同时，癌细胞可能会演化出多种逃避免疫系统攻击的途径，这为癌症治疗提供了潜在的靶标。功能核酸（FNA）是一类具有特定化学、生物学功能的人工寡核苷酸分子，具有功能多样、生物相容性好、可编程性高等优良特性，有望为T细胞的免疫活性调节和癌症免疫治疗带来更多的机会。图1. 功能核酸介导的T细胞免疫调节。文章亮点近日，中国科学院杭州医学研究所的谭蔚泓院士和邱丽萍教授研究团队在ACS Nano上发表了综述论文，总结了近年来利用FNA作为分子工具，调节T细胞介导的癌症免疫治疗的研究进展、挑战和前景。具体内容主要分为以下几点：（1）FNA调节APCs对抗原的捕获和递呈。APC对抗原捕获和呈递是T细胞活化的先决条件。利用FNA编码癌症相关抗原和免疫刺激因子的能力，增强APC细胞的功能是非常有前景的策略。例如，以质粒、mRNA、circRNA为代表的FNA具有优越的蛋白质编码能力，通过合理的设计发展基于FNA的癌症疫苗，可促使宿主细胞通过产生癌症相关抗原、免疫刺激因子等来激活免疫系统，从而促进T细胞对癌细胞的识别和攻击。另外，多种核酸分子如CpG、长双链DNA等具有免疫刺激功能，可作为免疫佐剂进一步增强癌症疫苗的功效。（2）FNA调控T细胞的活化。T细胞的激活受到一系列生物事件的严格调控，除了T细胞表面的TCR与APC表面的pMHC结合提供的信号1外，还需要共刺激分子(如CD28与CD80或CD86)结合产生信号2以促进T细胞的存活和增殖，以及这两种细胞产生的细胞因子作为信号3指导T细胞分化。利用FNA调节APC与T细胞之间的相互作用，将为调节T细胞的活性提供更多的机会，如调控配受体密度和距离、调节膜间距、或构建合成信号系统。其次，APC与T细胞之间的相互作用是由免疫相关蛋白级联介导的，利用siRNA、miRNA、ASO、CRISPR等FNA降低负调控因子的表达，将为调节T细胞的活性提供一种有效的策略。此外，开发基于FNA的纳米器件诱导OX40、CD28等T细胞活化相关受体的寡聚，构建非遗传反应回路有望实现T细胞活化程度的智能调控。（3）FNA促进T细胞对癌细胞的特异性杀伤。T细胞对癌细胞的杀伤作用通常是由穿孔素、颗粒酶、多种细胞因子、死亡配受体作用实现的。为了逃避T细胞的识别和杀伤，癌细胞常常通过免疫抑制蛋白来逃避这些细胞毒性作用。因此，利用FNA增强T细胞与癌细胞之间的识别和相互作用，或抑制癌细胞产生免疫抑制信号的策略也将有利于癌症治疗。首先，T细胞对靶癌细胞的识别结合是发挥其细胞毒性作用的首要步骤，通过FNA促进T细胞在肿瘤组织的募集有望提高治疗效果。其次，通过FNA的基因编码能力，降低抑制蛋白的表达或构建（双）特异性连接子阻断免疫检查点信号，削弱癌细胞免疫抑制蛋白信号，有望阻断癌细胞免疫逃逸。除了调节天然蛋白质的表达外，FNA还可用于构建人工受体工程化的T细胞上，从而赋予细胞新的免疫回路来对抗癌症。总结/展望T细胞免疫机制研究的突破为癌症免疫治疗策略带来了新的契机。然而，鉴于免疫系统的复杂性，开发多功能且可定制的工具已成为该领域进步的当务之急。FNA是具有特定化学、生物学功能的寡核苷酸分子，具有容易修饰、可编程性高、生物相容性好等优点，在免疫治疗领域引起了广泛关注。尽管基于FNA的免疫调节在T细胞介导的癌症治疗中已经取得了重大进展，但在提高FNA的性能和潜力方面仍有很大的发展空间。第一，FNA容易被生物系统中普遍存在的核酸酶降解，这限制了其实际应用，如何在不改变FNA功能活性的前提下提高其生物稳定性仍是亟待解决的关键问题。第二，FNA是带负电荷的大分子，膜渗透性有限，开发高效且高安全性的细胞递送方法也是FNA应用中的关键考虑因素。第三，FNA相关药物的临床安全性是其成功临床转化的考虑因素，除了固有的免疫原性之外，核酸的精确递送和靶向、代谢和修饰、以及基因组插入的风险等因素也都可能存在安全性问题，仍需要投入更大的力量来探究。相关论文发表在ACS Nano上，中国科学院杭州医学研究所博士后吴慧、湖南大学硕士研究生林婕为文章的第一作者，邱丽萍教授为通讯作者。通讯作者信息：邱丽萍 研究员邱丽萍，中国科学院杭州医学研究所研究员，博士生导师，国家优秀青年基金获得者，洪堡学者。2014年于湖南大学获分析化学博士学位，毕业后留校任教；2012-2014年赴美国佛罗里达大学进行交流学习；2016年赴荷兰拉德堡德大学医学研究中心开展博士后研究；2017年以洪堡学者身份赴德国联邦材料研究与测试研究所进行深造；2022年加入中国科学院杭州医学研究所。获国家优秀青年基金资助（2019年），入选中国科协“青年人才托举工程”（2017年）、获中国化学会青年化学奖（2021年）。长期从事分析化学与生物医学等交叉学科领域的研究工作，在功能核酸、细胞分子免疫、化学生物传感等领域积累了丰富的经验，并取得了阶段性的进展。近五年，以通讯作者在Nat. Nanotechnol.、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.等期刊上发表学术论文30余篇。扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Nano 2023, ASAPPublication Date: December 20, 2023https://doi.org/10.1021/acsnano.3c09861 Copyright © 2023 American Chemical Society
来源： ACS Nano 2024-01-06

ACS Nano | 基于量子点光敏栅极的碳基晶体管光电探测器

英文原题：Carbon Nanotube Transistor with Colloidal Quantum Dot Photosensitive Gate for Ultra-High External Quantum Efficiency Photodetector通讯作者：黄凯教授，湘潭大学；曹觉先教授，湘潭大学作者：Jianfu Han (韩建富), Kai Huang (黄凯)，Xuanguang Su (苏炫光), Xiaofei Xiao (肖小菲) , Xuemin Gong (龚雪敏) , Haibin Wang (王海滨)，Juexian Cao (曹觉先)背景介绍硫化铅（PbS）胶体量子点具有高的光吸收效率、低成本的溶液制备、灵活可调的带隙，以及能兼容多种衬底等优势，成为开发高性能近红外光电子器件的理想选择。然而，表面配体导致量子点相互隔离和表面缺陷使得PbS量子点具有低的载流子迁移率，以及低的外量子效率，这限制了其在光电子器件领域的进一步发展。因此，在发挥PbS量子点光学优势的同时，避免其电学性能的不足，对于提升PbS量子点光电子器件的性能具有重大意义。文章亮点近日，湘潭大学黄凯教授和曹觉先教授在ACS Nano上发表了基于PbS量子点光敏栅极与碳纳米管晶体管的近红外光电探测器的研究。不同于大部分光敏材料同时作为沟道材料的光电探测器，该团队提出将PbS量子点作为光吸收材料，而碳纳米管则作为电输出材料，来构建一种光学模块与电学模块分离的光探测器件，从而将PbS量子点和碳纳米管各自的光学和电学优势相结合，实现一种具有超高外量子效率的近红外光电探测器。图1. (a) CNT FET制备流程的光学图片; (b) CNT薄膜的SEM图；(c) CNT FET SEM图；(d) CNT FETs阵列的光学图片；(e) CNT FET结构示意图；(f) 10个任选CNT FET的转移特征曲线。图2. (a) CNT FET的光学图片与结构示意图；(b) type-Ⅰ和 (c) type-Ⅱ的器件结构图；(d) 光电探测器结构示意图； (e) type-Ⅱ器件截面SEM图； (f) type-Ⅱ中引入的Ti层对阈值电压的调节； (g) type-Ⅰ和 (h) type-Ⅱ器件光辐照前、后转移特征曲线对比；(i) 10个任选type-Ⅱ器件的转移特征曲线。图3. (a) 器件能带结构与光生电荷转移示意图；(b) 光敏栅极CNT FET工作原理图；(c) 950 nm光辐照条件下器件的输出特征曲线；(d) 栅压-入射光波长-光电流间依赖关系；(e) 950 nm光辐照下栅压对光电流的调控；(f) 栅压-950 nm光功率密度-光电流间的依赖关系。图4. (a) 响应度 ，(b) 比探测率， (c) 外量子效率 与光功率密度-栅电压的依赖关系；(d) 950 nm辐照下，响应度-外量子效率-栅电压间的依赖关系；(e) 栅电压对光响应速度的调控；(f) 固定栅压下的I-T曲线。总结/展望研究团队提出将PbS量子点光电二极管与碳基晶体管相结合的设计方案，开发了一种具有光敏感栅极的晶体管型近红外光电探测器。在该器件中，光电二极管作为光敏栅极负责光的吸收，而碳纳米管薄膜晶体管作为电学模块负责感应来自光学模块的光生电子，并将这一过程中放大的电信号，以调控源漏电流的形式输出。器件实现了出色的光电响应性能和高的外量子效率，其新颖的结构和机理为下一代光电子器件的研究与开发提供了一定的参考。相关论文发表在ACS Nano上，湘潭大学博士研究生韩建富为文章的第一作者，黄凯教授和曹觉先教授为共同通讯作者。通讯作者信息：黄凯 湘潭大学湘潭大学物理与光电工程学院教授、博士生导师。主要研究方向有碳基红外光电探测器件的集成与成像应用，新型二维半导体微纳光电子器件与传感器的研究。目前已在Advanced Functional Materials, ACS Nano, Nano Energy, Nano Research, ACS Applied Materials & Interfaces, Advanced Electronic Materials, Journal of Energy Chemistry等国际期刊发表SCI论文50余篇，主持国家、省部级项目等10余项项目。主页：https://cxyjy.xtu.edu.cn/info/1042/1266.htm 曹觉先 湘潭大学湘潭大学物理与光电工程学院教授、湖南先进传感与信息技术创新研究院副院长、博士生导师。在Science、ACS Nano、Phys. Rev. Lett.、Phys.Rev. B、Appl. Phys. Lett.等国际主流杂志发表论文150余篇。研究工作得到了国际同行的高度评价，多次被Science，Nature等杂志综述报道，学术论文被引用3000余次。主持湖南省十大技术攻关项目、国家重点研发子课题、国家自然科学基金面上项目等30余项项目。主页 ：https://cxyjy.xtu.edu.cn/info/1041/1281.htm 扫描二维码阅读英文原文，或点此查看原文ACS Nano 2023, 17, 10, 9510–9520Publication Date: May 11, 2023https://doi.org/10.1021/acsnano.3c02064 Copyright © 2023 American Chemical Society
来源： ACS Nano 2023-12-09
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