西湖大学JPCL | 卤素钙钛矿纳米晶玻璃-等离激元混合器件中动态可调控的圆偏振选择性

英文原题：Dynamically Tunable Circularly Polarized Selectivity in Plasmon-Enhanced Halide Perovskite Nanocrystal Glasses

通讯作者：彭斯颖（西湖大学）

作者：Yujie Jiao, Zhenqin Li, Nuerbiya Aihemaiti, Jiayu Ding, Bing Gu, Siying Peng*

光学斯塔克效应（Optical Stark effect）能在超快时间尺度上动态调控偏振选择性。此效应对自旋选择的相干性使得其在量子信息科学与技术领域有许多潜在的应用，例如超快光学自旋逻辑开关和量子纠缠源等。

西湖大学彭斯颖团队展示了铯铅溴（CsPbBr₃）纳米晶玻璃与等离激元混合器件在室温下基于自旋的动态可调的偏振选择性。通过超快泵浦探测表征，在铯铅溴（CsPbBr₃）纳米晶玻璃样品中观察到基于光学斯塔克效应的偏振选择性。证实了卤素钙钛矿纳米晶与共振等离激元银纳米粒子的耦合可以进一步调节光学斯塔克效应，实现的最大能量偏移约为3.67 meV，与无共振的样品相比增强了4.67倍。

本文亮点：

（1）展示了铯铅溴纳米晶玻璃与等离激元混合器件在室温下基于自旋的动态可调的偏振选择性。

（2）实现了与微纳加工工艺兼容的稳定的卤素钙钛矿微纳光学器件的制备策略。

（3）证实了微纳光学器件中光-物质相互作用对自旋选择性调控的增强。

材料系统由铯铅溴纳米晶玻璃和共振的银纳米粒子组成。通过熔融淬火退火法将铯铅溴纳米晶直接嵌入玻璃中。嵌入卤素钙钛矿纳米晶的玻璃具有致密的玻璃晶格结构，通过与水和氧气的相互作用阻止表面缺陷降解途径，使得纳米晶在空气、热和湿度下保持完好的形貌和光致发光强度。对于混合器件的制备，直径为100纳米的银纳米粒子被分散在铯铅溴纳米晶玻璃的上表面。在泵浦-探测测试中，光谱研究了铯铅溴纳米晶玻璃在室温下的光学斯塔克效应由2.32 eV的飞秒泵浦激光脉冲诱导生成。泵浦和探测脉冲均为圆偏振，吸收谱随泵浦-探测延迟时间和探测波长的变化如下图所示。当飞秒激光泵浦和探测脉冲为同圆偏振（σ⁺, σ⁺）或（σ⁻, σ⁻）时，在t= 0时观察到TA光谱中交替的正负信号，持续到泵浦-探测时间重叠的整个期间。当泵浦和探测脉冲为交叉圆偏振（σ⁺, σ⁻）或（σ⁻, σ⁺）时，在t= 0附近没有观察到信号。偏振分辨泵浦-探测结果表明，斯塔克效应是由于特定圆偏振的失谐泵浦诱导的特定自旋跃迁引起的。

共振等离子银纳米粒子与铯铅溴纳米晶玻璃之间的耦合作用对光学斯塔克效应有进一步的调控作用。光斯塔克效应引起的能量偏移ΔE随泵浦波长和泵浦强度的变化而增强，随着失谐能量的增加而减小。如上图所示，分析表明，与银纳米粒子耦合的样品的 ΔE 有所增加，表明共振导致的局部场增强使光斯塔克效应得到了增强。与之前发表的胶体卤素钙钛矿量子点（CsPbBr₃）相比，能量偏移ΔE增加了3.11倍。可以通过调节浓度、尺寸分布和量子限域来进一步优化卤素钙钛矿纳米晶的光斯塔克效应。玻璃的制备成本低廉，并且可以轻松掺杂复合材料以进行特性调节，且有利于卤素钙钛矿材料微纳光学器件的稳定性和质量。通过在纳米晶玻璃上设计和制造具有小模体积的纳米光子结构，可以进一步在该材料系统中探索强耦合和多体相互作用。具有高品质因子和偏振灵敏度的拓扑光子晶体等微纳光学结构与卤素钙钛矿纳米晶玻璃集成，可以调控偏振态、能量和相干时间。

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Dynamically Tunable Circularly Polarized Selectivity in Plasmon-Enhanced Halide Perovskite Nanocrystal Glasses

Yujie Jiao, Zhenqin Li, Nuerbiya Aihemaiti, Jiayu Ding, Bing Gu, Siying Peng*

J. Phys. Chem. Lett. 2024, 15, 35, 9092–9099

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.4c01878 

Published: August 28, 2024

© 2024 American Chemical Society

西湖大学彭斯颖团队

https://www.pengsylab.com 

（本稿件来自ACS Publications）