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UCLA 段镶锋教授团队Precision Chemistry | 精准控制CuₓBi₂Se₃纳米片中的两性掺杂

英文原题:Precision Control of Amphoteric Doping in CuxBi2Se3 Nanoplates

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通讯作者:段镶锋,美国加州大学洛杉矶分校(UCLA)

作者: Huaying Ren (任华英), Jingxuan Zhou (周靖轩), Ao Zhang(张翱),Zixi Wu,Jin Cai,Xiaoyang Fu(傅晓阳),Jingyuan Zhou(周劲媛),Zhong Wan(万众),Boxuan Zhou(周博轩),Yu Huang(黄昱)


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研究背景


Bi2Te3、Sb2Te3和Bi2Se3等二维层状拓扑绝缘体材料具有独特的狄拉克表面态,该性质在凝聚态物理和材料科学领域引起了广泛的研究兴趣。这些材料的电子特性的系统性调控可以通过在其中掺杂异质原子来实现。例如,铜在CuxBi2Se3中起到了双重作用,插层在Bi2Se3范德华间隙中的铜(原子或正一价阳离子)通常作为电子供体以增强导电性,而掺杂在Bi2Se3晶格中的铜离子(+2,占据Bi2+位点)则表现为会减少自由电子的浓度的受体。另一方面,CuxBi2Se3材料在一定的掺杂浓度下可表现出超导性,为研究奇宇称向列型超导性等新奇现象提供了一个有趣的材料体系,并在容错拓扑量子计算领域有潜在应用前景。因此,精准控制CuxBi2Se3中铜的掺杂位置和浓度对于调控其电子和新兴量子特性至关重要。


为了解决CuxBi2Se3的制备问题,研究人员提出了多种方法,主要归纳为以下两种策略:将铜插层到二维层状Bi2Se3的层间空隙中和直接生长/合成CuxBi2Se3晶体。气态、固态和液态的铜前驱物,均可用于插层。然而,固态插层较容易导致铜过量,从而破坏Bi2Se3的晶格结构。基于溶液的插层反应,通常在相对温和的反应条件下进行,但由于插层物在范德华间隙中的扩散较慢,对大规模制备CuxBi2Se3材料构成了挑战。直接生长/合成的方法可以解决扩散带来的问题,但传统的生长方法通常需要超过550°C的高温以及长达数天的生长时间。综上所述,CuxBi2Se3材料的精准合成仍然面临着诸多挑战。


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图1. 掺杂铜处于插层位点或取代位点及其性质的关系图


文章亮点


近日,加州大学洛杉矶分校的段镶锋教授在Precision Chemistry上发表了精准控制CuxBi2Se3纳米片中的两性掺杂的研究。该工作报道了一种通过使用逐渐释放低浓度Cu+的铜前驱体(CuI),系统性调控CuxBi2Se3纳米片铜掺杂浓度的合成方法。表征显示,在低浓度下,铜原子最初占据Bi2Se3层间范德华间隙中的插层位点,并随着铜浓度的增加逐渐取代Bi2Se3结构中Bi,占据替代位点(图2)。该研究通过对CuxBi2Se3导电薄膜的电学测量进一步展示了,插层位点的铜原子作为电子供体,增强了材料的导电性,而替代位点的铜原子则作为电子受体,抑制了导电性。磁性测量则显示,在临界温度(Tc)约为2.4K时, Cu0.18Bi2Se3样品展现出了超导行为,而这种现象在本征的Bi2Se3样品以及高浓度掺杂的CuxBi2Se3中均不存在,突出了精确控制掺杂水平在调控奇异量子特性中的重要作用(图3)。


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图2. CuxBi2Se3中铜含量和掺杂位点的表征


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图3. CuxBi2Se3的电学和磁学表征


总结/展望


本研究通过建立一种简单且高效的溶液合成方法,成功实现了对特定掺杂浓度和掺杂位点的CuxBi2Se3纳米片的精准合成,从而能够精确调控由铜掺杂引入的不同电子特性。研究揭示了铜在插层位点作为电子供体和在取代位点作为电子受体的两性掺杂规律,并在液相合成的Cu0.18Bi2Se3纳米片中成功观察到了超导行为。该合成策略不仅在材料制备的可控性和电子性能的调控方面取得了重要突破,还为低维材料的合成提供了新的方法学视角,为调控奇异量子特性提供了一个新的材料平台。此外,这一研究在推动容错拓扑量子计算和新型电子器件的广泛应用中具有重要意义。


相关论文发表在以精准为导向的高质量期刊Precision Chemistry上,UCLA博士后研究员任华英为文章的第一作者, 段镶锋教授为通讯作者。


通讯作者信息


段镶锋 教授

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段镶锋,美国加州大学洛杉矶分校终身教授,专注于纳米材料的合成/组装和表征、先进电子和光子材料与器件、能源利用/转化与存储、生物医学传感与治疗等研究。


扫描二维码阅读英文原文,或点此查看原文

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Precis. Chem. 2024

Publication Date: Aug 4, 2024

https://doi.org/10.1021/prechem.4c00046 

© 2024 The Authors. Co-published by University of Science and Technology of China and American Chemical Society


关于 Precision Chemistry

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Precision Chemistry 将发表化学及交叉领域中以精准化为导向的高水平的具有重要意义和吸引广泛兴趣的原创研究,包括但不限于计算、设计、合成、表征、应用等方面的前沿性研究成果,将秉承尊重科学、兼容并包的态度,为全球科研人员提供高质量的、开放的学术交流平台,服务于广大的化学和科学界。期刊将发表原创论文、快报、综述、展望、以及多样化的短篇社评。


2025年12月31日前投稿的文章免收文章出版费(APC)


Precision Chemistry目前已被ESCI, Scopus,DOAJ,CAS 等数据库收录,并入选2023年中国科技期刊卓越行动计划高起点新刊。


所有的稿件都将经过严格的、公平的、高效的同行评审,我们致力于以期刊的文章质量赢得读者的信任。如有任何疑问,请发送电子邮件至eic@pc.acs.org

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