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Modulating proton diffusion and conductivity in metal–organic frameworks by incorporation of accessible free carboxylic acid groups†
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-11-02 00:00:00 , DOI: 10.1039/c8sc03022g Peter Rought 1 , Christopher Marsh 1 , Simona Pili 1 , Ian P Silverwood 2 , Victoria García Sakai 2 , Ming Li 3 , Martyn S Brown 1 , Stephen P Argent 4 , Inigo Vitorica-Yrezabal 1 , George Whitehead 1 , Mark R Warren 5 , Sihai Yang 1 , Martin Schröder 1
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-11-02 00:00:00 , DOI: 10.1039/c8sc03022g Peter Rought 1 , Christopher Marsh 1 , Simona Pili 1 , Ian P Silverwood 2 , Victoria García Sakai 2 , Ming Li 3 , Martyn S Brown 1 , Stephen P Argent 4 , Inigo Vitorica-Yrezabal 1 , George Whitehead 1 , Mark R Warren 5 , Sihai Yang 1 , Martin Schröder 1
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Three multi-carboxylic acid functionalised ligands have been designed, synthesised and utilised to prepare the new barium-based MOFs, MFM-510, -511, and -512, which show excellent stability to water-vapour. MFM-510 and MFM-511 show moderate proton conductivities (2.1 × 10−5 and 5.1 × 10−5 S cm−1, respectively) at 99% RH and 298 K, attributed to the lack of free protons or hindered proton diffusion within the framework structures. In contrast, MFM-512, which incorporates a pendant carboxylic acid group directed into the pore of the framework, shows a two orders of magnitude enhancement in proton conductivity (2.9 × 10−3 S cm−1). Quasi-elastic neutron scattering (QENS) suggests that the proton dynamics of MFM-512 are mediated by “free diffusion inside a sphere” confirming that incorporation of free carboxylic acid groups within the pores of MOFs is an efficient albeit synthetically challenging strategy to improve proton conductivity.
中文翻译：
通过掺入可接近的游离羧酸基团来调节金属有机框架中的质子扩散和电导率†
设计、合成并利用三种多羧酸官能化配体制备了新型钡基 MOFs：MFM-510、-511 和 -512，它们对水蒸气表现出优异的稳定性。 MFM-510 和 MFM-511 在 99% RH 和 298 K 下表现出中等质子电导率（分别为 2.1 × 10 -5和 5.1 × 10 -5 S cm -1 ），这归因于内部缺乏自由质子或受阻质子扩散。框架结构。相比之下，MFM-512将侧挂的羧酸基团引入到框架的孔中，其质子电导率显示出两个数量级的增强（2.9×10 -3 S cm -1 ）。准弹性中子散射 (QENS) 表明 MFM-512 的质子动力学是由“球内自由扩散”介导的，这证实了在 MOF 孔内掺入游离羧酸基团是一种有效的提高质子的策略，尽管这在综合上具有挑战性电导率。
更新日期：2018-11-02
中文翻译：
通过掺入可接近的游离羧酸基团来调节金属有机框架中的质子扩散和电导率†
设计、合成并利用三种多羧酸官能化配体制备了新型钡基 MOFs：MFM-510、-511 和 -512，它们对水蒸气表现出优异的稳定性。 MFM-510 和 MFM-511 在 99% RH 和 298 K 下表现出中等质子电导率（分别为 2.1 × 10 -5和 5.1 × 10 -5 S cm -1 ），这归因于内部缺乏自由质子或受阻质子扩散。框架结构。相比之下，MFM-512将侧挂的羧酸基团引入到框架的孔中，其质子电导率显示出两个数量级的增强（2.9×10 -3 S cm -1 ）。准弹性中子散射 (QENS) 表明 MFM-512 的质子动力学是由“球内自由扩散”介导的，这证实了在 MOF 孔内掺入游离羧酸基团是一种有效的提高质子的策略，尽管这在综合上具有挑战性电导率。
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