The identification of meaningful reaction coordinates plays a key role in the study of complex molecular systems whose essential dynamics are characterized by rare or slow transition events. In a recent publication, precise defining characteristics of such reaction coordinates were identified and linked to the existence of a so-called transition manifold. This theory gives rise to a novel numerical method for the pointwise computation of reaction coordinates that relies on short parallel MD simulations only, but yields accurate approximation of the long time behavior of the system under consideration. This article presents an extension of the method towards practical applicability in computational chemistry. It links the newly defined reaction coordinates to concepts from transition path theory and Markov state model building. The main result is an alternative computational scheme that allows for a global computation of reaction coordinates based on commonly available types of simulation data, such as single long molecular trajectories or the push-forward of arbitrary canonically distributed point clouds. It is based on a Galerkin approximation of the transition manifold reaction coordinates that can be tuned to individual requirements by the choice of the Galerkin ansatz functions. Moreover, we propose a ready-to-implement variant of the new scheme, which computes data-fitted, mesh-free ansatz functions directly from the available simulation data. The efficacy of the new method is demonstrated on a small protein system.

中文翻译：

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数据驱动的分子反应坐标计算

有意义的反应坐标的识别在复杂分子系统的研究中起着关键作用，而复杂分子系统的本质动力学以稀有或缓慢的跃迁事件为特征。在最近的出版物中，确定了这种反应坐标的精确定义特征，并将其与所谓的过渡流形的存在联系起来。该理论为反应坐标的逐点计算提出了一种新的数值方法，该方法仅依赖于短并行MD模拟，但是可以精确地近似考虑所考虑系统的长时间行为。本文介绍了该方法在计算化学中的实际适用性的扩展。它将新定义的反应坐标与过渡路径理论和马尔可夫状态模型构建的概念联系起来。主要结果是一种可替代的计算方案，该方案允许基于常见的模拟数据类型（例如单个长分子轨迹或任意正则分布的点云的前推），对反应坐标进行全局计算。它基于过渡流形反应坐标的Galerkin近似值，可以通过选择Galerkin ansatz函数将其调整为单独的要求。此外，我们提出了一种新方案的现成的变体，它可以直接从可用的仿真数据中计算出数据拟合的，无网格的ansatz函数。这种新方法的功效在小型蛋白质系统上得到了证明。例如单个长分子轨迹或任意正则分布的点云的前推。它基于过渡流形反应坐标的Galerkin近似值，可以通过选择Galerkin ansatz函数将其调整为单独的要求。此外，我们提出了一种新方案的现成的变体，它可以直接从可用的仿真数据中计算出数据拟合的，无网格的ansatz函数。这种新方法的功效在小型蛋白质系统上得到了证明。例如单个长分子轨迹或任意正则分布的点云的前推。它基于过渡流形反应坐标的Galerkin近似值，可以通过选择Galerkin ansatz函数将其调整为单独的要求。此外，我们提出了一种新方案的现成的变体，它可以直接从可用的仿真数据中计算出数据拟合的，无网格的ansatz函数。这种新方法的功效在小型蛋白质系统上得到了证明。我们提出了新方案的一个现成的变体，它可以直接从可用的仿真数据中计算出数据拟合的，无网格的ansatz函数。这种新方法的功效在小型蛋白质系统上得到了证明。我们提出了新方案的一个现成的变体，它可以直接从可用的仿真数据中计算出数据拟合的，无网格的ansatz函数。这种新方法的功效在小型蛋白质系统上得到了证明。