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Preparation of Cobalt Nanocrystals Supported on Metal Oxides To Study Particle Growth in Fischer-Tropsch Catalysts.
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-10-05 , DOI: 10.1021/acscatal.8b03094 Tom W van Deelen 1 , Jelle J Nijhuis 1 , Nynke A Krans 1 , Jovana Zečević 1 , Krijn P de Jong 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-10-05 , DOI: 10.1021/acscatal.8b03094 Tom W van Deelen 1 , Jelle J Nijhuis 1 , Nynke A Krans 1 , Jovana Zečević 1 , Krijn P de Jong 1
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Colloidal synthesis of nanocrystals (NC) followed by their attachment to a support and activation is a promising route to prepare model catalysts for research on structure-performance relationships. Here, we investigated the suitability of this method to prepare well-defined Co/TiO2 and Co/SiO2 catalysts for the Fischer-Tropsch (FT) synthesis with high control over the cobalt particle size. To this end, Co-NC of 3, 6, 9, and 12 nm with narrow size distributions were synthesized and attached uniformly on either TiO2 or SiO2 supports with comparable morphology and Co loadings of 2-10 wt %. After activation in H2, the FT activity of the TiO2-supported 6 and 12 nm Co-NC was similar to that of a Co/TiO2 catalyst prepared by impregnation, showing that full activation was achieved and relevant catalysts had been obtained; however, 3 nm Co-NC on TiO2 were less active than anticipated. Analysis after FT revealed that all Co-NC on TiO2 as well as 3 nm Co-NC on SiO2 had grown to ∼13 nm, while the sizes of the 6 and 9 nm Co-NC on SiO2 had remained stable. It was found that the 3 nm Co-NC on TiO2 already grew to 10 nm during activation in H2. Furthermore, substantial amounts of Co (up to 60%) migrated from the Co-NC to the support during activation on TiO2 against only 15% on SiO2. We showed that the stronger interaction between cobalt and TiO2 leads to enhanced catalyst restructuring as compared to SiO2. These findings demonstrate the potential of the NC-based method to produce relevant model catalysts to investigate phenomena that could not be studied using conventionally synthesized catalysts.
中文翻译：
制备金属氧化物负载的钴纳米晶体以研究费托催化剂中的颗粒生长。
纳米晶体 (NC) 的胶体合成，然后将其附着在载体上并进行活化，是制备用于结构-性能关系研究的模型催化剂的一条有前途的途径。在这里，我们研究了该方法在高度控制钴粒径的情况下制备用于费托（FT）合成的明确 Co/TiO2 和 Co/SiO2 催化剂的适用性。为此，合成了具有窄尺寸分布的 3、6、9 和 12 nm 的 Co-NC，并均匀地附着在具有可比形态和 2-10 wt% 的 Co 负载量的 TiO2 或 SiO2 载体上。在H2中活化后，TiO2负载的6和12 nm Co-NC的FT活性与浸渍制备的Co/TiO2催化剂相似，表明实现了完全活化，得到了相关催化剂；然而，TiO2 上的 3 nm Co-NC 活性低于预期。 FT 分析表明，TiO2 上的所有 Co-NC 以及 SiO2 上的 3 nm Co-NC 均已生长至~13 nm，而 SiO2 上的 6 和 9 nm Co-NC 的尺寸保持稳定。结果发现，TiO2 上的 3 nm Co-NC 在氢气中活化过程中已经生长至 10 nm。此外，在 TiO2 活化过程中，大量 Co（高达 60%）从 Co-NC 迁移到载体上，而 SiO2 上只有 15%。我们表明，与 SiO2 相比，钴和 TiO2 之间更强的相互作用导致催化剂重组增强。这些发现证明了基于数控的方法有可能产生相关模型催化剂，以研究使用传统合成催化剂无法研究的现象。
更新日期：2018-10-05
中文翻译：
制备金属氧化物负载的钴纳米晶体以研究费托催化剂中的颗粒生长。
纳米晶体 (NC) 的胶体合成，然后将其附着在载体上并进行活化，是制备用于结构-性能关系研究的模型催化剂的一条有前途的途径。在这里，我们研究了该方法在高度控制钴粒径的情况下制备用于费托（FT）合成的明确 Co/TiO2 和 Co/SiO2 催化剂的适用性。为此，合成了具有窄尺寸分布的 3、6、9 和 12 nm 的 Co-NC，并均匀地附着在具有可比形态和 2-10 wt% 的 Co 负载量的 TiO2 或 SiO2 载体上。在H2中活化后，TiO2负载的6和12 nm Co-NC的FT活性与浸渍制备的Co/TiO2催化剂相似，表明实现了完全活化，得到了相关催化剂；然而，TiO2 上的 3 nm Co-NC 活性低于预期。 FT 分析表明，TiO2 上的所有 Co-NC 以及 SiO2 上的 3 nm Co-NC 均已生长至~13 nm，而 SiO2 上的 6 和 9 nm Co-NC 的尺寸保持稳定。结果发现，TiO2 上的 3 nm Co-NC 在氢气中活化过程中已经生长至 10 nm。此外，在 TiO2 活化过程中，大量 Co（高达 60%）从 Co-NC 迁移到载体上，而 SiO2 上只有 15%。我们表明，与 SiO2 相比，钴和 TiO2 之间更强的相互作用导致催化剂重组增强。这些发现证明了基于数控的方法有可能产生相关模型催化剂，以研究使用传统合成催化剂无法研究的现象。
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