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Correlated dynamics in aqueous proton diffusion†
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-07-30 00:00:00 , DOI: 10.1039/c8sc01253a Sean A Fischer 1 , Brett I Dunlap 1 , Daniel Gunlycke 1
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-07-30 00:00:00 , DOI: 10.1039/c8sc01253a Sean A Fischer 1 , Brett I Dunlap 1 , Daniel Gunlycke 1
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The aqueous proton displays an anomalously large diffusion coefficient that is up to 7 times that of similarly sized cations. There is general consensus that the proton achieves its high diffusion through the Grotthuss mechanism, whereby protons hop from one molecule to the next. A main assumption concerning the extraction of the timescale of the Grotthuss mechanism from experimental results has been that, on average, there is an equal probability for the proton to hop to any of its neighboring water molecules. Herein, we present ab initio simulations that show this assumption is not generally valid. Specifically, we observe that there is an increased probability for the proton to revert back to its previous location. These correlations indicate that the interpretation of the experimental results need to be re-examined and suggest that the timescale of the Grotthuss mechanism is significantly shorter than was previously thought.
中文翻译：
水质子扩散的相关动力学†
水质子表现出异常大的扩散系数，高达类似大小的阳离子的 7 倍。人们普遍认为，质子通过格罗特胡斯机制实现高度扩散，即质子从一个分子跳跃到下一个分子。关于从实验结果中提取格罗萨斯机制的时间尺度的一个主要假设是，平均而言，质子跳跃到任何相邻水分子的概率相等。在这里，我们提出了从头开始的模拟，表明这种假设通常并不成立。具体来说，我们观察到质子恢复到其先前位置的可能性增加。这些相关性表明需要重新审视对实验结果的解释，并表明格罗萨斯机制的时间尺度明显比之前认为的要短。
更新日期：2018-07-30
中文翻译：
水质子扩散的相关动力学†
水质子表现出异常大的扩散系数，高达类似大小的阳离子的 7 倍。人们普遍认为，质子通过格罗特胡斯机制实现高度扩散，即质子从一个分子跳跃到下一个分子。关于从实验结果中提取格罗萨斯机制的时间尺度的一个主要假设是，平均而言，质子跳跃到任何相邻水分子的概率相等。在这里，我们提出了从头开始的模拟，表明这种假设通常并不成立。具体来说，我们观察到质子恢复到其先前位置的可能性增加。这些相关性表明需要重新审视对实验结果的解释，并表明格罗萨斯机制的时间尺度明显比之前认为的要短。
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