Abstract Experimental studies suggest that the intermolecular interactions between polymers and fullerenes are critical to the design of efficient bulk heterojunction organic photovoltaic cells. However, a detailed understanding of these intermolecular interactions is still lacking. In this work, by correlating simulation data with experimentally determined efficiencies, we identify interfacial factors that can be used to enhance the performance of BHJ organic solar cells (OSCs). We employ dispersion corrected density functional theory method (B97D3) to investigate the properties of the interfacial region in various promising combinations of monomers (P3HT, PTB7, PCDTBT, PBDTTPD, PNT4T, PffBT4T, and PBTff4T) and fullerenes (PCBM and PC71BM) used in OSCs. We analyze the conformational structures and binding energies of these combinations, and obtain the electronic offsets of gas phase and interacting monomers and fullerenes. Our findings indicate that monomer/fullerene pairs that exhibit the highest experimentally determined PCEs (i.e. those containing PNT4T, Pff4TBT, and PBTff4T) have the following common characteristics: the lowest interfacial LUMO offset, the largest ratio of Voc (as determined by interfacial band gap) to monomer's energy gap, Eg, and a relatively high binding energy. We believe that selecting materials with these interfacial properties will lead to a development of OSCs with higher efficiencies.

中文翻译：

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基于其界面特性的 DFT 模拟优化体异质结有机太阳能电池的性能

摘要 实验研究表明，聚合物和富勒烯之间的分子间相互作用对于设计高效的本体异质结有机光伏电池至关重要。然而，仍然缺乏对这些分子间相互作用的详细了解。在这项工作中，通过将模拟数据与实验确定的效率相关联，我们确定了可用于提高 BHJ 有机太阳能电池 (OSC) 性能的界面因素。我们采用色散校正密度泛函理论方法 (B97D3) 来研究各种有前景的单体（P3HT、PTB7、PCDTBT、PBDTTPD、PNT4T、PffBT4T 和 PBTff4T）和富勒烯（PCBM 和 PC71BM）组合中界面区域的性质。 OSC。我们分析了这些组合的构象结构和结合能，并获得气相和相互作用的单体和富勒烯的电子偏移量。我们的研究结果表明，表现出最高实验确定的 PCE（即那些包含 PNT4T、Pff4TBT 和 PBTff4T 的单体/富勒烯对）具有以下共同特征：最低的界面 LUMO 偏移，最大的 Voc 比率（由界面带隙决定） ) 到单体的能隙 Eg 和相对高的结合能。我们相信选择具有这些界面特性的材料将导致开发出更高效率的 OSC。和 PBTff4T) 具有以下共同特征：最低的界面 LUMO 偏移、最大的 Voc（由界面带隙决定）与单体的能隙 Eg 之比以及相对较高的结合能。我们相信选择具有这些界面特性的材料将导致开发出更高效率的 OSC。和 PBTff4T) 具有以下共同特征：最低的界面 LUMO 偏移、最大的 Voc（由界面带隙决定）与单体的能隙 Eg 之比以及相对较高的结合能。我们相信选择具有这些界面特性的材料将导致开发出更高效率的 OSC。