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Highly Efficient Transfer Hydrogenation of Levulinate Esters to γ-Valerolactone over Basic Zirconium Carbonate
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2018-07-18 , DOI: 10.1021/acs.iecr.8b00712 Fukun Li 1 , Zhangmin Li 1 , Liam John France 1 , Jiali Mu 1 , Changhua Song 1 , Yuan Chen 1 , Lilong Jiang 2 , Jinxing Long 1 , Xuehui Li 1
Industrial & Engineering Chemistry Research ( IF 3.8 ) Pub Date : 2018-07-18 , DOI: 10.1021/acs.iecr.8b00712 Fukun Li 1 , Zhangmin Li 1 , Liam John France 1 , Jiali Mu 1 , Changhua Song 1 , Yuan Chen 1 , Lilong Jiang 2 , Jinxing Long 1 , Xuehui Li 1
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Novel and selective strategies for platform chemical production from renewable biomass are highly attractive in respect to value-added utilization of sustainable resources. In this study, a series of low-cost, commercially available, transition metal carbonates (Zr, Ni, Mg, Zn, and Pb) were investigated for catalytic transfer hydrogenation of levulinate esters to γ-valerolactone (GVL) via the cascade process of Meerwein–Ponndorf–-Verley (MPV) reduction and lactonization reaction. Among the selected catalysts, basic zirconium carbonate is the most active, with the highest turnover frequency (TOF) of 3.1 h–1 and a surface reaction rate of 0.21 mol m–2 h–1. At 453 K, 3.0 h, and 1.0 MPa N2, 100% ethyl levulinate conversion, 96.3% GVL yield, and 91.9% hydrogen donor utilization are observed due to the cooperative effect between acid (Mn+) and base (−OH) sites. Furthermore, this catalyst shows high recyclability under the optimized conditions, where a satisfactory catalytic activity is shown even after six consecutive runs.
中文翻译：
碱性碳酸锆上的高效乙酰丙酸酯转移氢化为γ-戊内酯
在可再生资源的增值利用方面，利用可再生生物质生产平台化学品的新颖且选择性的策略极具吸引力。在这项研究中，研究了一系列低成本的市售过渡金属碳酸盐（Zr，Ni，Mg，Zn和Pb），用于通过级联过程将乙酰丙酸酯酯催化转移氢化为γ-戊内酯（GVL）。 Meerwein–Ponndorf–-Verley（MPV）还原和内酯化反应。在选定的催化剂中，碱性碳酸锆是最活跃的催化剂，具有最高的周转频率（TOF）为3.1 h –1，表面反应速率为0.21 mol m –2 h –1。在453 K，3.0 h和1.0 MPa N 2下由于酸（Mn +）和碱（-OH）位点之间的协同作用，观察到乙酰丙酸乙酯转化率为100％，GVL产率为96.3％，氢供体利用率为91.9％。此外，该催化剂在优化的条件下显示出很高的可回收性，即使在连续运行六次之后，仍显示出令人满意的催化活性。
更新日期：2018-07-19
中文翻译：
碱性碳酸锆上的高效乙酰丙酸酯转移氢化为γ-戊内酯
在可再生资源的增值利用方面，利用可再生生物质生产平台化学品的新颖且选择性的策略极具吸引力。在这项研究中，研究了一系列低成本的市售过渡金属碳酸盐（Zr，Ni，Mg，Zn和Pb），用于通过级联过程将乙酰丙酸酯酯催化转移氢化为γ-戊内酯（GVL）。 Meerwein–Ponndorf–-Verley（MPV）还原和内酯化反应。在选定的催化剂中，碱性碳酸锆是最活跃的催化剂，具有最高的周转频率（TOF）为3.1 h –1，表面反应速率为0.21 mol m –2 h –1。在453 K，3.0 h和1.0 MPa N 2下由于酸（Mn +）和碱（-OH）位点之间的协同作用，观察到乙酰丙酸乙酯转化率为100％，GVL产率为96.3％，氢供体利用率为91.9％。此外，该催化剂在优化的条件下显示出很高的可回收性，即使在连续运行六次之后，仍显示出令人满意的催化活性。
京公网安备 11010802027423号