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Utilizing Molecular Hyperpolarizability for Trace Analysis: A Surface-Enhanced Hyper-Raman Scattering Study of Uranyl Ion
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2018-06-20 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsomega.8b01147 Michael J. Trujillo 1 , Jon P. Camden 1
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2018-06-20 00:00:00 , DOI: 10.1021/acsomega.8b01147 Michael J. Trujillo 1 , Jon P. Camden 1
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Surface-enhanced hyper-Raman scattering (SEHRS), the nonlinear analog of surface-enhanced Raman scattering (SERS), provides unique spectral signatures arising from the molecular hyperpolarizability. In this work, we explore the differences between SERS and SEHRS spectra obtained from surface-bound uranyl ion. Exploiting the distinctive SEHRS bands for trace detection of the uranyl ion, we obtain excellent sensitivity (limit of detection = 90 ppb) despite the extreme weakness of the hyper-Raman effect. We observe that binding the uranyl ion to the carboxylate group of 4-mercaptobenzoic acid (4-MBA) leads to significant changes in the SEHRS spectrum, whereas the surface-enhanced Raman scattering (SERS) spectrum of the same complex is little changed. The SERS and SEHRS spectra are also examined as a function of both substituent position, using 2-MBA, 3-MBA, and 4-MBA, and the carbon chain length, using 4-mercaptophenylacetic acid and 4-mercaptophenylpropionic acid. These results illustrate that the unique features of SEHRS can yield more information than SERS in certain cases and represent the first application of SEHRS for trace analysis of nonresonant molecules.
中文翻译：
利用分子超极化能力进行痕量分析：铀酰离子的表面增强超拉曼散射研究
表面增强的拉曼散射（SEHRS）是表面增强的拉曼散射（SERS）的非线性模拟，提供了分子超极化性所产生的独特光谱特征。在这项工作中，我们探索了从表面结合的铀酰离子获得的SERS和SEHRS光谱之间的差异。通过利用独特的SEHRS谱带对铀酰离子进行痕量检测，尽管超拉曼效应极弱，但我们仍获得了出色的灵敏度（检测限= 90 ppb）。我们观察到，将铀酰离子与4-巯基苯甲酸（4-MBA）的羧酸酯基结合会导致SEHRS光谱发生显着变化，而同一配合物的表面增强拉曼散射（SERS）光谱变化不大。还使用2-MBA将SERS和SEHRS光谱作为两个取代基位置的函数进行了研究，3-MBA和4-MBA，以及碳链长度，使用4-巯基苯乙酸和4-巯基苯丙酸。这些结果说明，在某些情况下，SEHRS的独特功能可比SERS产生更多的信息，并且代表了SEHRS在非共振分子的痕量分析中的首次应用。
更新日期：2018-06-20
中文翻译：
利用分子超极化能力进行痕量分析：铀酰离子的表面增强超拉曼散射研究
表面增强的拉曼散射（SEHRS）是表面增强的拉曼散射（SERS）的非线性模拟，提供了分子超极化性所产生的独特光谱特征。在这项工作中，我们探索了从表面结合的铀酰离子获得的SERS和SEHRS光谱之间的差异。通过利用独特的SEHRS谱带对铀酰离子进行痕量检测，尽管超拉曼效应极弱，但我们仍获得了出色的灵敏度（检测限= 90 ppb）。我们观察到，将铀酰离子与4-巯基苯甲酸（4-MBA）的羧酸酯基结合会导致SEHRS光谱发生显着变化，而同一配合物的表面增强拉曼散射（SERS）光谱变化不大。还使用2-MBA将SERS和SEHRS光谱作为两个取代基位置的函数进行了研究，3-MBA和4-MBA，以及碳链长度，使用4-巯基苯乙酸和4-巯基苯丙酸。这些结果说明，在某些情况下，SEHRS的独特功能可比SERS产生更多的信息，并且代表了SEHRS在非共振分子的痕量分析中的首次应用。
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