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Reduction of Aqueous CO2 to 1-Propanol at MoS2 Electrodes
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2018-06-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.7b04428 Sonja A. Francis , Jesus M. Velazquez , Ivonne M. Ferrer , Daniel A. Torelli , Dan Guevarra , Matthew T. McDowell , Ke Sun , Xinghao Zhou , Fadl H. Saadi , Jimmy John , Matthias H. Richter , Forrest P. Hyler , Kimberly M. Papadantonakis , Bruce S. Brunschwig 1 , Nathan S. Lewis 1
Chemistry of Materials ( IF 7.2 ) Pub Date : 2018-06-13 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.chemmater.7b04428 Sonja A. Francis , Jesus M. Velazquez , Ivonne M. Ferrer , Daniel A. Torelli , Dan Guevarra , Matthew T. McDowell , Ke Sun , Xinghao Zhou , Fadl H. Saadi , Jimmy John , Matthias H. Richter , Forrest P. Hyler , Kimberly M. Papadantonakis , Bruce S. Brunschwig 1 , Nathan S. Lewis 1
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Reduction of carbon dioxide in aqueous electrolytes at single-crystal MoS2 or thin-film MoS2 electrodes yields 1-propanol as the major CO2 reduction product, along with hydrogen from water reduction as the predominant reduction process. Lower levels of formate, ethylene glycol, and t-butanol were also produced. At an applied potential of −0.59 V versus a reversible hydrogen electrode, the Faradaic efficiencies for reduction of CO2 to 1-propanol were ∼3.5% for MoS2 single crystals and ∼1% for thin films with low edge-site densities. Reduction of CO2 to 1-propanol is a kinetically challenging reaction that requires the overall transfer of 18 e– and 18 H+ in a process that involves the formation of 2 C–C bonds. NMR analyses using 13CO2 showed the production of 13C-labeled 1-propanol. In all cases, the vast majority of the Faradaic current resulted in hydrogen evolution via water reduction. H2S was detected qualitatively when single-crystal MoS2 electrodes were used, indicating that some desulfidization of single crystals occurred under these conditions.
中文翻译：
在MoS 2电极上将CO 2水溶液还原为1-丙醇
在单晶MoS 2或薄膜MoS 2电极上的水性电解质中的二氧化碳还原产生1-丙醇作为主要的CO 2还原产物，以及水还原产生的氢作为主要的还原过程。还产生了较低水平的甲酸，乙二醇和叔丁醇。在相对于可逆氢电极为-0.59 V的施加电势下，对于MoS 2单晶，将CO 2还原为1-丙醇的法拉第效率为〜3.5％，对于边缘位置密度较低的薄膜则为〜1％。将CO 2还原为1-丙醇是一项具有动力学挑战性的反应，需要整体转移18 e –18 H +的形成过程涉及2个C–C键的形成。使用13个CO 2进行的NMR分析表明，生成了13 C标记的1-丙醇。在所有情况下，绝大多数法拉第电流都通过减少水分而释放出氢气。当使用单晶MoS 2电极时，定性检测到H 2 S ，表明在这些条件下单晶发生了一些脱硫。
更新日期：2018-06-13
中文翻译：
在MoS 2电极上将CO 2水溶液还原为1-丙醇
在单晶MoS 2或薄膜MoS 2电极上的水性电解质中的二氧化碳还原产生1-丙醇作为主要的CO 2还原产物，以及水还原产生的氢作为主要的还原过程。还产生了较低水平的甲酸，乙二醇和叔丁醇。在相对于可逆氢电极为-0.59 V的施加电势下，对于MoS 2单晶，将CO 2还原为1-丙醇的法拉第效率为〜3.5％，对于边缘位置密度较低的薄膜则为〜1％。将CO 2还原为1-丙醇是一项具有动力学挑战性的反应，需要整体转移18 e –18 H +的形成过程涉及2个C–C键的形成。使用13个CO 2进行的NMR分析表明，生成了13 C标记的1-丙醇。在所有情况下，绝大多数法拉第电流都通过减少水分而释放出氢气。当使用单晶MoS 2电极时，定性检测到H 2 S ，表明在这些条件下单晶发生了一些脱硫。
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