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Electron Transfer Pathways of Cyclobutane Pyrimidine Dimer Photolyase Revisited
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2018-06-27 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.8b04333 Ryuma Sato 1 , Hirotaka Kitoh-Nishioka 2 , Koji Ando 3 , Takahisa Yamato 1, 4
The Journal of Physical Chemistry B ( IF 2.8 ) Pub Date : 2018-06-27 , DOI: 10.1021/acs.jpcb.8b04333 Ryuma Sato 1 , Hirotaka Kitoh-Nishioka 2 , Koji Ando 3 , Takahisa Yamato 1, 4
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The photoinduced electron transfer (ET) reaction of cyclobutane pyrimidine dimer (CPD) photolyase plays an essential role in its DNA repair reaction, and the molecular mechanism of the ET reaction has attracted a large number of experimental and theoretical studies. We investigated the quantum mechanical nature of their ET reactions, characterized by multiple ET pathways of the CPD photolyase derived from Anacystis nidulans. Using the generalized Mulliken–Hush (GMH) method and the bridge green function (GF) methods, we estimated the electronic coupling matrix element, TDA, to be 36 ± 30 cm–1 from the donor (FADH–) to the acceptor (CPD). The estimated ET time was 386 ps, in good agreement with the experimental value (250 ps) in the literature. Furthermore, we performed the molecular dynamics (MD) simulations and ab initio molecular orbital (MO) calculations, and explored the electron tunneling pathway. We examined 20 different structures during the MD trajectory and quantitatively evaluated the electron tunneling currents for each of them. As a result, we demonstrated that the ET route via Asn349 was the dominant pathway among the five major routes via (Adenine/Asn349), (Adenine/Glu283), (Adenine/Glu283/Asn349/Met353), (Met353/Asn349), and (Asn349), indicating that Asn349 is an essential amino acid residue in the ET reaction.
中文翻译：
再谈环丁烷嘧啶二聚光解酶的电子转移途径。
环丁烷嘧啶二聚体（CPD）光解酶的光诱导电子转移（ET）反应在其DNA修复反应中起着至关重要的作用，并且该ET反应的分子机理已吸引了大量的实验和理论研究。我们研究了它们的ET反应的量子力学性质，其特征是源自构巢无瓣念珠菌的CPD光解酶的多个ET途径。使用广义马利肯-静寂（GMH）方法和桥格林函数（GF）的方法，我们估计的电子耦合矩阵元件，Ť DA，是36±30厘米-1从供体（FADH -）发送给接受方（CPD）。估计的ET时间为386 ps，与文献中的实验值（250 ps）非常吻合。此外，我们进行了分子动力学（MD）模拟和从头算分子轨道（MO）计算，并探索了电子隧穿途径。我们在MD轨迹中检查了20种不同的结构，并对每种结构的电子隧穿电流进行了定量评估。结果，我们证明了通过Asn349的ET途径是通过（Adenine / Asn349），（Adenine / Glu283），（Adenine / Glu283 / Asn349 / Met353），（Met353 / Asn349）， （Asn349），表明Asn349是ET反应中必需的氨基酸残基。
更新日期：2018-06-28
中文翻译：
再谈环丁烷嘧啶二聚光解酶的电子转移途径。
环丁烷嘧啶二聚体（CPD）光解酶的光诱导电子转移（ET）反应在其DNA修复反应中起着至关重要的作用，并且该ET反应的分子机理已吸引了大量的实验和理论研究。我们研究了它们的ET反应的量子力学性质，其特征是源自构巢无瓣念珠菌的CPD光解酶的多个ET途径。使用广义马利肯-静寂（GMH）方法和桥格林函数（GF）的方法，我们估计的电子耦合矩阵元件，Ť DA，是36±30厘米-1从供体（FADH -）发送给接受方（CPD）。估计的ET时间为386 ps，与文献中的实验值（250 ps）非常吻合。此外，我们进行了分子动力学（MD）模拟和从头算分子轨道（MO）计算，并探索了电子隧穿途径。我们在MD轨迹中检查了20种不同的结构，并对每种结构的电子隧穿电流进行了定量评估。结果，我们证明了通过Asn349的ET途径是通过（Adenine / Asn349），（Adenine / Glu283），（Adenine / Glu283 / Asn349 / Met353），（Met353 / Asn349）， （Asn349），表明Asn349是ET反应中必需的氨基酸残基。
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