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A Mononuclear Tungsten Photocatalyst for H2 Production
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-04-18 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b04242 Aron J. Huckaba 1 , Hunter Shirley 1 , Robert W. Lamb 2 , Steve Guertin 3 , Shane Autry 1 , Hammad Cheema 1 , Kallol Talukdar 1 , Tanya Jones 1 , Jonah W. Jurss 1 , Amala Dass 1 , Nathan I. Hammer 1 , Russell H. Schmehl 3 , Charles Edwin Webster 2 , Jared H. Delcamp 1
ACS Catalysis ( IF 11.3 ) Pub Date : 2018-04-18 00:00:00 , DOI: 10.1021/acscatal.7b04242 Aron J. Huckaba 1 , Hunter Shirley 1 , Robert W. Lamb 2 , Steve Guertin 3 , Shane Autry 1 , Hammad Cheema 1 , Kallol Talukdar 1 , Tanya Jones 1 , Jonah W. Jurss 1 , Amala Dass 1 , Nathan I. Hammer 1 , Russell H. Schmehl 3 , Charles Edwin Webster 2 , Jared H. Delcamp 1
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We report herein a mononuclear, homogeneous photocatalyst for H2 production with sunlight. The synthesis and characterization of a (pyridyl)-N-heterocyclic carbene tungsten tetracarbonyl complex W(pyNHC)(CO)4 is described, and its application as a precatalyst for photocatalytic generation of H2 is evaluated. Electrochemical and photophysical studies were used to characterize and evaluate the precatalyst and in situ generated catalyst [W(pyNHC)(CO)3] for the visible-light-driven production of H2 in the presence of triflic acid and decamethylferrocene without an additional photosensitizer. Under irradiation with a solar-simulated spectrum, a catalyst turnover number (TON) of >17 in 3 h of reaction time is observed for the production of H2 with this system, which compares favorably to a prior reported (multinuclear) homogeneous photocatalyst using visible light (4 TON). Photonic energy was found to be necessary to access the active catalysts from the precatalyst and in the catalytic cycle. A mechanism is detailed on the basis of a combined photophysical and computational approach.
中文翻译：
用于生产H 2的单核钨光催化剂
我们在本文中报道了在阳光下产生H 2的单核均质光催化剂。描述了（吡啶基）-N-杂环卡宾钨四羰基钨配合物W（pyNHC）（CO）4的合成和表征，并评估了其作为光催化生成H 2的前催化剂的应用。电化学和光物理研究用于表征和评估用于可见光驱动的H 2的预催化剂和原位生成的催化剂[W（pyNHC）（CO）3 ]。在三氟甲磺酸和十甲基二茂铁的存在下，无需其他光敏剂。在用太阳模拟光谱进行辐照的情况下，在该系统中生成H 2时，在3小时的反应时间内观察到的催化剂周转率（TON）> 17 ，这与先前报道的（多核）均相光催化剂相比非常有利。可见光（4吨）。发现光能对于从预催化剂和在催化循环中进入活性催化剂是必需的。在组合的光物理和计算方法的基础上详细说明了一种机制。
更新日期：2018-04-18
中文翻译：
用于生产H 2的单核钨光催化剂
我们在本文中报道了在阳光下产生H 2的单核均质光催化剂。描述了（吡啶基）-N-杂环卡宾钨四羰基钨配合物W（pyNHC）（CO）4的合成和表征，并评估了其作为光催化生成H 2的前催化剂的应用。电化学和光物理研究用于表征和评估用于可见光驱动的H 2的预催化剂和原位生成的催化剂[W（pyNHC）（CO）3 ]。在三氟甲磺酸和十甲基二茂铁的存在下，无需其他光敏剂。在用太阳模拟光谱进行辐照的情况下，在该系统中生成H 2时，在3小时的反应时间内观察到的催化剂周转率（TON）> 17 ，这与先前报道的（多核）均相光催化剂相比非常有利。可见光（4吨）。发现光能对于从预催化剂和在催化循环中进入活性催化剂是必需的。在组合的光物理和计算方法的基础上详细说明了一种机制。
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