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Carbon Capture by Metal Oxides: Unleashing the Potential of the (111) Facet
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2018-03-19 , DOI: 10.1021/jacs.8b01845 Greg A. Mutch 1, 2 , Sarah Shulda 3 , Alan J. McCue 2 , Martin J. Menart 3 , Cristian V. Ciobanu 4 , Chilan Ngo 3 , James A. Anderson 2 , Ryan M. Richards 3 , David Vega-Maza 2
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2018-03-19 , DOI: 10.1021/jacs.8b01845 Greg A. Mutch 1, 2 , Sarah Shulda 3 , Alan J. McCue 2 , Martin J. Menart 3 , Cristian V. Ciobanu 4 , Chilan Ngo 3 , James A. Anderson 2 , Ryan M. Richards 3 , David Vega-Maza 2
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Solid metal oxides for carbon capture exhibit reduced adsorption capacity following high-temperature exposure, due to surface area reduction by sintering. Furthermore, only low-coordinate corner/edge sites on the thermodynamically stable (100) facet display favorable binding toward CO2, providing inherently low capacity. The (111) facet, however, exhibits a high concentration of low-coordinate sites. In this work, MgO(111) nanosheets displayed high capacity for CO2, as well as a ∼65% increase in capacity despite a ∼30% reduction in surface area following sintering (0.77 mmol g-1 @ 227 m2 g-1 vs 1.28 mmol g-1 @ 154 m2 g-1). These results, unique to MgO(111), suggest intrinsic differences in the effects of sintering on basic site retention. Spectroscopic and computational investigations provided a new structure-activity insight: the importance of high-temperature activation to unleash the capacity of the polar (111) facet of MgO. In summary, we present the first example of a faceted sorbent for carbon capture and challenge the assumption that sintering is necessarily a negative process; here we leverage high-temperature conditions for facet-dependent surface activation.
中文翻译：
金属氧化物的碳捕获：释放（111）面的潜力
由于烧结导致表面积减少，用于碳捕获的固体金属氧化物在高温暴露后表现出降低的吸附能力。此外，只有热力学稳定 (100) 面上的低坐标角/边缘位点显示出对 CO2 的有利结合，从而提供了固有的低容量。然而，（111）面表现出高浓度的低坐标位点。在这项工作中，MgO(111) 纳米片显示出较高的 CO2 容量，尽管烧结后表面积减少了约 30%（0.77 mmol g-1 @ 227 m2 g-1 对 1.28 mmol g-1 @ 154 m2 g-1)。这些结果是 MgO(111) 独有的，表明烧结对基本位点保留的影响存在内在差异。光谱和计算研究提供了新的结构-活性见解：高温活化对释放 MgO 极性 (111) 面容量的重要性。总之，我们展示了用于碳捕获的多面吸附剂的第一个示例，并挑战了烧结必然是一个负面过程的假设；在这里，我们利用高温条件进行依赖于小平面的表面激活。
更新日期：2018-03-19
中文翻译：
金属氧化物的碳捕获：释放（111）面的潜力
由于烧结导致表面积减少，用于碳捕获的固体金属氧化物在高温暴露后表现出降低的吸附能力。此外，只有热力学稳定 (100) 面上的低坐标角/边缘位点显示出对 CO2 的有利结合，从而提供了固有的低容量。然而，（111）面表现出高浓度的低坐标位点。在这项工作中，MgO(111) 纳米片显示出较高的 CO2 容量，尽管烧结后表面积减少了约 30%（0.77 mmol g-1 @ 227 m2 g-1 对 1.28 mmol g-1 @ 154 m2 g-1)。这些结果是 MgO(111) 独有的，表明烧结对基本位点保留的影响存在内在差异。光谱和计算研究提供了新的结构-活性见解：高温活化对释放 MgO 极性 (111) 面容量的重要性。总之，我们展示了用于碳捕获的多面吸附剂的第一个示例，并挑战了烧结必然是一个负面过程的假设；在这里，我们利用高温条件进行依赖于小平面的表面激活。
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