It’s significant to develop efficient and durable metal-free electrocatalysts for oxygen reduction reaction (ORR). The ORR performance of metal-free electrocatalysts are known to be limited by insufficient activity compared with platinum catalysts. Optimizing the configuration of porous texture or electronic structure can create and expose more active sites as well as facilitate mass transfer, which are effective ways to improve ORR activity. Here we fabricated a core-shell N-doped hierarchically porous carbon nanopolyhedras (CS-HPCNs) derived from core-shell [email protected] single crystals. The pore characteristics and doped N species of catalysts were tuned by controlling the carbonization process for higher ORR activity. CS-HPCNs exhibited increased mesopore volume and surface area, higher contents of pyridinic and graphitic N compared with carbon nanocubes (HPCNs) without core-shell structure. Compared to commercial Pt/C catalyst, CS-HPCN1000-5 (carbonized at 1000 °C for 5 h) showed comparable onset potential, higher limiting current density and kinetic current density in an approximate four-electron ORR process. The large mesopore volume and surface area of such core-shell hierarchically porous structures, together with high contents of pyridinic and graphitic N, contributed to its good ORR activity. The construction of hierarchically porous structures with enhanced mesopore volume and surface area in metal-free N-doped carbon catalyst is proved to be an efficient approach to boost ORR activity.

开发用于氧气还原反应（ORR）的高效耐用的无金属电催化剂具有重要意义。已知与铂催化剂相比，无金属电催化剂的ORR性能受到活性不足的限制。优化多孔纹理或电子结构的配置可以创建并暴露更多的活性位点，并促进质量转移，这是提高ORR活性的有效方法。在这里，我们从核-壳[受电子邮件保护的]单晶中制备了核-壳N掺杂的分层多孔碳纳米多面体（CS-HPCN）。通过控制碳化过程以提高ORR活性，可以调节催化剂的孔特性和掺杂的N物种。CS-HPCNs显示出增加的中孔体积和表面积，与没有核-壳结构的碳纳米立方体（HPCN）相比，吡啶和石墨N的含量更高。与商用Pt / C催化剂相比，CS-HPCN1000-5（在1000°C下碳化5小时）在近似的四电子ORR过程中显示出可比的起始电势，更高的极限电流密度和动电流密度。这种核-壳分级多孔结构的大中孔体积和表面积，以及高含量的吡啶和石墨氮，有助于其良好的ORR活性。事实证明，在无金属氮掺杂碳催化剂中构造具有增加的中孔体积和表面积的分层多孔结构是提高ORR活性的有效方法。CS-HPCN1000-5（在1000°C下碳化5小时）在近似的四电子ORR过程中显示出可比的起始电势，更高的极限电流密度和动电流密度。这种核-壳分级多孔结构的大中孔体积和表面积，以及高含量的吡啶和石墨氮，有助于其良好的ORR活性。事实证明，在无金属氮掺杂碳催化剂中构造具有增加的中孔体积和表面积的分层多孔结构是提高ORR活性的有效方法。CS-HPCN1000-5（在1000°C下碳化5小时）在近似的四电子ORR过程中显示出可比的起始电势，更高的极限电流密度和动电流密度。这种核-壳分级多孔结构的大中孔体积和表面积，以及高含量的吡啶和石墨氮，有助于其良好的ORR活性。事实证明，在无金属氮掺杂碳催化剂中构造具有增加的中孔体积和表面积的分层多孔结构是提高ORR活性的有效方法。加上高含量的吡啶和石墨N，有助于其良好的ORR活性。事实证明，在无金属氮掺杂碳催化剂中构造具有增加的中孔体积和表面积的分层多孔结构是提高ORR活性的有效方法。加上高含量的吡啶和石墨N，有助于其良好的ORR活性。事实证明，在无金属氮掺杂碳催化剂中构造具有增加的中孔体积和表面积的分层多孔结构是提高ORR活性的有效方法。