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Insights into the Formation Process of Yttrium–Aluminum Bimetallic Alkyl Complexes Supported by a Bulky Phosphazene Ligand
Organometallics ( IF 2.8 ) Pub Date : 2018-03-12 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.organomet.7b00911 Weifeng Rong 1, 2 , Meiyan Wang 3 , Shihui Li 1 , Jianhua Cheng 1 , Dongtao Liu 1 , Dongmei Cui 1
Organometallics ( IF 2.8 ) Pub Date : 2018-03-12 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.organomet.7b00911 Weifeng Rong 1, 2 , Meiyan Wang 3 , Shihui Li 1 , Jianhua Cheng 1 , Dongtao Liu 1 , Dongmei Cui 1
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The reaction of the yttrium dialkyl precursor [N[Ph2PNC6H3(iPr)2]2Y(CH2SiMe3)2] (1) with more than 3 equiv of trimethylaluminum or triethylaluminum afforded the dinuclear heterometallic complexes N[Ph2PNC6H3(iPr)2]2Y{(μ-R)2AlR2}R (R = Me (2), Et (3)). When trimethylaluminum loading was reduced to 2 equiv, the same reaction gave the product N[Ph2PNC6H3(iPr)2]2Y{(μ-Me)2(μ-CH2SiMe3)AlMe}Me (4), with quite a different bonding mode. All of these complexes were characterized by NMR spectra, X-ray crystallography, and elemental analysis. We elucidated the step-reaction mechanism between the yttrium dialkyl complex based on bulky phosphazene ligand and trialkylaluminum, which might shed new light on the formation process of active species in organoaluminum-dependent Ziegler–Natta catalytic systems.
中文翻译：
块状磷腈配体支持的钇铝双金属烷基络合物的形成过程的见解
钇二烷基前体[N [Ph 2 PNC 6 H 3（i Pr）2 ] 2 Y（CH 2 SiMe 3）2 ]（1）与超过3当量的三甲基铝或三乙基铝反应，得到双核杂金属配合物N [Ph 2 PNC 6 H 3（i Pr）2 ] 2 Y {（μ-R）2 AlR 2 } R（R = Me（2），Et（3））。当三甲基铝载量降低到2当量，在相同的反应，得到产物N- [PH 2 PNC 6 ħ 3（我PR）2 ] 2 Ý{（μ-Me）的2（μ-CH 2森达3）阿尔梅}我（4），具有完全不同的粘合模式。所有这些配合物均通过NMR光谱，X射线晶体学和元素分析进行了表征。我们阐明了基于庞大的磷腈配体的二烷基钇二烷基络合物与三烷基铝之间的阶跃反应机理，这可能为依赖有机铝的齐格勒-纳塔催化体系中活性物种的形成过程提供了新的思路。
更新日期：2018-03-12
中文翻译：
块状磷腈配体支持的钇铝双金属烷基络合物的形成过程的见解
钇二烷基前体[N [Ph 2 PNC 6 H 3（i Pr）2 ] 2 Y（CH 2 SiMe 3）2 ]（1）与超过3当量的三甲基铝或三乙基铝反应，得到双核杂金属配合物N [Ph 2 PNC 6 H 3（i Pr）2 ] 2 Y {（μ-R）2 AlR 2 } R（R = Me（2），Et（3））。当三甲基铝载量降低到2当量，在相同的反应，得到产物N- [PH 2 PNC 6 ħ 3（我PR）2 ] 2 Ý{（μ-Me）的2（μ-CH 2森达3）阿尔梅}我（4），具有完全不同的粘合模式。所有这些配合物均通过NMR光谱，X射线晶体学和元素分析进行了表征。我们阐明了基于庞大的磷腈配体的二烷基钇二烷基络合物与三烷基铝之间的阶跃反应机理，这可能为依赖有机铝的齐格勒-纳塔催化体系中活性物种的形成过程提供了新的思路。
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