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Au279(SR)84: The Smallest Gold Thiolate Nanocrystal That Is Metallic and the Birth of Plasmon
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2018-03-01 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b00308 Naga Arjun Sakthivel 1 , Mauro Stener 2 , Luca Sementa 3 , Alessandro Fortunelli 3 , Guda Ramakrishna 4 , Amala Dass 1
The Journal of Physical Chemistry Letters ( IF 4.8 ) Pub Date : 2018-03-01 00:00:00 , DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b00308 Naga Arjun Sakthivel 1 , Mauro Stener 2 , Luca Sementa 3 , Alessandro Fortunelli 3 , Guda Ramakrishna 4 , Amala Dass 1
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We report a detailed study on the optical properties of Au279(SR)84 using steady-state and transient absorption measurements to probe its metallic nature, time-dependent density functional theory (TDDFT) studies to correlate the optical spectra, and density of states (DOS) to reveal the factors governing the origin of the collective surface plasmon resonance (SPR) oscillation. Au279 is the smallest identified gold nanocrystal to exhibit SPR. Its optical absorption exhibits SPR at 510 nm. Power-dependent bleach recovery kinetics of Au279 suggests that electron dynamics dominates its relaxation and it can support plasmon oscillations. Interestingly, TDDFT and DOS studies with different tail group residues (−CH3 and −Ph) revealed the important role played by the tail groups of ligands in collective oscillation. Also, steady-state and time-resolved absorption for Au36, Au44, and Au133 were studied to reveal the molecule-to-metal evolution of aromatic AuNMs. The optical gap and transient decay lifetimes decrease as the size increases.
中文翻译：
Au 279（SR）84：最小的金属硫氰酸盐纳米晶体和等离子的诞生
我们报告了关于Au 279（SR）84的光学性质的详细研究，该研究使用稳态和瞬态吸收测量来探测其金属性质，时变密度泛函理论（TDDFT）研究来关联光谱和态密度（DOS）揭示了控制集体表面等离子体激元共振（SPR）振荡起源的因素。Au 279是鉴定出的显示SPR的最小金纳米晶体。它的光吸收在510 nm处显示SPR。Au 279随功率变化的漂白剂恢复动力学表明，电子动力学主导其弛豫，它可以支持等离子体激元振荡。有趣的是，TDDFT和DOS研究使用不同的尾基残基（-CH 3和-Ph）揭示了配体的尾基在集体振荡中的重要作用。另外，研究了Au 36，Au 44和Au 133的稳态和时间分辨吸收，以揭示芳族AuNMs的分子向金属演化。光学间隙和瞬态衰减寿命随着尺寸的增加而减小。
更新日期：2018-03-01
中文翻译：
Au 279（SR）84：最小的金属硫氰酸盐纳米晶体和等离子的诞生
我们报告了关于Au 279（SR）84的光学性质的详细研究，该研究使用稳态和瞬态吸收测量来探测其金属性质，时变密度泛函理论（TDDFT）研究来关联光谱和态密度（DOS）揭示了控制集体表面等离子体激元共振（SPR）振荡起源的因素。Au 279是鉴定出的显示SPR的最小金纳米晶体。它的光吸收在510 nm处显示SPR。Au 279随功率变化的漂白剂恢复动力学表明，电子动力学主导其弛豫，它可以支持等离子体激元振荡。有趣的是，TDDFT和DOS研究使用不同的尾基残基（-CH 3和-Ph）揭示了配体的尾基在集体振荡中的重要作用。另外，研究了Au 36，Au 44和Au 133的稳态和时间分辨吸收，以揭示芳族AuNMs的分子向金属演化。光学间隙和瞬态衰减寿命随着尺寸的增加而减小。
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