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Selective CO2 adsorption in water-stable alkaline-earth based metal–organic frameworks†
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 6.1 ) Pub Date : 2018-02-09 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7qi00734e Yiwen Tang 1, 2, 3, 4 , Andreas Kourtellaris 5, 6, 7 , Anastasios J. Tasiopoulos 5, 6, 7 , Simon J. Teat 8, 9, 10, 11 , David Dubbeldam 1, 2, 3, 4 , Gadi Rothenberg 1, 2, 3, 4 , Stefania Tanase 1, 2, 3, 4
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 6.1 ) Pub Date : 2018-02-09 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7qi00734e Yiwen Tang 1, 2, 3, 4 , Andreas Kourtellaris 5, 6, 7 , Anastasios J. Tasiopoulos 5, 6, 7 , Simon J. Teat 8, 9, 10, 11 , David Dubbeldam 1, 2, 3, 4 , Gadi Rothenberg 1, 2, 3, 4 , Stefania Tanase 1, 2, 3, 4
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Four novel metal–organic frameworks (MOFs) built from alkaline-earth metal ions and the flexible tetrahedral carboxylate ligand tetrakis[4-(carboxyphenyl)oxamethyl]methane acid (H4L) were synthesized using solvothermal methods. A variety of three-dimensional frameworks were obtained when employing different alkaline earth ions with the formula [Mg2(L)(H2O)(DMA)]·DMA (1), [Ca4(L)2(DMA)3] (2), [Ca4(L)2(H2O)2(DMA)2]·(3DMA) (3) and [Sr4(L)2(DMF)4]·(2DMF) (4) reflecting the variation in the ionic radius of alkaline-earth ions as well as the key role of the synthetic conditions used. By removing the guest molecules, a framework shrinking was observed driven by the structural flexibility of the H4L ligand. This resulted in large diffusional resistances towards N2 over CO2 molecules, therefore leading to a good CO2/N2 separation selectivity. Both Ca-based MOFs were very stable up to 98% relative humidity, while Mg- and Sr-based MOFs were much less stable.
中文翻译：
在水稳定的碱土金属-有机骨架中的 选择性CO 2吸附†
使用溶剂热法合成了四种由碱土金属离子和柔性四面体羧酸盐配体四[4-（羧基苯基）氧杂甲基]甲烷酸（H 4 L）构成的新型金属有机骨架（MOF）。使用不同的碱土金属离子，其分子式为[Mg 2（L）（H 2 O）（DMA）]·DMA（1），[Ca 4（L）2（DMA）3 ]（2），[Ca 4（L）2（H 2 O）2（DMA）2 ]·（3DMA）（3）和[Sr 4（L）2（DMF）4 ]·（2DMF）（4）反映了碱土离子的离子半径的变化以及所用合成条件的关键作用。通过除去客体分子，观察到由H 4 L配体的结构柔性驱动的骨架收缩。这导致在CO 2分子上对N 2的大扩散阻力，因此导致良好的CO 2 / N 2分离选择性。在高达98％的相对湿度下，两种基于Ca的MOF都非常稳定，而基于Mg和Sr的MOF则不稳定得多。
更新日期：2018-02-09
中文翻译：
在水稳定的碱土金属-有机骨架中的 选择性CO 2吸附†
使用溶剂热法合成了四种由碱土金属离子和柔性四面体羧酸盐配体四[4-（羧基苯基）氧杂甲基]甲烷酸（H 4 L）构成的新型金属有机骨架（MOF）。使用不同的碱土金属离子，其分子式为[Mg 2（L）（H 2 O）（DMA）]·DMA（1），[Ca 4（L）2（DMA）3 ]（2），[Ca 4（L）2（H 2 O）2（DMA）2 ]·（3DMA）（3）和[Sr 4（L）2（DMF）4 ]·（2DMF）（4）反映了碱土离子的离子半径的变化以及所用合成条件的关键作用。通过除去客体分子，观察到由H 4 L配体的结构柔性驱动的骨架收缩。这导致在CO 2分子上对N 2的大扩散阻力，因此导致良好的CO 2 / N 2分离选择性。在高达98％的相对湿度下，两种基于Ca的MOF都非常稳定，而基于Mg和Sr的MOF则不稳定得多。
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