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Photoelectrochemical studies on earth abundant pentanickel polyoxometalates as co-catalysts for solar water oxidation†
Sustainable Energy & Fuels ( IF 5.0 ) Pub Date : 2018-01-22 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7se00523g Arun Sridhar Siddarth 1, 2, 3, 4 , Wujian Miao 1, 2, 3, 4
Sustainable Energy & Fuels ( IF 5.0 ) Pub Date : 2018-01-22 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7se00523g Arun Sridhar Siddarth 1, 2, 3, 4 , Wujian Miao 1, 2, 3, 4
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The present contribution reports results from photoelectrochemical studies on anatase TiO2 photoanodes for solar water oxidation in the presence of an earth abundant homogeneous pentanickel silicotungstate molecular water oxidation catalyst K10H2[Ni5(OH)6(OH2)3(Si2W18O66)]·34H2O (Ni5-POM). Highly robust anatase TiO2 thin films were prepared in situ on fluorine-doped tin oxide glass (F : SnO2 or FTO) by spin coating and thermal annealing. The as-prepared films were characterized by scanning electron microscopy, energy dispersive X-ray analysis, and UV-vis spectroscopy. Under simulated solar irradiation, a maximum photocurrent of 0.20 mA cm−2 was obtained from FTO/TiO2 photoanodes in the presence of 20 μM Ni5-POM-0.050 M pH 9.0 borate buffer electrolyte at 0.70 V vs. Ag/AgCl (3.0 M KCl), which was a 2.3 times increase in photocurrent as compared to that without using the Ni5-POM catalyst. The use of the catalyst also significantly shifted the onset potential of water oxidation to a much negative potential value with respect to −0.2 V vs. Ag/AgCl. As verified by electrochemical impedance spectroscopy, the above results could be attributed to the effect of the catalyst on decreasing electron–hole recombination and facilitating the hole utilization rate on the semiconductor TiO2–electrolyte interface upon light illumination. Dissolved oxygen produced from the FTO/TiO2–Ni5-POM system was detected with an oxygen sensor. This is the first report on the use of the homogeneous water oxidation catalyst Ni5-POM as a functional co-catalyst for photoelectrochemical water oxidation with semiconductor photoanodes.
中文翻译：
大量地球上的五元镍多金属氧酸盐作为太阳能氧化的助催化剂的光电化学研究†
本贡献报告的结果是在存在大量富含土的均相五氧化镍硅钨酸盐分子水氧化催化剂K 10 H 2 [Ni 5（OH）6（OH 2）3（Si 2）的情况下，对用于太阳能水氧化的锐钛矿型TiO 2光阳极进行光电化学研究的结果。W 18 O 66）]·34H 2 O（Ni 5 -POM）。在掺氟氧化锡玻璃（F：SnO 2）上原位制备了高强度的锐钛矿型TiO 2薄膜。或FTO）。通过扫描电子显微镜，能量色散X射线分析和UV-可见光谱对所制备的膜进行表征。在模拟阳光照射下，在20μMNi 5 -POM-0.050 M pH 9.0硼酸盐缓冲电解质存在下，在0.70 V相对于Ag / AgCl（3.0的pH）的条件下，从FTO / TiO 2光阳极获得的最大光电流为0.20 mA cm -2 M KCl），与不使用Ni 5 -POM催化剂相比，光电流增加了2.3倍。使用该催化剂的还显著移位水氧化的起始电势到更负电位值相对于为-0.2V与Ag / AgCl。如电化学阻抗谱所证实的，以上结果可以归因于催化剂在光照射下减少电子-空穴复合并促进半导体TiO 2-电解质界面上空穴利用率的作用。用氧气传感器检测从FTO / TiO 2 -Ni 5 -POM系统产生的溶解氧。这是关于使用均相水氧化催化剂Ni 5 -POM作为功能助催化剂与半导体光阳极进行光电化学水氧化的第一份报告。
更新日期：2018-01-22
中文翻译：
大量地球上的五元镍多金属氧酸盐作为太阳能氧化的助催化剂的光电化学研究†
本贡献报告的结果是在存在大量富含土的均相五氧化镍硅钨酸盐分子水氧化催化剂K 10 H 2 [Ni 5（OH）6（OH 2）3（Si 2）的情况下，对用于太阳能水氧化的锐钛矿型TiO 2光阳极进行光电化学研究的结果。W 18 O 66）]·34H 2 O（Ni 5 -POM）。在掺氟氧化锡玻璃（F：SnO 2）上原位制备了高强度的锐钛矿型TiO 2薄膜。或FTO）。通过扫描电子显微镜，能量色散X射线分析和UV-可见光谱对所制备的膜进行表征。在模拟阳光照射下，在20μMNi 5 -POM-0.050 M pH 9.0硼酸盐缓冲电解质存在下，在0.70 V相对于Ag / AgCl（3.0的pH）的条件下，从FTO / TiO 2光阳极获得的最大光电流为0.20 mA cm -2 M KCl），与不使用Ni 5 -POM催化剂相比，光电流增加了2.3倍。使用该催化剂的还显著移位水氧化的起始电势到更负电位值相对于为-0.2V与Ag / AgCl。如电化学阻抗谱所证实的，以上结果可以归因于催化剂在光照射下减少电子-空穴复合并促进半导体TiO 2-电解质界面上空穴利用率的作用。用氧气传感器检测从FTO / TiO 2 -Ni 5 -POM系统产生的溶解氧。这是关于使用均相水氧化催化剂Ni 5 -POM作为功能助催化剂与半导体光阳极进行光电化学水氧化的第一份报告。
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