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Quantified structural speciation in self-sorted Co II6L4 cage systems†
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-01-10 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7sc04927g Felix J Rizzuto 1 , Marion Kieffer 1 , Jonathan R Nitschke 1
Chemical Science ( IF 7.6 ) Pub Date : 2018-01-10 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7sc04927g Felix J Rizzuto 1 , Marion Kieffer 1 , Jonathan R Nitschke 1
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The molecular components of biological systems self-sort in different ways to function cooperatively and to avoid interfering with each other. Understanding the driving forces behind these different sorting modes enables progressively more complex self-assembling synthetic systems to be designed. Here we show that subtle ligand differences engender distinct M6L4 cage geometries – an S4-symmetric scalenohedron, or pseudo-octahedra having T point symmetry. When two different ligands were simultaneously employed during self-assembly, a mixture of homo- and heteroleptic cages was generated. Each set of product structures represents a unique sorting regime: biases toward specific geometries, preferential incorporation of one ligand over another, and the amplification of homoleptic products were all observed. The ligands' geometries, electronic properties, and flexibility were found to influence the sorting regime adopted, together with templation effects. A new method of using mass spectrometry to quantitatively analyse mixtures of self-sorted assemblies was developed to assess individual outcomes. Product distributions in complex, dynamic mixtures were thus quantified by non-chromatographic methods.
中文翻译：
自排序 Co II6L4 笼系统中的量化结构形态†
生物系统的分子成分以不同的方式进行自分类，以协同运作并避免相互干扰。了解这些不同分类模式背后的驱动力可以设计出越来越复杂的自组装合成系统。在这里，我们表明，细微的配体差异产生了不同的 M 6 L 4笼几何形状——S 4对称偏三角面体，或具有T点对称性的伪八面体。当在自组装过程中同时使用两种不同的配体时，会产生同配笼和杂配笼的混合物。每组产物结构代表一种独特的排序机制：对特定几何形状的偏向、一种配体相对于另一种配体的优先掺入以及均配产物的扩增都被观察到。研究发现配体的几何形状、电子特性和灵活性以及模板效应会影响所采用的分选方案。开发了一种使用质谱定量分析自排序组件混合物的新方法来评估个体结果。因此，可以通过非色谱方法对复杂、动态混合物中的产物分布进行量化。
更新日期：2018-01-10
中文翻译：
自排序 Co II6L4 笼系统中的量化结构形态†
生物系统的分子成分以不同的方式进行自分类，以协同运作并避免相互干扰。了解这些不同分类模式背后的驱动力可以设计出越来越复杂的自组装合成系统。在这里，我们表明，细微的配体差异产生了不同的 M 6 L 4笼几何形状——S 4对称偏三角面体，或具有T点对称性的伪八面体。当在自组装过程中同时使用两种不同的配体时，会产生同配笼和杂配笼的混合物。每组产物结构代表一种独特的排序机制：对特定几何形状的偏向、一种配体相对于另一种配体的优先掺入以及均配产物的扩增都被观察到。研究发现配体的几何形状、电子特性和灵活性以及模板效应会影响所采用的分选方案。开发了一种使用质谱定量分析自排序组件混合物的新方法来评估个体结果。因此，可以通过非色谱方法对复杂、动态混合物中的产物分布进行量化。
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