Abstract Controlling hydrogen production during supercritical water gasification (SCWG) of biomass is challenging using conventional mono-metallic catalysts. This work examines the role of Lanthanum (La) both as a catalyst and co-catalyst with Nickel (Ni), for enhancing the Water-Gas Shift (WGS) reaction to maximize hydrogen production. A stirred tank batch reactor was used with glucose as feed (model compound for biomass), from T = 400 to 500 °C, residence time = 5–120 min and P = 28 MPa. Compared to non-catalytic gasification, the La2O3/Al2O3 catalyst enhanced both the H2 and CO2 production by 1.9-fold and 2.0-fold respectively. Ni-La2O3/Al2O3 catalyst increased hydrogen production (3.95 mol/mol feed) to almost thermodynamic equilibrium composition (4.15 mol/mol feed) at 120 min reaction time. By examining the fresh and spent catalysts by various physico-chemical techniques, this enhancement is attributed to the Ni promoting tar cracking, while La promoted the WGS reaction and inhibits the methanation reactions. A parametric study was used to optimize reaction conditions, finding that H2 production and carbon conversion to gaseous products increased significantly with higher reaction time and temperatures and lower feed concentrations. Almost 98% carbon was gasified at 120 min reaction time using Ni-La2O3/Al2O3 as catalyst. Using a controlled feedstock of CO and H2 to further examine the catalytic mechanism, adding La onto the Ni/Al2O3 enhanced CO2 and H2 production with negligible CH4 production, showing the importance of the WGS reaction to maximizing H2 production in SCWG.

中文翻译：

---

La基催化剂在葡萄糖超临界水气化过程中提高氢气产量

摘要 使用传统的单金属催化剂在生物质的超临界水气化 (SCWG) 过程中控制氢气生产具有挑战性。这项工作研究了镧 (La) 作为催化剂和镍 (Ni) 的助催化剂的作用，以增强水煤气变换 (WGS) 反应以最大限度地提高氢气产量。搅拌釜式反应器以葡萄糖为原料（生物质的模型化合物），T = 400 至 500 °C，停留时间 = 5-120 分钟，P = 28 MPa。与非催化气化相比，La2O3/Al2O3 催化剂将 H2 和 CO2 的产量分别提高了 1.9 倍和 2.0 倍。Ni-La2O3/Al2O3 催化剂在 120 分钟的反应时间内将氢气产量（3.95 mol/mol 进料）提高到几乎热力学平衡组成（4.15 mol/mol 进料）。通过各种物理化学技术检查新鲜和废催化剂，这种增强归因于 Ni 促进焦油裂解，而 La 促进 WGS 反应并抑制甲烷化反应。参数研究用于优化反应条件，发现随着反应时间和温度的增加以及进料浓度的降低，H2 产量和碳向气态产物的转化率显着增加。使用 Ni-La2O3/Al2O3 作为催化剂，在 120 分钟的反应时间内，几乎 98% 的碳被气化。使用受控的 CO 和 H2 原料进一步检查催化机制，将 La 添加到 Ni/Al2O3 上可提高 CO2 和 H2 的产量，而 CH4 产量可忽略不计，这表明 WGS 反应对于在 SCWG 中最大化 H2 产量的重要性。这种增强归因于 Ni 促进焦油裂解，而 La 促进了 WGS 反应并抑制了甲烷化反应。参数研究用于优化反应条件，发现随着反应时间和温度的增加以及进料浓度的降低，H2 产量和碳向气态产物的转化率显着增加。使用 Ni-La2O3/Al2O3 作为催化剂，在 120 分钟的反应时间内，几乎 98% 的碳被气化。使用受控的 CO 和 H2 原料进一步检查催化机制，将 La 添加到 Ni/Al2O3 上可提高 CO2 和 H2 的产量，而 CH4 产量可忽略不计，这表明 WGS 反应对于在 SCWG 中最大化 H2 产量的重要性。这种增强归因于 Ni 促进焦油裂解，而 La 促进了 WGS 反应并抑制了甲烷化反应。参数研究用于优化反应条件，发现随着反应时间和温度的增加以及进料浓度的降低，H2 产量和碳向气态产物的转化率显着增加。使用 Ni-La2O3/Al2O3 作为催化剂，在 120 分钟的反应时间内，几乎 98% 的碳被气化。使用受控的 CO 和 H2 原料进一步检查催化机制，将 La 添加到 Ni/Al2O3 上可提高 CO2 和 H2 的产量，而 CH4 产量可忽略不计，这表明 WGS 反应对于在 SCWG 中最大化 H2 产量的重要性。参数研究用于优化反应条件，发现随着反应时间和温度的增加以及进料浓度的降低，H2 产量和碳向气态产物的转化率显着增加。使用 Ni-La2O3/Al2O3 作为催化剂，在 120 分钟的反应时间内，几乎 98% 的碳被气化。使用受控的 CO 和 H2 原料进一步检查催化机制，将 La 添加到 Ni/Al2O3 上可提高 CO2 和 H2 的产量，而 CH4 产量可忽略不计，这表明 WGS 反应对于在 SCWG 中最大化 H2 产量的重要性。参数研究用于优化反应条件，发现随着反应时间和温度的增加以及进料浓度的降低，H2 产量和碳向气态产物的转化率显着增加。使用 Ni-La2O3/Al2O3 作为催化剂，在 120 分钟的反应时间内，几乎 98% 的碳被气化。使用受控的 CO 和 H2 原料进一步检查催化机制，将 La 添加到 Ni/Al2O3 上可提高 CO2 和 H2 的产量，而 CH4 产量可忽略不计，这表明 WGS 反应对于在 SCWG 中最大化 H2 产量的重要性。