Atomically Precise Site-specific Tailoring and Directional Assembly of Superatomic Silver Nanoclusters,Journal of the American Chemical Society

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Atomically Precise Site-specific Tailoring and Directional Assembly of Superatomic Silver Nanoclusters
Journal of the American Chemical Society ( IF 14.4 ) Pub Date : 2018-01-10 , DOI: 10.1021/jacs.7b11338
Zhao-Yang Wang ₁ , Meng-Qi Wang ₁ , Yan-Ling Li ₁ , Peng Luo ₁ , Tong-Tong Jia ₁ , Ren-Wu Huang ₁ , Shuang-Quan Zang ₁ , Thomas C. W. Mak _{1,

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Affiliation

Convenient generation of stable superatomic silver clusters and their systematic site-specific tailoring and directional assembly present an enduring and significant challenge. In this work, we prepared a face-centered cubic (fcc) array of Ag14 superatoms protected by face-capping 1,2-dithiolate-o-carborane (C2B10H10S2) ligands, each produced from 1-thiol-o-carborane in crystallization with simultaneous reduction of Ag+ to Ag0. We find that the corner N-donor ligands contribute predominately to the stability and luminescence of the Ag14 superatom. As the first-formed nanocluster [Ag14(C2B10H10S2)6(CH3CN)8]·4CH3CN (NC-1) with labile vertex-coordinated CH3CN ligands is highly unstable, monodendate pyridine ligands were used to replace these CH3CN species site-specifically, giving [Ag14(C2B10H10S2)6(pyridine/p-methylpyridine)8] (NCs-2,3) in gram scale with its core structure intact, which features ultrastability up to 150 °C in air. Moreover, using bidentate N-containing ligands to bridge the superatomic Ag14 building blocks, we constructed an unprecedented hierarchical series of 1D-to-3D superatomic silver cluster-assembled materials (SCAM-1,2,3,4), and SCAM-4 is air-stable up to 220 °C. Furthermore, this series of stable solid-state superatomic-nanocluster materials exhibit tunable dual emission with wide-range thermochromism. The present study constitutes a major step toward the development of ligand-modulation of the structure, stability, assembly, and functionality of superatomic silver nanoclusters.

中文翻译：

超原子银纳米团簇的原子精确位点定制和定向组装

方便地生成稳定的超原子银团簇及其系统的特定于站点的剪裁和定向组装是一项持久而重大的挑战。在这项工作中，我们制备了面心立方 (fcc) 阵列的 Ag14 超原子，由面封 1,2-二硫醇-邻碳硼烷 (C2B10H10S2) 配体保护，每个配体均由 1-硫醇-邻碳硼烷在结晶过程中产生同时将 Ag+ 还原为 Ag0。我们发现角落 N 供体配体主要有助于 Ag14 超原子的稳定性和发光。由于最初形成的具有不稳定顶点配位 CH3CN 配体的纳米簇 [Ag14(C2B10H10S2)6(CH3CN)8]·4CH3CN (NC-1) 非常不稳定，因此使用单齿吡啶配体在位点特异性地取代这些 CH3CN 物种，得到[Ag14(C2B10H10S2)6(吡啶/对甲基吡啶)8] (NCs-2, 3) 克级，核心结构完整，在空气中具有高达 150°C 的超稳定性。此外，使用双齿含氮配体桥接超原子 Ag14 构建块，我们构建了前所未有的 1D 到 3D 超原子银簇组装材料 (SCAM-1,2,3,4) 和 SCAM-4 的分级系列在高达 220 °C 的空气中是稳定的。此外，这一系列稳定的固态超原子纳米团簇材料表现出可调谐的双发射和宽范围的热致变色。本研究是朝着超原子银纳米团簇的结构、稳定性、组装和功能的配体调节发展迈出的重要一步。使用双齿含氮配体桥接超原子 Ag14 构建块，我们构建了前所未有的 1D 到 3D 超原子银簇组装材料 (SCAM-1,2,3,4) 的分级系列，SCAM-4 是空气- 稳定至 220 °C。此外，这一系列稳定的固态超原子纳米团簇材料表现出可调谐的双发射和宽范围的热致变色。本研究是朝着超原子银纳米团簇的结构、稳定性、组装和功能的配体调节发展迈出的重要一步。使用双齿含氮配体桥接超原子 Ag14 构建块，我们构建了前所未有的 1D 到 3D 超原子银簇组装材料 (SCAM-1,2,3,4) 的分级系列，SCAM-4 是空气- 稳定至 220 °C。此外，这一系列稳定的固态超原子纳米团簇材料表现出可调谐的双发射和宽范围的热致变色。本研究是朝着超原子银纳米团簇的结构、稳定性、组装和功能的配体调节发展迈出的重要一步。这一系列稳定的固态超原子纳米团簇材料表现出可调谐的双发射和宽范围的热致变色。本研究是朝着超原子银纳米团簇的结构、稳定性、组装和功能的配体调节发展迈出的重要一步。这一系列稳定的固态超原子纳米团簇材料表现出可调谐的双发射和宽范围的热致变色。本研究是朝着超原子银纳米团簇的结构、稳定性、组装和功能的配体调节发展迈出的重要一步。

更新日期：2018-01-10

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