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Regulation of Coordination Number over Single Co Sites: Triggering the Efficient Electroreduction of CO2
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2018-01-16 , DOI: 10.1002/anie.201712451 Xiaoqian Wang 1 , Zhao Chen 2 , Xuyan Zhao 1 , Tao Yao 3 , Wenxing Chen 4 , Rui You 2 , Changming Zhao 1 , Geng Wu 1 , Jing Wang 1 , Weixin Huang 2 , Jinlong Yang 2 , Xun Hong 1 , Shiqiang Wei 3 , Yuen Wu 1 , Yadong Li 4
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.1 ) Pub Date : 2018-01-16 , DOI: 10.1002/anie.201712451 Xiaoqian Wang 1 , Zhao Chen 2 , Xuyan Zhao 1 , Tao Yao 3 , Wenxing Chen 4 , Rui You 2 , Changming Zhao 1 , Geng Wu 1 , Jing Wang 1 , Weixin Huang 2 , Jinlong Yang 2 , Xun Hong 1 , Shiqiang Wei 3 , Yuen Wu 1 , Yadong Li 4
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The design of active, selective, and stable CO2 reduction electrocatalysts is still challenging. A series of atomically dispersed Co catalysts with different nitrogen coordination numbers were prepared and their CO2 electroreduction catalytic performance was explored. The best catalyst, atomically dispersed Co with two‐coordinate nitrogen atoms, achieves both high selectivity and superior activity with 94 % CO formation Faradaic efficiency and a current density of 18.1 mA cm−2 at an overpotential of 520 mV. The CO formation turnover frequency reaches a record value of 18 200 h−1, surpassing most reported metal‐based catalysts under comparable conditions. Our experimental and theoretical results demonstrate that lower a coordination number facilitates activation of CO2 to the CO2.− intermediate and hence enhances CO2 electroreduction activity.
中文翻译：
单个Co位点上的配位数调节：触发有效的CO2电还原
活性，选择性和稳定的CO 2还原电催化剂的设计仍然具有挑战性。制备了一系列具有不同氮配位数的原子分散的Co催化剂，并探索了它们的CO 2电还原催化性能。最好的催化剂是具有两个配位氮原子的原子分散的Co，具有高的选择性和出色的活性，CO形成率为94％，法拉第效率高，电流密度为8.2 mV，电流密度为520 mV，为18.1 mA cm -2。一氧化碳的转化频率达到创纪录的18200 h -1在可比的条件下，超过了大多数报道的金属基催化剂。我们的实验和理论的结果表明，较低的配位数为便于CO的活化2到CO 2 .-中间，并因此提高了CO 2电还原活性。
更新日期：2018-01-16
中文翻译：
单个Co位点上的配位数调节：触发有效的CO2电还原
活性，选择性和稳定的CO 2还原电催化剂的设计仍然具有挑战性。制备了一系列具有不同氮配位数的原子分散的Co催化剂，并探索了它们的CO 2电还原催化性能。最好的催化剂是具有两个配位氮原子的原子分散的Co，具有高的选择性和出色的活性，CO形成率为94％，法拉第效率高，电流密度为8.2 mV，电流密度为520 mV，为18.1 mA cm -2。一氧化碳的转化频率达到创纪录的18200 h -1在可比的条件下，超过了大多数报道的金属基催化剂。我们的实验和理论的结果表明，较低的配位数为便于CO的活化2到CO 2 .-中间，并因此提高了CO 2电还原活性。
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