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Luminescence and magnetocaloric effect of Ln4 clusters (Ln = Eu, Gd, Tb, Er) bridged by CO32− deriving from the spontaneous fixation of carbon dioxide in the atmosphere†
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 7 ) Pub Date : 2017-12-14 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7qi00658f Hong-Man Chen 1, 2, 3, 4, 5 , Wen-Min Wang 1, 2, 3, 4, 5 , Xiao-Qin Li 6, 7, 8, 9, 10 , Xiao-Ya Chu 1, 2, 3, 4, 5 , Yao-Yao Nie 1, 2, 3, 4, 5 , Zhen Liu 1, 2, 3, 4, 5 , Shao-Xia Huang 1, 2, 3, 4, 5 , Hai-Yun Shen 1, 2, 3, 4, 5 , Jian-Zhong Cui 1, 2, 3, 4, 5 , Hong-Ling Gao 1, 2, 3, 4, 5
Inorganic Chemistry Frontiers ( IF 7 ) Pub Date : 2017-12-14 00:00:00 , DOI: 10.1039/c7qi00658f Hong-Man Chen 1, 2, 3, 4, 5 , Wen-Min Wang 1, 2, 3, 4, 5 , Xiao-Qin Li 6, 7, 8, 9, 10 , Xiao-Ya Chu 1, 2, 3, 4, 5 , Yao-Yao Nie 1, 2, 3, 4, 5 , Zhen Liu 1, 2, 3, 4, 5 , Shao-Xia Huang 1, 2, 3, 4, 5 , Hai-Yun Shen 1, 2, 3, 4, 5 , Jian-Zhong Cui 1, 2, 3, 4, 5 , Hong-Ling Gao 1, 2, 3, 4, 5
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The synthesis and characterization of a new family of neutral tetranuclear Ln(III) complexes, [Eu4L4(CO3)(acac)2(H2O)2(CH3OH)2]·5H2O·2CH3OH (1), [Gd4L4(CO3)(acac)2 (CH3OH)4]·2CH3OH·CH2Cl2 (2), [Tb4L4(CO3)(acac)2(H2O)2(CH3OH)2]·3H2O·CH3OH (3), and [Er4L4(CO3)(acac)2(H2O)2(CH3OH)(DMF)]·H2O·CH3OH (4) (where acac− is acetylacetonate, H2L is 2-(hydroxyimino)-2-[(5-methyl-2-hydroxyphenyl)methylene]hydrazide and DMF = N,N-dimethyl formamide) are reported. For complexes 1–4, by absorbing and fixing CO2 spontaneously under atmospheric conditions, with CO32− as a bridging tetradentate ligand, the four LnIII ions are bridged by two μ2-O oxygen atoms from CO32− to form a Ln4 cluster. X-ray diffraction data reveal that the non-centrosymmetric (1, 3 and 4) or centrosymmetric (2) unit has two distinct LnIII ions, nine-coordinated LnIII ions in distorted spherical capped square antiprism geometry and eight-coordinated LnIII ions in distorted triangular dodecahedron geometry. Magnetic study indicates that complex 2 can act as a cryogenic magnetic refrigerant and the magnetocaloric effect (MCE) was detected with the magnetic entropy change of −ΔSm = 21.43 J kg−1 K−1 at ΔH = 7 T and 5 K. Furthermore, the fluorescence properties of complexes 1 and 3 were also investigated. The results prove that complex 3 can show TbIII characteristic emission peaks, while for complex 1, EuIII typical emission peaks were not observed.
中文翻译：
CO 3 2−桥接 的Ln 4团簇（Ln = Eu，Gd，Tb，Er）的发光和磁热效应来自大气中二氧化碳的自发固定†
新型中性四核Ln（III）配合物[Eu 4 L 4（CO 3）（acac）2（H 2 O）2（CH 3 OH）2 ]·5H 2 O·2CH 3的合成与表征OH（1），[Gd 4 L 4（CO 3）（acac）2（CH 3 OH）4 ]·2CH 3 OH·CH 2 Cl 2（2），[Tb 4 L 4（CO 3））（acac）2（H 2 O）2（CH 3 OH）2 ]·3H 2 O·CH 3 OH（3）和[Er 4 L 4（CO 3）（acac）2（H 2 O）2（CH 3 OH）（DMF）]·H 2 O·CH 3 OH（4）（其中，乙酰丙酮-是乙酰丙酮，H 2 L是2-（羟基亚氨基）-2 - [（5-甲基-2-羟基苯基）亚甲基报道了酰肼和DMF ＝N，N-二甲基甲酰胺。对于复合物1-4，通过吸收和固定CO 2自发地在大气压条件下，用CO 3 2-作为桥连四齿配体，四根LN III离子通过两个μ桥接2 -O氧原子从CO 3 2-，以形成一个LN 4簇。X射线衍射数据表明，在非中心对称（1，3和4）或中心对称（2）单元具有两个不同的LN III离子，九协调LN III离子封端的四方反几何和八配位的LN失真球形III畸变的三角形十二面体几何中的离子。磁性的研究表明，复杂2可以作为一个低温磁制冷剂和磁热效应（MCE）行事-Δ的磁熵变检测小号米= 21.43Ĵ千克-1 ķ -1在Δ ħ = 7 T和5 K.此外，还研究了配合物1和3的荧光性质。结果证明，配合物3可以显示Tb III特征性发射峰，而对于配合物1，Eu III没有观察到典型的发射峰。
更新日期：2017-12-14
中文翻译：
CO 3 2−桥接 的Ln 4团簇（Ln = Eu，Gd，Tb，Er）的发光和磁热效应来自大气中二氧化碳的自发固定†
新型中性四核Ln（III）配合物[Eu 4 L 4（CO 3）（acac）2（H 2 O）2（CH 3 OH）2 ]·5H 2 O·2CH 3的合成与表征OH（1），[Gd 4 L 4（CO 3）（acac）2（CH 3 OH）4 ]·2CH 3 OH·CH 2 Cl 2（2），[Tb 4 L 4（CO 3））（acac）2（H 2 O）2（CH 3 OH）2 ]·3H 2 O·CH 3 OH（3）和[Er 4 L 4（CO 3）（acac）2（H 2 O）2（CH 3 OH）（DMF）]·H 2 O·CH 3 OH（4）（其中，乙酰丙酮-是乙酰丙酮，H 2 L是2-（羟基亚氨基）-2 - [（5-甲基-2-羟基苯基）亚甲基报道了酰肼和DMF ＝N，N-二甲基甲酰胺。对于复合物1-4，通过吸收和固定CO 2自发地在大气压条件下，用CO 3 2-作为桥连四齿配体，四根LN III离子通过两个μ桥接2 -O氧原子从CO 3 2-，以形成一个LN 4簇。X射线衍射数据表明，在非中心对称（1，3和4）或中心对称（2）单元具有两个不同的LN III离子，九协调LN III离子封端的四方反几何和八配位的LN失真球形III畸变的三角形十二面体几何中的离子。磁性的研究表明，复杂2可以作为一个低温磁制冷剂和磁热效应（MCE）行事-Δ的磁熵变检测小号米= 21.43Ĵ千克-1 ķ -1在Δ ħ = 7 T和5 K.此外，还研究了配合物1和3的荧光性质。结果证明，配合物3可以显示Tb III特征性发射峰，而对于配合物1，Eu III没有观察到典型的发射峰。
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